新型二氧化铅电极性能及掺杂机理研究

利用热分解-电镀法制备了新型Ti基聚四氟乙烯(PTFE)、F-共掺杂β-PbO2阳极(Ti/PTFE-F--β-PbO2)处理对甲基苯磺酸(p-TSA),确定了初始pH值为2、P-TSA初始质量浓度500 mg·L-1和电流密度30 mA·cm-2是该种电极催化氧化p-TSA的优化操作工艺条件.在优化工艺条件下,Ti/PTFE-F--β-PbO2电极3h内的p-TSA降解率达到94.46％,TOC降解率达到了36.43％.结合SEM和XRD分析表征,探讨了新型Ti基聚四氟乙烯(PTFE)、F-共掺杂β-PbO2电极的掺杂机理,为该电极用于化工废水污染控制提供技术支撑.     

改性Ti/SnO2-Sb电极催化降解1,4-二氯苯废水试验研究

采用聚合物前驱体法制备了未掺杂、掺杂Cu、掺杂Bi、掺杂Ni的4种Ti/Sn O2-Sb电极,运用SEM和XRD分析电极表面形貌及结构,通过线性极化扫描、循环伏安等测试考察其电化学性能,同时进行1,4二氯苯(p-DCB)降解实验进一步探究电极的电催化氧化特性.SEM和XRD结果表明,掺杂金属可改善电极表面形貌,增大其比表面积;电化学测试表明,Ti/Sn O2-Sb电极的析氧电位并未因金属掺杂而有明显改变,掺杂金属后,Ti/Sn O2-Sb电极具有更优的电催化活性和稳定性.p-DCB降解实验表明,改性Ti/Sn O2-Sb电极对p-DCB的降解效率明显提高,其中Ti/Sn O2-Sb-Cu电极的电催化处理效果最优,电解2 h后p-DCB的去除率即达到87.6%,且p-DCB的降解反应遵循一级反应动力学规律.     

采用纳米Au/TiO2薄膜进行光催化VOCs污染物方法的研究

通过实验在传统的光催化剂TiO_2中掺杂Au来制备纳米Au/TiO_2薄膜,掺Au可更好地抑制光生电子-空穴对的复合,提高TiO_2的光催化效率。采用溶胶凝胶法,以钛酸四丁酯和氯金酸为原料,制备Au/TiO_2溶胶,以石英玻璃为载体提拉成膜。改变薄膜的掺金量和煅烧温度进行光催化甲醛和氮氧化物的实验,对实验数据进行分析,并对Au/TiO_2薄膜进行辐照X射线荧光和高倍SEM表征,结果表明光催化剂在煅烧温度为500℃、掺杂为n_(Au~(3+))/n_(Ti~(4+))=0.005时的光催化效果最佳。     

钛基二氧化铅掺杂电极对附子加工废水的降解研究

采用电沉积法分别制备末修饰、掺杂Bi、Cu和Bi+Cu四种钛基PbO2电极,利用扫描电镜(SEM)对制得的4种电极进行了表征.同时用所制得的电极对附子废水进行降解试验.研究表明Bi+Cu混合掺杂的电极能显著改善钛基PbO2电极的性能,对COD的去除率达到67.73%,对氯离子的去除率也能达到43.20%,而未掺杂电极对...     

SiO2纳米粉掺杂对薄膜光催化剂结构和活性的影响

针对固定膜光催化剂吸附能力差的缺陷,在催化剂的涂覆溶胶中掺杂具有较大比表面积的SiO2纳米粉制备了一种新的TiO2薄膜.通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(TEM)和红外光谱(FTIR)等手段对催化剂进行表征发现,催化剂的晶相以锐钛矿为主,并含有少量的金红石,平均晶粒尺寸为27nm左右.其中掺杂的SiO2以十几到几十纳米的无定型团簇形式分散于薄膜中,除了能增大薄膜的表面积外,对TiO2的晶体结构和表面基团等性质几乎没有影响.光催化降解试验表明,SiO2掺杂后薄膜的活性大大改善,并受掺杂SiO2的原始粒径和掺杂量影响很大.此外,该催化剂还具有很好的稳定性,在连续30多天的使用中,对活性艳红X-3B的去除率一直维持在80%左右,活性未见降低.     

