城市隧道汽车尾气中多环芳烃排放特征的研究

对广州市珠江隧道进行了汽车尾气中颗粒相多环芳烃(PAHs)的排放因子测试,研究了汽车组成、交通流量、隧道内微气象及PAHs成分和浓度水平,采用质量平衡模型和多元线性回归方法计算了8种车型共14种PAHs的综合排放因子.结果表明,汽车尾气颗粒相PAHs的主要检出物为萘、苊烯、苊、蒽、菲、荧蒽、芘、苯并(a)蒽、、苯并[a]芘、苯并(k)荧蒽、茚并(1,2,3-c,d)、二苯并(a,h)蒽、苯并(g,h,I)苝等14种成分,隧道进口处PM₁₀中∑PAHs浓度为(5.000±1.762)μg/m³,隧道出口处PM₁₀中∑PAHs浓度为(27.067±3.602)μg/m³,其中四环以上的PAHs含量占74.9%.在平均车速为46km/h条件下,隧道内机动车尾气颗粒物中∑PAHs平均排放因子高达16.20³mg/(km·辆),其中各PAHs化合物排放因子均超出欧洲或美国的100倍以上.     

公交车燃用不同比例生物柴油的颗粒物组分特性研究

以一辆国III柴油公交车为试验样车,在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交车循环(CCBC),分析了该车分别燃用不同体积分数的生物柴油混合燃料的颗粒物组分排放特性.结果表明:颗粒物测得的可溶性有机组分(SOF)主要是脂肪酸和直链烷烃,藿烷和PAHs占比低于7%.生物柴油对各组分影响较大,随着生物柴油掺混比例增加,颗粒物EC减小而OC/EC增加,SOF总量也增加.其中脂肪酸的C18:2和C18:1明显增加,C12:0和C14下降,直链烷烃总量和藿烷各组分均下降;PAHs的质量集中在三,四环的中小分子量,毒性集中在四环及以上的中高分子量.使用生物柴油后,PAHs总量下降,其中Pyr,FL和PA下降较明显,而总PAHs毒性无明显变化.     

太原市采暖期PM_(10)中PAHs的碳同位素组成及源贡献率

在太原市7个点位采集采暖期PM10样品,用气相色谱-同位素质谱仪测定环境空气PM10和污染源(煤烟尘和机动车尾气)中9种多环芳烃(PAHs)的碳同位素组成(δ13C),并根据碳同位素质量平衡原理定量环境空气PAHs的源贡献率.结果表明:煤烟尘中PAHs随环数增加贫13C,机动车尾气中PAHs随环数增加富13C;各点位PAHs的δ13C值差别不大,变化趋势与煤烟尘基本一致,煤烟尘是城市PAHs的主要污染源;煤烟尘对各点位荧蒽和苯并[a]蒽的贡献率都大于机动车尾气,对的贡献率与机动车尾气相当,煤烟尘是各点位荧蒽和苯并[a]蒽的主要来源,是二者共同作用的结果;煤烟尘和机动车尾气对全市环境空气中荧蒽、苯并[ghi]荧蒽、苯并[a]蒽和苯并[b+k]荧蒽贡献率比都约为7:3,太原市环境空气PAHs污染属于煤烟尘和机动车尾气的复合污染.     

太原市采暖期PM10中PAHs的碳同位素组成及源贡献率

在太原市7个点位采集采暖期PM10样品,用气相色谱-同位素质谱仪测定环境空气PM10和污染源(煤烟尘和机动车尾气)中9种多环芳烃(PAHs)的碳同位素组成(δ13C),并根据碳同位素质量平衡原理定量环境空气PAHs的源贡献率.结果表明:煤烟尘中PAHs随环数增加贫13C,机动车尾气中PAHs随环数增加富13C;各点位PAHs的δ13C值差别不大,变化趋势与煤烟尘基本一致,煤烟尘是城市PAHs的主要污染源;煤烟尘对各点位荧蒽和苯并[a]蒽的贡献率都大于机动车尾气,对 的贡献率与机动车尾气相当,煤烟尘是各点位荧蒽和苯并[a]蒽的主要来源, 是二者共同作用的结果;煤烟尘和机动车尾气对全市环境空气中荧蒽、苯并[ghi]荧蒽、苯并[a]蒽和苯并[b+k]荧蒽贡献率比都约为7:3,太原市环境空气PAHs污染属于煤烟尘和机动车尾气的复合污染.     

