基于集总参数模型的室内PM2.5浓度预测

基于颗粒物浓度集总参数模型建立室内PM_2.5预测模型,同时对模型中的关键参数穿透率、沉降率理论模型进行理论计算.以常州市某住宅建筑为例,通过动态模型对穿透率和沉降率模型进行实验验证,实验采样时间为2017年3月~2018年1月.根据实验数据计算换气次数在0.31~0.89h^-1范围内PM_2.5通过维护结构的穿透率为0.78~0.97,室内PM_2.5沉降率为0.3~0.69h^-1.本模型能较好地适用于自然通风、机械通风等不同通风工况室内颗粒物浓度预测.当室外PM_2.5浓度在135~150μg/m³变化时,使用过滤效率为82%的新风系统可维持室内PM_2.5浓度值在40~46μg/m³.     

室内木柴燃烧排放水溶性离子粒径分布特征

基于实验室模拟燃烧和稀释通道采样系统,采用荷电低压撞击采样器采集了6种典型木柴燃烧排放的14级粒径段颗粒物.采用离子色谱分析了8种水溶性离子,获得水溶性离子的分粒径排放因子和排放特征.结果表明,Ca²⁺的排放因子呈双峰分布,在0.25~0.38和2.5~3.6μm粒径段出现峰值,分别为0.14和0.16mg/kg.其余离子的排放因子为单峰分布.NH₄⁺、NO₃^-和SO₄^2-的排放因子在0.25~0.38μm粒径段出现峰值,分别为0.41、0.58和0.84mg/kg.K⁺和Cl^-的排放因子在0.15~0.25μm内出现峰值,分别为0.89和0.99mg/kg.木柴燃烧排放总水溶性离子的质量中值粒径为（0.30±0.07）μm,各离子的质量中值粒径范围为0.24~0.44μm.PM_0.094、PM_0.94、PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的排放因子变化范围分别为1.04~9.33、5.00~48.87、5.46~52.00和6.14~53.68mg/kg.木柴燃烧排放颗粒物中K⁺/Cl^-、K⁺/NO₃^-、K⁺/SO₄^2-和SO₄^2-/NO₃^-比值随粒径变化而变化,其排放初始值在应用于源解析和生物质燃烧排放气溶胶传输老化研究时需引起关注.木柴燃烧排放PM₁₀中的阴阳离子当量比值为0.80±0.11,颗粒物的酸度随颗粒物粒径而改变,亚微米颗粒物和细颗粒物的酸度高于超细颗粒物和粗颗粒物的酸度.本研究对构建生物质燃烧排放分粒径水溶性离子清单,更新和改进相关气候和空气质量模型的参数设置,识别烟气传输过程中的老化具有重要意义.     

烧结工艺颗粒物中水溶性离子排放特性分析

采用荷电低压颗粒物撞击器（ELPI）对两段烧结工艺经除尘、脱硫后排放的颗粒物进行采样,分析颗粒物的粒数和质量浓度以及颗粒物中所含水溶性离子的粒径分布特征.结果表明,烧结工艺经除尘、脱硫后颗粒物的粒数浓度在10⁵～10⁷cm^-3,粒径小于0.1μm的颗粒物占总粒数浓度的67%～77%.颗粒物质量浓度呈双峰分布,烧结1分别在0.61μm和1.62μm处出现峰值,烧结2分别在0.37μm和1.62μm处出现峰值;对不同粒径段颗粒物中的水溶性离子进行分析后表明,烧结1排放的PM₁中含量最高的是NH₄⁺和Ca²⁺,分别为15.26%和14.84%;PM_>1中含量最高的是SO₄^2-,为33.52%.烧结2排放的PM₁中含量最高的是Cl^-,为28.12%;PM_>1中含量最高的是SO₄^2-,为29.21%.SO₄^2-在烧结1中主要集中在6.89～10.23μm这一粗粒径段中,占60%左右,而在烧结2中主要集中在粒径小于2.5μm的细粒径段颗粒物中,占81%左右.Cl^-在烧结1不同粒径段颗粒物中含量较低且分布较均匀,而在烧结2中Cl^-在0.13～0.24μm粒径段颗粒物中出现峰值且含量较高达45%左右.     