掺钒TiO_2薄膜光催化降解甲醛的影响因素研究

以毛玻璃片为载体,采用溶胶-凝胶法制备掺钒TiO2薄膜。用X射线衍射(XRD)对钒掺杂TiO2与未掺杂TiO2进行表征。考察不同反应条件及制备条件下TiO2薄膜在可见光下对甲醛的催化活性的影响,并对TiO2薄膜光催化降解甲醛的反应动力学进行研究。结果表明,掺钒1%,煅烧温度700℃,煅烧3 h制得的TiO2薄膜,在通氧情况下0.8 g/毛玻璃片负载量对碱性甲醛溶液的催化活性较好,并且甲醛的降解反应能够较好地符合Langmuir-Hinshelwood一级动力学规律。     

正交法设计Fe、N共掺杂TiO2/Ti液膜可见光光催化处理染料废水

采用溶胶-凝胶法制备了Fe、N共掺杂TiO_2膜电极(Fe,N-TiO_2/Ti),并设计三因素五水平正交试验对电极制备条件进行优化.结果表明,各因素影响主次顺序为:煅烧温度Fe掺杂量N掺杂量;最优制备条件为:煅烧温度550℃,Fe掺杂量0.3%(质量分数),N掺杂量0.3%(质量分数);共掺杂电极光催化活性优于单掺杂和未掺杂电极.紫外-可见漫反射和光电性能测试表明,催化剂有可见光响应;XRD表征结果表明,Fe、N共掺杂细化了晶粒,有效抑制了金红石相的形成,其晶型为锐钛矿型,粒径为11.48 nm.利用Fe,N-TiO_2/Ti与Cu阴极组装成斜置双极液膜反应器,可见光激发光催化降解苋菜红,考察了主要影响因素.结果发现,最佳条件为:初始pH 2.50,废水流量5.1 L·h~(-1),在此条件下处理20mg·L~(-1)苋菜红80 min,脱色率达到91.6%.电极重复使用10次,每次60 min,脱色率下降了12.99%,说明电极稳定性较好.     

Co-BiVO4薄膜电极光电处理Pb/Cu-EDTA研究

采用非晶态配合物法及浸渍提拉法在导电玻璃基底上制备了Co-BiVO4薄膜电极,并采用此电极进行了光电处理重金属络合物研究.通过X射线衍射对电极的晶体结构进行了表征,发现薄膜中Co-BiVO4为单斜晶晶型.Co-BiVO4电极降解Pb-EDTA实验中,在1.5 V、反应时间120 min时,光电催化氧化和电化学作用对Pb-EDTA的降解率分别为75%和65%,Pb的回收率分别为70%与35%;光催化作用基本没有效果.破络合后的Pb2+主要以Pb(II)的形式附着在阳极上.Co-BiVO4电极降解Cu-EDTA实验中,在2.5 V、反应时间120 min时,光电催化氧化与电化学作用对Cu-EDTA的降解率分别为70%与50%,Cu的回收率分别为70%与50%;绝大部分游离态的Cu2+在阴极得电子形成Cu单质.     

金属离子修饰纳米TiO2薄膜光催化降解苯酚

通过溶胶-凝胶法制备纳米TiO2薄膜，在制备过程中分别掺杂一定量的Fe^3 、Zn^2 、Pd^2 等金属离子。以高压汞灯做光源，用制得的纳米TiO2薄膜对苯酚作光催化降解实验，结果表明：掺杂Fe^3 、Zn^2 、Pd^2 的纳米TiO2催化剂光催化性能明显提高。并探讨了金属离子掺杂浓度和氧化剂对光催化的影响。     

SiO2纳米粉掺杂对薄膜光催化剂结构和活性的影响

针对固定膜光催化剂吸附能力差的缺陷,在催化剂的涂覆溶胶中掺杂具有较大比表面积的SiO₂纳米粉制备了一种新的TiO₂薄膜.通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(TEM)和红外光谱(FTIR)等手段对催化剂进行表征发现,催化剂的晶相以锐钛矿为主,并含有少量的金红石,平均晶粒尺寸为27nm左右.其中掺杂的SiO₂以十几到几十纳米的无定型团簇形式分散于薄膜中,除了能增大薄膜的表面积外,对TiO₂的晶体结构和表面基团等性质几乎没有影响.光催化降解试验表明,SiO₂掺杂后薄膜的活性大大改善,并受掺杂SiO₂的原始粒径和掺杂量影响很大.此外,该催化剂还具有很好的稳定性,在连续30多天的使用中,对活性艳红X-3B的去除率一直维持在80%左右,活性未见降低.     

Photoelectrochemical degradation of Methylene Blue with -PbO2 electrodes driven by visible light irradiation

-PbO2 electrodes were prepared by electro-deposition and characterized by scanning electron microscopy, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, and linear sweep voltammetry. We confirmed pure -PbO2 crystals were on the electrode and it had a high oxygen evolution potential. The photoactivity and photoelectrochemical (PEC) properties of the -PbO2 electrode were investigated under visible light irradiation ( > 420 nm) for the decolorization of Methylene Blue. Pseudo first-order kinetics parameter (Kapp) for dye decolorization using the -PbO2 electrode achieved 6.71×10?4 min?1 under visible light irradiation, which indicated its excellent visible light-induced photoactivity. The Kapp of the PEC process was as much as 1.41×10?3 min?1 and was 1.71 times that of visible light irradiation or electrolysis even in the presence of the -PbO2 electrode. A significant synergetic effect was observed in the PEC system. We also employed TiO2 modified -PbO2 electrodes in this test, which revealed that the TiO2 immobilized on the -PbO2 electrode inhibited the visible light-induced PEC efficiency despite the amount of TiO2 used for electrode preparation. The -PbO2 electrode was also superior to the dimensionally stable anode (Ti/Ru0:3Ti0:7O2) in visible light-induced photoactivity and PEC efficiency.     