郑州空气颗粒物中PAHs的碳同位素特征及来源

研究了郑州城区空气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的稳定碳同位素组成特征并对其来源进行了解析.气相色谱/燃烧系统/同位素质谱(GC/C/IRMS)分析表明,PAHs 的δ¹³C 值在非采暖季为-29.4‰～-23.4‰,采暖季为-30.0‰～-24.2‰,随着分子量的增大,PAHs 中 13C 降低.统计表明不同采样点的样品中的 PAHs 的δ¹³C 区别不明显(0.1‰<σ<0.8‰).两个季节中,三环和四环多芳香烃化合物荧蒽、芘和苯并(a)蒽的δ¹³C没有明显的区别,其范围为-24.5‰～-23.4‰,但是,五环和六环芳烃的δ¹³C 值有明显差异.随着分子量的增大,采暖季环境空气颗粒物中 PAHs的碳同位素比值变小的程度比非采暖季的大.采暖季的苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘、苯并(ghi)苝的δ13C 值分别为-26.6‰、-30.0‰和-28.1‰,而非采暖季为-24.5‰、-29.4‰和-26.3‰.利用二元复合同位素模型,估算了不同季节机动车尾气和煤的燃烧对郑州城区苯并(a)芘的贡献.在非采暖季机动车尾气排放的贡献率为 70%,在采暖季贡献率为 50%,煤的燃烧对六环化合物的贡献高于机动车排放的贡献.     

国Ⅴ公交车燃用生物柴油的颗粒物碳质组分排放特性

以一辆国Ⅴ柴油公交车为研究对象,在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交循环,研究了纯柴油（D100）,体积混合比例分别为5%,10%和20%餐厨废弃油脂制生物柴油-柴油混合燃料（即B5,B10,B20）的颗粒物（PM）碳质组分排放特性.结果表明：国Ⅴ柴油公交车尾气颗粒物碳质组分包括有机碳（OC）和元素碳（EC）,OC占73%~82%,OC的主要组分是OC2和OC3,生物柴油对车辆尾气颗粒物OC组成比例没有影响;随着生物柴油混合比例的增加,公交车尾气颗粒物OC和OC+EC排放呈降低的趋势,EC排放增加,且B10的OC排放较高;PM_0.05~0.1,PM_0.1~0.5,PM_0.5~2.5,PM_2.5~18 4个粒径段颗粒物中,PM_0.1~0.5的OC和EC排放最高,PM_2.5~18的EC排放几乎为零,生物柴油可改善公交车尾气超细颗粒（PM_0.05~0.1）的OC排放,对公交尾气颗粒物EC排放基本没有影响;公交使用生物柴油混合燃料尾气颗粒物OC/EC减小,且PM_0.05~0.1和PM_0.5~2.5OC/EC降低幅度明显,对大气二次气溶胶的影响减弱.     

厦门市冬春季灰霾期间大气PM10中多环芳烃的污染特征及来源分析

采集了厦门市冬春季(2008-12-04～2009-03-20)湖里工业区和大嶝岛旅游区大气PM10样品,用GC-MS定量了PM10负载的19种多环芳烃(PAHs),并结合采样期间气象资料对灰霾期和非灰霾期多环芳烃的差异特征进行对比分析.结果表明,冬春季采样期内,厦门市大气PM10中PAHs的浓度变化范围为12.93～79.27 ng.m-3,平均42.28 ng.m-3,比2004年冬季增长近3倍.灰霾期间PM10中PAHs总的质量浓度明显高于非灰霾期,并且灰霾期间低分子量组分菲、荧蒽和芘的质量分数显著下降,高分子量组分苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧、苯并[a]芘、苝、茚并[1,2,3-cd]芘、苯并[ghi]苝和晕苯的质量分数相对升高.采用特征化合物比值、主成分分析与多元线性回归对来源与贡献率进行了分析和估算.灰霾期间识别出3类污染源:机动车尾气排放+天然气燃烧、煤燃烧和焦炉排放,其贡献率分别为62.7%、28.1%和9.2%;非灰霾期间同样识别出这3类污染源,其贡献率分别为48.6%、36.9%和14.5%.表明厦门市冬春季灰霾期间PM10中PAHs受本地源排放影响相对较多,非灰霾期间受北方燃煤长距离传输影响更显著.     