民用燃料烟气中气态污染物及水溶性无机离子的排放

选取北京市地区典型生物质燃料（玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗、松木、栗树枝、桃树枝）以及民用煤（烟煤、蜂窝煤）在实验室内进行了模拟燃烧实验,采用Thermo Fisher 42i型化学发光NO-NO₂-NOx分析仪、43i型脉冲荧光SO₂分析仪、48i型CO分析仪对烟气中的NO_x、SO₂、CO进行全程在线监测;对燃烧产生的颗粒物样品进行采集,采用ICS 90A、ICS2000离子色谱仪对不同粒径段颗粒物中的水溶性无机离子进行测定.研究表明：3类民用燃料排放因子均值由大到小的顺序,SO₂为民用煤 > 薪柴 > 秸秆;CO为秸秆 > 民用煤 > 薪柴;NO_x为薪柴 > 民用煤 > 秸秆.薪柴燃烧产生的PM_2.5中SO₄^2-含量最高,占总水溶性无机离子的22%~30%;秸秆类燃烧产生PM_2.5中的水溶性无机离子K⁺占绝对优势,占总水溶性无机离子的36%~49%,其次为Cl^-或SO₄^2-,两者之和占总水溶性无机离子的35%~44%.3类民用燃料中秸秆类燃烧排放的颗粒物中水溶性无机离子的排放因子最高,其次为薪柴类燃料,民用煤最低.本实验对不同粒径段颗粒物中9种水溶性无机离子进行了分析（Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、NH₄⁺、F^-、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-）,薪柴类燃料燃烧排放的颗粒物中,Na⁺、K⁺、NH₄⁺、F^-的排放因子在0~2.5μm粒径段内最大,Mg²⁺和Ca²⁺的排放因子在2.5~10μm粒径段内最大.秸秆类燃料除Ca²⁺、Mg²⁺外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.对于烟煤而言,除了K⁺、Mg²⁺和Ca²⁺外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大;蜂窝煤中Na⁺、K⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.     

室内人体行走引起颗粒物再悬浮的试验研究

室内人员活动是室内颗粒物再悬浮的重要因素,研究室内颗粒物再悬浮对评估室内空气质量有重要意义.以南开大学津南校区某公共教室为研究区域,通过现场试验研究了室内地面不同积尘负荷下,人员行走引起的PM_2.5再悬浮浓度及其扩散速率.结果表明:①不同时间间隔内的室内地面总颗粒积尘负荷不同,时间间隔为3、7、15 d时,室内PM_2.5积尘负荷分别为0.11、0.18、0.30 g/m2.②室内地面不同总颗粒积尘负荷下,在室内中心过道处行走时引起的PM_2.5再悬浮浓度约1 min后达到最高值,PM_2.5再悬浮浓度达到最高值的时间与地面不同总颗粒积尘负荷的关系不明显.③随着室内地面总颗粒积尘负荷的增加,人体行走引起的PM_2.5再悬浮浓度也会增加.当室内PM_2.5积尘负荷为0.30 g/m2时,行走路径中游坐姿1.1 m处与站姿呼吸平面1.5 m处的PM_2.5再悬浮浓度平均值分别为3.03、2.68 μg/m3,约是室内PM_2.5积尘负荷为0.18与0.11 g/m2时引起的PM_2.5再悬浮浓度平均值的2~3倍.④利用颗粒物传输模型对PM_2.5再悬浮进行量化分析发现,室内地面不同总颗粒积尘负荷的大小与PM_2.5再悬浮分数无关,PM_2.5再悬浮分数为2.2×10-8;室内PM_2.5积尘负荷为0.11、0.18、0.30 g/m2时,行走引起的再悬浮PM_2.5扩散速率分别为7.62×10-11、1.25×10-10、2.08×10-10 kg/s.研究显示,地面积尘负荷的大小会影响人体行走时颗粒物的扩散速率与室内PM_2.5浓度.      

华北南部冬季大气亚微米颗粒物数浓度变化

2018年1月华北平原经历了一段持续时间久、影响范围广和颗粒物浓度高的重污染时期.本研究通过SMPS+E扫描电迁移率粒径谱仪,选取华北平原南部某郊区点位,对此次重污染期间颗粒物数浓度粒径分布演化进行连续观测研究.结果表明,观测期间环境空气质量尤其是PM_2.5平均浓度为141.32 μg/m³.大气亚微米颗粒物数浓度主要集中在核模态和爱根核模态的超细粒径段（78.9%）,呈递减型单峰分布,颗粒物平均数浓度为83174cm^-3.重污染天时,核模态颗粒物数浓度明显增高,对应低风速（1.5±0.4）m/s、高相对湿度（90.8±4.5）%和低O₃浓度（15.8±8.3）μg/m³.48h后向轨迹显示,观测点位气溶胶主要受湖北省、陕西省和山西省临近省份的传输影响.潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹表明,气溶胶潜在源区主要为本地源和观测点位以北的区域.     