双极液膜法可见光光催化降解染料废水

采用溶胶-凝胶法制备了Bi2O3-TiO2/Ti膜电极,X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(DRS)和光电性能测试进行了表征,结果表明,Bi元素掺杂进入了TiO2催化剂,拓展了催化剂的光响应波长,使其在可见光下有较明显的光电响应.将Bi2O3-TiO2/Ti光阳极与Cu阴极组装成双极液膜反应器,在可见光下光催化处理活性艳红X-3B,得出当初始pH值为2.52,废水流量为80mL/min时,处理20mg/L活性艳红X-3B 150min,脱色率可达88%.双极液膜法可见光光催化的初步机理考察表明,光生电子自发由Bi2O3-TiO2表面转移到Cu电极表面,并在Cu电极表面直接还原染料,或与其表面液膜中的溶解氧反应生成H2O2,进而参与染料的氧化,由此可实现Bi2O3-TiO2/Ti的直接氧化和Cu阴极的直接还原和间接氧化的双极双效效果.     

Photocatalytic degradation of methyl orange over ITO/CdS/ZnO interface composite films

ITO/CdS/ZnO interface composite films were successfully prepared by subsequent electrodeposition of CdS and ZnO onto indium tin oxide (ITO) glass substrates. The obtained ITO/CdS/ZnO composite films were characterized with X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), and UV-Vis spectroscopy. The photocatalytic activity of ITO/CdS/ZnO composite films were investigated using methyl orange (MO) as a model organic compound under UV light irradiation. The influence of operating parameters on MO degradation including initial concentration of MO, pH value of solution, and inorganic anion species over the composite films were examined. A blue shift of absorption threshold was observed for the ITO/CdS/ZnO film in comparison with ITO/ZnO film. ITO/CdS/ZnO composite films prepared under specific conditions showed a higher photocatalytic activity than that of ITO/ZnO films. It was also found that the photocatalytic degradation of MO on the composite filing followed pseudo-first order kinetics.     

可见光响应手性TiO2复合光催化剂及其降解有机污染物

通过空穴和自由基捕获剂的加入,首先研究了可见光激发下手性TiO₂复合光催化剂降解罗丹明B和四环素的机理. 结果表明,可见光激发TiO₂光催化剂降解罗丹明B和四环素的机理是相同的,其形成的光生空穴是降解有机物的关键影响因素.利用D型手性表面活性剂在低温时可以构建右旋非对称手性堆积结构的D-TiO₂. 这种非对称结构在介孔TiO₂内部引入氧空穴和Ti-N键,使D-TiO₂也具有显著的可见光响应和可见光降解活性. La³⁺ 或者Fe³⁺的掺杂几乎不影响催化剂的形貌及其TiO₂的结晶过程, 但可以在催化剂中形成光生空穴和电子的捕获中心,显著提升可见光激发下TiO₂催化剂中光生空穴和电子的分离率,从而增强催化剂对四环素的光降解活性.     

Fe-Ni-TiO2/AC粒子电极的制备及可见光光电催化协同降解RhB

制备Fe-Ni-TiO2/AC粒子电极,应用于可见光助三维电极/电Fenton(Vis-3D/EF)光电催化体系中,以RhB为目标污染物,研究了可见光光电催化对RhB的协同降解.实验优化了Fe-Ni-TiO2/AC粒子电极的制备条件,并与活性炭粒子电极、活性炭负载TiO2粒子电极在Vis-3D/EF体系中的光电催化性能进行对比,结果表明:TiO2浸渍液浓度为2g/L,Fe-Ni掺杂比为5:5,Fe:Ni:TiO2物质的量比为0.5:0.5:100的条件下制备的粒子电极在Vis-3D/EF体系中表现出最优的光电催化性能,60min对RhB的去除率达92.58%,优于活性炭粒子电极和活性炭负载TiO2粒子电极.自制粒子电极在Vis-3D/EF体系比在3D/EF体系对RhB的去除率提高29.46%,表现出明显的光催化和三维电极/电Fenton协同处理效果,协同指数为1.18,说明了自制粒子电极应用在Vis-3D/EF组合技术中,实现对RhB的可见光光电协同降解是可行的.     