汽车尾气中多环芳烃(PAHs)成分谱图研究

采集并测定了不同型号、油品、里程数的汽车尾气中14种多环芳烃,对分析结果归一化处理后确定其多环芳烃成分谱图.研究表明,汽车在30rmin内排放的14种PAHs总浓度为41.53～121.1μg/m³;其中苯并(a)蒽(BaA)浓度最大,占总量的33.3%;萘(Naph)、苯并(ghi) (Bghip)、茚(1,2,3-cd)芘(In)分别为16.8%、12.9%和12.1%.相同里程数的柴油车排放PAHs总量大于汽油车;除BaA和Naph,柴油车主要排放苊(Ac)、芴(Fluor)、Bghip和In,而汽油车主要排放Bghip、In、苯并(k)荧蒽(BkF).柴油车排放3环PAHs的量大于汽油车,但5～6环PAHs的排放量小于汽油车;随着汽车里程数的增加,PAHs(特别是荧蒽(Flur)、芘(Py)、苯并(a)芘(BaP)、Bghip)的排放总量增加.     

DOC和CDPF对柴油公交车颗粒物组分影响

以一辆柴油公交车为试验样车,在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交循环(CCBC),收集尾气颗粒物以分析柴油车安装不同后处理装置的颗粒物组分排放特性.结果表明,原机颗粒物总碳组分中元素碳(EC)比有机碳(OC)多,测得有机组分中,脂肪酸占60.9%,直链烷烃占32.4%,藿烷和PAHs较少.脂肪酸主要是C16:0,C18、C14和C18:1也较多,直链烷烃主要分布于C18~C24,C21H44和C22H46最多.PAHs质量排放以中小分子量为主,Pyr最多,FL和PA也较多,毒性则以中高分子量为主,Ba P毒性最强,B(b+k)F、Ba A以及Icd P也是主要毒性组分.DOC后PAHs总毒性降低2.7%,不同CDPF后总毒性进一步降低89.6%~93.8%.DOC和CDPF对总碳组分的减排率分别为18.9%和70.5%~72.5%,但对不同组分的减排效果差别较大,不同贵金属负载量的CDPF对各组分减排效果无明显影响.     

交通源大气和土壤中多环芳烃赋存及生态风险

为探讨交通源对道路沿线大气及土壤中多环芳烃(PAHs)的影响,作者采集了道路沿线0、20、50、100、200 m不同距离梯度大气颗粒物(TSP)和土壤样品,分析两者PAHs的含量、组成和空间分布特征,通过构建PAHs的RQ-TEQ模型和土壤环境归趋模型估算多环芳烃累积生态风险影响。结果表明,200 m范围内TSP中∑₁₆PAHs的浓度范围为2.66～16.31 ng/m³,平均值(8.17±3.51) ng/m³,随着与道路的距离增加,PAHs浓度呈现秋季先降低后升高再降低、春季先升高后降低的趋势,0～50 m范围内变化较大。土壤中∑₁₆PAHs的含量为0.05～2.43 mg/kg,平均值(0.70±0.57) mg/kg,空间变化趋势与秋季TSP中PAHs基本一致,20 m处土壤中PAHs含量最低,这与行道树的遮蔽效应有关。苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧蒽、茚苯[1,2,3-cd]芘和苯并[ghi]苝等高环PAHs含量在TSP中占比较高,土壤中则以荧蒽、芘、苯并[b]荧蒽、苯并[k]芘等中高环P...     