广州地区不同粒径段大气颗粒物中水溶性有机碳的吸光贡献

对广州地区春季（2015年3~4月）、夏季（2015年6~7月）、秋季（2015年9~10月）、冬季（2015年12月~2016年1月）四个季节6个粒径段（<0.49、0.49~0.95、0.95~1.5、1.5~3.0、3.0~7.2以及7.2~10.0μm）的大气颗粒物样品中水溶性有机碳（WSOC）的浓度和光学性质等变化特征进行了研究.结果表明,WSOC的浓度水平呈现冬季[（5.07±2.80）μg/m³]>秋季[（3.87±1.51）μg/m³]>春季[（3.60±1.16）μg/m³]>夏季[（2.42±0.51）μg/m³]的季节变化特征;WSOC的质量平均直径（MMD）为0.57μm （春）、0.42μm （夏）、0.49μm （秋）和0.56μm （冬）.WSOC的质量吸收效率MAE₃₆₅差异较大,分布在0.18~1.42m²/g之间,冬季最高;吸收波长指数AAE值分布在3.6~9.8之间.细颗粒物（<3μm）中WSOC对PM₁₀WSOC总吸光的贡献达到了90%以上,其中<0.49μm颗粒物的贡献超过50%.在300~500nm之间,春季、夏季、秋季和冬季WSOC对颗粒物总吸光比例平均值分别为5.23%、2.95%、3.04%和6.92%;其中<0.49μm粒径段的贡献最高,分别为3.11%、1.79%、1.65%和3.45%.进一步通过特征紫外吸光度SUVA值的分析表明芳香性和分子量可能是影响WSOC吸光能力的重要因素.粒径越小颗粒物含有越多的不饱和键,使得MAE₃₆₅值较高.     

封闭式博物馆室内空气颗粒物离子成分特征

采用气体悬浮物粒子监测仪和NanoMoudi-Ⅱ125A型分级采样器对某封闭式博物馆进行颗粒物数浓度监测和颗粒物采样,测定了不同粒径段颗粒物中的主要离子组分。结果表明,监测期间粗颗粒物(粒径≥2.5μm)、细颗粒物(粒径在0.1~2.5μm之间)和超细颗粒物(粒径≤0.1μm)质量浓度分别为20.50~24.38μg/m3、23.39~24.08μg/m3和16.02~17.48μg/m3。颗粒物数浓度集中在粒径≤0.3μm范围,PM1数浓度占PM10数浓度的97%以上,游客扰动和清洁活动使粗颗粒物数浓度增加了8~172倍。SO42-、NO3-、NH4+峰值出现在0.32~0.56μm粒径段,Na+、Cl-分布较平均,K+峰值出现在0.32~0.56μm和3.2~5.6μm粒径段,Mg2+的峰值出现在3.2~5.6μm粒径段,Ca2+峰值出现在1.8~3.2μm粒径段;总有机酸根离子无明显峰值;乙酸根离子浓度为1.238μg/m3,高于甲酸根和乙二酸根。颗粒物的阳/阴离子比均值为2.83,说明阴离子测定可能有缺失,如碳酸盐等。颗粒物中水溶性离子浓度水平和粒径分布受游客影响不明显,受室外空气输送的影响较大。     

室内外PM2.5中金属元素的污染特征及来源

在南京市仙林地区住宅楼内和室外采集PM_2.5样品,分析PM_2.5中金属的污染特征及主要来源.结果显示,室内外PM_2.5平均浓度分别为80.56μg/m³和96.77μg/m³,室内外PM_2.5浓度比（I/O）平均值为0.87.除Mg外,室外其他金属平均值均高于室内.元素Pb室内外浓度相关性最高,R值为0.807.室内外PM_2.5中金属元素Cd、Cu、Pb、Zn、As、Co、Cr和Ni富集程度较高.主成分分析结果显示,室外PM_2.5中金属的主要来源为土壤尘、交通排放、金属冶炼、垃圾焚烧等;室内PM_2.5中金属可能的来源为室外颗粒物的渗透及室内烹饪和家具材料等.     