可见光响应Pr3+:Y2SiO5/ TiO2薄膜的制备

目的研究层涂法制备Pr~(3+):Y_2SiO_5/TiO_2复合薄膜的结构与可见光催化性能。方法分别以钛酸丁酯(TBOT)和正硅酸乙酯(TEOS)为前驱体,通过溶胶-凝胶法制得TiO_2凝胶和Pr掺杂的Y_2SiO_5凝胶,以碳纤维为薄膜载体,并通过浸渍提拉法制备Pr~(3+):Y_2SiO_5/TiO_2层涂薄膜,研究层涂法制备复合薄膜对复合薄膜结构、形貌以及光催化效果的影响。结果复合薄膜具有明显的分层界限,形貌较平整,有较少龟裂;复合薄膜性能受涂覆次序的影响较大。结论依次将Pr~(3+):Y_2SiO_5和TiO_2涂覆在碳纤维上的复合薄膜具有较好的光催化性能,可见光光照2 h,对亚甲基蓝的脱色率达到94%,其可见光催化效率高于TiO_2薄膜的59%。     

CdS/TiO2复合半导体薄膜的制备及其光催化性能

以微弧氧化法制备出锐钛矿型TiO₂,进而以化学水浴法沉积CdS,通过调控时间,制备CdS/TiO₂复合半导体薄膜. X射线检测表明,微弧氧化所制备的TiO₂为锐钛矿结构, 化学水浴法制备的CdS主要以离子离子的方式沉积在TiO₂薄膜上. SEM及可见光催化降解亚甲基蓝的试验表明,沉积时间为15 min的复合半导体薄膜上的CdS粒子呈圆球形、单层孤立、均匀地分散在TiO₂表面,绝大多数粒子的粒径在nm级别,分布比较均匀,对亚甲基蓝有着较好的光催化性能,与TiO₂薄膜相比,复合半导体薄膜的光催化性能有很大的提高. 结合光催化评价结果,对复合半导体薄膜的光催化剂机制进行了讨论.      

再生纤维素膜的微生物降解

采用田间掩埋、平皿培养和ＣＯ２释放试验分别测试了再生纤维素膜的生物降解性。试验结果表明：膜的失重随掩埋时间而增加;不同试验菌株对膜有不贩降解活性,其顺序为木霉Ｔ－３１１〉黑曲霉Ａ－３０５〉青霉Ｐ－３０７;掩埋或用菌株Ｔ－３１１接种４２ｄ后,膜的生物降解率可超过７０％;在膜的微生物降解过程中,失重、菌株在膜表面的可见生长和ＣＯ２释放分别是膜不同降解程度的表征,彼此既相关又有区别。     

Photocatalytic degradation of the dye sulforhodamine-B： A comparative study of different light sources

The photocatalytic degradation of dye pollutant sulforhodamine-B （SRB） in aqueous titanium dioxide （TiO2） dispersions was examined under three lighting regimes： UV light （330 nm〈λ〈 380 nm）, sunlight, and visible light （λ〉450 nm）, all investigated at pH=2.5. Total organic carbon （TOC） and chemical oxygen demand （CODer） assays show that the degradation rate of SRB is much higher when irradiated with UV and sunlight compared with visible light. The temporal concentration changes of SRB illustrated a first-order reaction and the rate constant, k, is 0.197 min^-1, 0.152 min^-1, 0.027 min^-1, respectively, under the three lighting conditions. The final mineralized products were amine compounds identified by infrared spectrophotometry. When irradiated with visible light, the photocatalytic degradation rate could be improved by lowering the H2O2 concentration and inhibited by increasing the H2O2 concentration, but results contrary to the above were obtained when UV light was used for irradiation.     

壳聚糖负载磺化酞菁钴催化过硫酸盐降解甲基橙的研究

过渡金属催化过硫酸盐（PS）产生活性氧自由基（ROS）可有效降解有机污染物.为避免均相催化过程中过渡金属带来的二次污染,将磺化酞菁钴（CoPcS）键合固定于壳聚糖（CS）微球载体上,制备出一种结构稳定、较高催化活性的催化剂（CS-CoPcS）,并以偶氮染料甲基橙（MO）为目标污染物,考察不同反应条件对MO降解过程的影响,进而分析了催化剂的稳定性和降解机理.结果表明：CS-CoPcS催化PS可有效降解MO,当反应温度为25℃,MO初始浓度为152.75μmol/L,pH₀为5.5,PS的投加浓度为10mmol/L,CS-CoPcS投加量为1.25g/L,MO在180min的降解率可达87.21%,降解速率为1.24×10^-2min^-1,符合准一级动力学方程;电子自旋共振（EPR）和淬灭实验均证实催化过程产生以硫酸根自由基为主的有效ROS;4次循环利用实验中未能检测出溶液中潜在浸出的钴离子,CS-CoPcS表现出很好的催化活性和结构稳定性.