在用国Ⅲ/国Ⅳ/国Ⅴ柴油公交车的颗粒物质量及固态PM2.5数量排放特性

利用法规认证全流稀释定容采样系统以及满足精度要求的颗粒物排放分析系统,运行GB/T 19754—2005《重型混合动力电动汽车能量消耗量试验方法》推荐的中国典型城市公交循环(CCBC),分析了在用国Ⅲ/国Ⅳ/国Ⅴ柴油公交车以及在用国Ⅲ柴油公交车进行DOC(氧化催化转化器)+CDPF(催化型颗粒捕集器)改造后的颗粒物质量、固态PM_2.5数量排放特性.结果表明:国Ⅲ、国Ⅳ、国Ⅴ柴油公交车的颗粒物质量排放因子分别为63.77、63.20和14.42 mg/km,固态PM_2.5数量排放因子分别为3.87×1013、3.10×1013和2.77×1013 km-1.与国Ⅲ柴油公交车相比,国Ⅳ柴油公交车的颗粒物质量、固态PM_2.5数量排放因子分别降低了1%和20%;国Ⅴ柴油公交车分别降低了77%和28%;进行DOC+CDPF改造的国Ⅲ公交车颗粒物质量、固态PM_2.5颗粒数量排放因子分别为1.78 mg/km和3.19×1011 km-1,比未改造前分别降低了97%和99%.中国典型城市公交循环的低速(0～21.8 km/h)、中低速(0～37.5 km/h)、中高速(0～51.7 km/h)和高速(0～60.0 km/h)4类行驶工况中,低速行驶工况的固态PM_2.5数量排放因子最高,约是整个循环的2倍;在加速、匀速、减速、怠速4种行驶模式中,加速行驶模式产生的固态PM_2.5单位时间排放量最高,其分别为减速和怠速行驶模式下的10和6倍.研究显示,提高柴油公交车的平均车速,降低加速行驶比例有利于降低其颗粒物排放;DOC+CDPF可显著降低国Ⅲ柴油公交车的颗粒物排放.      

国Ⅳ公交车实际道路排放特征

满足国Ⅳ标准的公交车已被广泛用于北京等大城市,为了评价其相对于国Ⅲ公交车的实际减排效果,使用PEMS(车载排放测试系统)测试了4辆装有SCR(选择性催化还原)系统的国Ⅳ公交车和1辆国Ⅲ公交车在实际运行条件下的污染物排放并进行对比. 结果表明:相对于国Ⅲ公交车,装有SCR系统的国Ⅳ公交车在实际运行工况下有效降低了污染物排放,CO、THC和PM分别比国Ⅲ限值降低了60.8%、94.2%和86.2%;但由于实际运行工况中排气温度较低,致使SCR系统效率偏低,只有一辆国Ⅳ公交车NO_x排放低于国Ⅲ限值,其他3辆车的NO_x排放分别比国Ⅲ限值高187.3%、228.7%和157.3%. 国Ⅳ混合动力车的CO₂、CO和PM排放比常规动力车分别降低了42.9%、48.8%和89.5%,但NO_x排放反而增加了112.1%. 实际运行工况下,测试车辆只有12.7%的工况点分布在A转速(1478r/min)以上;而ETC工况中在A转速以上的工况点占整个循环的80.5%, 造成了满足ETC等型式认证的车辆在实际工况下NO_x排放偏高. 因此,需要对公交车的实际排放进行有效监督.      

轻型汽油车尾气PM2.5的排放特征

为研究轻型汽油车尾气PM_2.5的排放特征,利用整车测试台架和颗粒物稀释采样系统,对12辆轻型汽油车尾气的PM_2.5进行了采集,并进一步分析了PM_2.5排放因子及其碳质组分——OC(有机碳)和EC(元素碳)的排放特征;在此基础上,参考文献研究结果,计算了我国轻型汽油车分阶段PM_2.5排放因子,结合活动水平数据估算轻型汽油车PM_2.5排放量.结果表明:测试的国Ⅰ前~国Ⅳ轻型汽油车PM_2.5平均排放因子分别为(73.2±3.8)(50.5±45.4)(34.7±18.4)(22.6±10.3)和(1.0±0.2)mg/km,随排放阶段升级而显著降低.OC是轻型汽油车尾气PM_2.5中的主要碳质组分,在TC(总碳)中所占比例超过90%. 2012年我国轻型汽油车PM_2.5排放量为21 828.7 t,占机动车颗粒物排放总量的3.5%,其中仅占轻型汽油车保有量17%的国Ⅰ及以前车辆排放了约43%的PM_2.5. 研究显示,轻型汽油车尤其是国Ⅰ及国Ⅰ前车辆颗粒物排放不容忽视,在机动车颗粒物减排工作中应给予足够重视.      