南京北郊大气细颗粒物的粒径分布特征

根据2006 年7~12 月南京北郊大气细颗粒物的观测资料,研究了粒径0.01~2.5µm 颗粒物的浓度变化和粒径分布特征.结果表明,该地区大气细颗粒物数浓度比较高,达10⁴ 个/cm³,其中超细粒子(粒径0.01~0.1µm)对总粒子数浓度贡献较大,约占87%.夏、秋、冬季的数浓度谱分布均呈单峰型结构,峰值集中在0.02~0.05µm;大气细颗粒物数浓度在正午太阳辐射最强时达到峰值;降雨对细颗粒物的去除作用明显.夏季的超细粒子浓度最高,可能与高温、高湿的气象条件有关,同时,较强的太阳辐射也使得该季节大气细颗粒物的生成率较高.     

杭州G20减排措施对大气水溶性离子特征的影响

利用2016年颗粒物及水溶性离子采样数据,研究了杭州G20峰会减排措施对大气中无机水溶性离子特征的影响.结果表明,杭州G20峰会减排措施对大气水溶性离子的质量浓度、组成结构、酸碱性等皆存在明显影响.减排措施实施使大气颗粒物和水溶性离子质量浓度下降,受影响的离子主要是NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺、NO₂^-,其中NO₃^-、SO₄^2-质量浓度的下降使NH₄⁺、Ca²⁺、Cl^-成为浓度前3位的离子.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Ca²⁺粒径分布呈单峰型,其中SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺峰值出现在0.65~1.10mm,Ca²⁺峰值出现在5.80~9.00mm,Na⁺、Cl^-、K⁺呈双峰分布,峰值皆出现在3.30~4.70mm和0.65~1.10mm,Na⁺两峰值相当,K⁺、Cl^-在0.65~1.10mm峰值较高.减排措施实施使大气中主要无机盐从NH₄NO₃、（NH₄）₂SO₄、NH₄Cl转变为NH₄Cl、NaCl、KCl,大气颗粒物碱性总体增强.本文研究成果对采取措施改善空气质量具有指导作用.     

广州城区夏季大气颗粒物数浓度谱分布特征

于2013年6月2日—7月15日,利用扫描迁移性粒谱仪(SMPS)对广州城区大气17～800 nm的粒子谱进行了连续观测,同时结合在线小时ρ(PM_2.5)及气象数据,对颗粒物污染特征进行了分析. 结果表明:观测期间,凝结核模态粒子、爱根核模态粒子、积聚模态粒子的数浓度范围分别为68～7 687、1 009～47 724、238～14 781 cm-3.平均数浓度谱及体积谱均呈单峰分布,峰值分别出现在50和300 nm左右. 根据双模态对数正态分布模型对平均数浓度谱拟合的结果可知,爱根核模态粒子和积聚核模态粒子的几何平均粒径分别为48和144 nm. 颗粒物数浓度及其谱分布日变化特征明显,在交通高峰及太阳辐射较强的时间段均出现峰值. 在观测阶段,粒子增长现象频繁发生,推测大气光化学反应引起的气-粒转化是广州城区夏季大气颗粒物的重要来源. 7月12—13日广州城区发生了一次典型的大气污染过程,ρ(PM_2.5)由18 μg/m3增至112 μg/m3,能见度降至8 km. 在该时间段,积聚模态粒子体积分数与ρ(PM_2.5)变化一致,R2(相关系数)达到了0.85. 后向轨迹分析表明,污染气团主要来自于西南方向,在陆地停留时间较长.      

缸内直喷汽油车颗粒物数量及可溶性有机组分排放特性

以一辆国V排放缸内直喷汽油车为研究对象,试验研究了NEDC、FTP-75和WLTC对该车颗粒物质量、23nm~2.5μm固态颗粒物数量、5.6~560nm超细颗粒数量及粒径分布、颗粒物有机组分的影响.结果表明：NEDC、FTP-75、WLTC颗粒粒径分布基本相同,均呈对数双峰分布,在9nm和60nm两个粒径处出现峰值;5.6~23nm颗粒物数量排放占5.6~560nm颗粒物数量的43.1%~57.7%;与NEDC比较,加减速比例高、瞬态性强的FTP-75、WLTC循环的颗粒物质量、23nm~2.5μm固态颗粒数量、5.6~560nm颗粒数量排放增大;缸内直喷汽油车的颗粒物可溶性有机物组分占颗粒物的20.5%~27.9%,可溶性有机物主要为C16和C18的脂肪酸、C20~C29烷径和5环以上的高分子量多环芳烃,测试循环对颗粒SOF排放及组分产生影响,瞬态性强的FTP-75、WLTC的PAHs比例增加.     

低成本大气颗粒物传感器的室外环境性能评测研究

对目前大气环境颗粒物监测中采用的基于光散射法的3种型号传感器进行了评测研究,其中A和B是用于室内环境监测,C用于室外环境监测.对3种型号颗粒物传感器与基于β射线方法的标准仪器MATONE BAM-1020对比,对传感器的变异性、时间序列、传感器与标准仪器的线性相关性、其他因素影响、数据质量五个方面开展了分析.结果表明：各型号颗粒物传感器之间有较强相关性（R²达到了0.95以上）;3种颗粒物传感器与标准仪器测量结果吻合度较高,R²分别为0.58,0.80,0.61,且在整个测试时间段内,传感器相对于标准仪器来说高估了PM_2.5;高的相对湿度（RH>50%）和PM_2.5/PM₁₀（ratio）会对传感器产生影响.A、B、C三种型号传感器PM_2.5数据平均绝对误差（MAE）分别为23.31,10.14,28.17μg/m³;归一化均方根误差（RMSE）分别为25.80,14.01,32.98μg/m³,准确性（A%）分别为51.39%,72.97%,46.51%.     

低成本大气颗粒物传感器的室外环境性能评测研究

对目前大气环境颗粒物监测中采用的基于光散射法的3种型号传感器进行了评测研究,其中A和B是用于室内环境监测,C用于室外环境监测.对3种型号颗粒物传感器与基于β射线方法的标准仪器MATONE BAM-1020对比,对传感器的变异性、时间序列、传感器与标准仪器的线性相关性、其他因素影响、数据质量五个方面开展了分析.结果表明：各型号颗粒物传感器之间有较强相关性（R²达到了0.95以上）;3种颗粒物传感器与标准仪器测量结果吻合度较高,R²分别为0.58,0.80,0.61,且在整个测试时间段内,传感器相对于标准仪器来说高估了PM_2.5;高的相对湿度（RH>50%）和PM_2.5/PM₁₀（ratio）会对传感器产生影响.A、B、C三种型号传感器PM_2.5数据平均绝对误差（MAE）分别为23.31,10.14,28.17μg/m³;归一化均方根误差（RMSE）分别为25.80,14.01,32.98μg/m³,准确性（A%）分别为51.39%,72.97%,46.51%.     

SO2-NO2-NH3-H2O四元反应体系中气溶胶的生成特性

通过烟雾箱实验,研究了SO₂-NO₂-NH₃-H₂O四元反应体系在气-粒转化过程中新形成颗粒物数浓度与粒径分布的变化.研究发现,SO₂-NO₂-NH₃-H₂O四元反应体系具有显著的成核能力,且其成核强度大,持续时间短.当SO₂、NO₂浓度为200mg/m³,NH₃浓度为12x10^-6时,反应体系的气溶胶总个数浓度在2min时达到峰值2.5x10⁶cm^-3.缺少任一种气体均会使气溶胶成核强度下降.SO₂、NO₂及NH₃浓度分别为0的工况下气溶胶总个数浓度峰值分别下降了41.0%、83.6%及98.5%.在电厂污染气体排放浓度区间内,NO₂对气溶胶生成影响大于SO₂.燃煤电厂控制NO_x排放浓度对改善烟囱出口气溶胶数浓度更有效.在实验基础上,对颗粒物成核特性进行拟合,反应体系在气-粒转化过程中产生的新颗粒物总个数浓度及中值粒径与气态前体物浓度线性相关;采用布朗团聚模型对气溶胶成核后的团聚过程总个数浓度及粒径变化进行模拟计算,根据给定的燃煤电厂SO₂、NO₂、NH₃排放浓度,给出预测气溶胶颗粒成核速率、粒径分布及总个数浓度变化的方法.