我国重型柴油货车黑碳排放影响因素分析

柴油车的黑碳排放对空气质量和气候变化有重要影响,但我国柴油车黑碳排放清单编制仍有较大局限性. 为进一步提高柴油车黑碳排放清单编制精度,采用整车转毂台架和热光折射的方法研究不同排放标准、行驶工况和负载状况对重型柴油货车黑碳排放的影响. 结果表明:我国排放标准升级对重型柴油货车的黑碳排放有重要影响,从国Ⅰ、国Ⅱ排放标准升级到国Ⅲ、国Ⅳ和国Ⅴ排放标准,黑碳在颗粒物中的占比由41%左右逐步提至72%左右. 行驶工况对重型柴油货车的黑碳排放也有一定影响,车辆在C-WTVC (中国重型商用车燃料消耗量测试工况)下的黑碳排放占比较VECC (重型车典型道路行驶工况)下高5%~10%. 与半载状态相比,重型柴油货车在满载状态下黑碳排放占比更高,国Ⅲ、国Ⅳ重型柴油货车满载状态下黑碳排放占比较半载状态高7%~8%,国Ⅱ重型柴油货车满载状态下黑碳排放占比较半载状态高15%左右. 研究显示,柴油货车黑碳排放清单编制要综合考虑排放标准、驾驶特征、负荷状况等对黑碳排放的影响,不宜使用固定系数利用颗粒物排放因子外推黑碳排放因子.      

不同品质燃油对公交车道路颗粒排放特征的影响

以国Ⅳ排放柴油公交车为样车,研究了3种燃油公交车的颗粒数量排放特性. 3种燃油分别为纯柴油、B20燃油〔V(生物柴油)∶V(纯柴油)=2∶8〕和G20燃油〔V(天然气制油)∶V(纯柴油)=2∶8〕. 结果表明:公交车燃用3种燃油的排气颗粒数量随粒径变化均呈双峰对数分布,其中核态颗粒数量峰值粒径均为10.8 nm;聚集态颗粒数量峰值粒径则因燃料差异而不同,其中纯柴油、B20燃油和G20燃油分别为80.6、69.8和60.4 nm. 对于不同类型道路,在公交车燃用纯柴油时,其快速路下的排气颗粒数量(7.35×1015 km-1)最低,分别比主干道和次干道低47.7%和55.1%. 对于不同品质燃油而言,在全程测试线路内,燃用G20燃油的公交车排气颗粒总数量(6.92×1015 km-1)最低,较纯柴油和B20燃油分别降低了42.5%和32.4%. 其中,G20燃油排气中核态颗粒数量为1.81×1015 km-1,较纯柴油和B20燃油分别降低了3.1%和15.4%,而聚集态颗粒数量则分别降低了49.7%和37.0%. 表明公交车燃用天然气制油可有效降低颗粒排放.      

柴油轿车颗粒多环芳烃的排放特性

以一辆柴油轿车为研究样车,分别使用纯柴油、生物柴油掺混比例为10%的B10燃油,进行了NEDC整车循环工况试验,测取了该车HC、CO、NOx、颗粒等法规限制的排放,利用气相色谱-质谱法对采集的排气颗粒样品进行了分析,重点研究了颗粒中多环芳烃的排放特性.结果表明,与柴油相比,燃用B10燃油的HC、CO、NOx和颗粒等常规排放均有所降低;两种燃料产生的颗粒多环芳烃排放中均以荧蒽和芘最多,与纯柴油相比,燃用B10燃油产生的低环数PAHs排放略有增加,中高环数的PAHs排放降幅明显.苯并[a]芘等效毒性分析结果显示燃用B10燃油的BEQs值比纯柴油降低了21.6%,表明柴油轿车燃用生物柴油后,排气颗粒的多环芳烃毒性有所下降.     

中国重型柴油车后处理技术研究进展

我国柴油车（尤其是重型柴油车）污染问题突出,亟须重点控制.为此,对我国重型柴油车后处理技术的主要研究进展进行了综述与展望.结果显示:我国自柴油车国Ⅳ标准实施以来,后处理技术已经成为柴油车尾气污染控制的必备技术.目前发展出的主要后处理技术包括用于控制CO和HC排放的柴油机氧化催化剂（DOC）、用于控制PM排放的柴油颗粒捕集器（DPF）、用于控制NO_x排放的选择性催化还原技术（SCR）.我国国Ⅳ和国Ⅴ阶段主要采用SCR技术路线控制重型柴油车污染排放,而国Ⅵ阶段严苛的标准要求为柴油车污染物排放控制带来巨大挑战,需要将多种后处理技术进行耦合,并且需要将后处理系统与发动机系统进行融合.除柴油车新车外,我国在用柴油车也需要有针对性地开展污染治理,主要涉及NO_x和PM高效协同减排技术和排放在线监管技术.      

FBC-DPF在柴油机颗粒物控制中的应用研究

目前针对加装FBC-DPF(燃油添加剂-柴油机颗粒捕集器)后的柴油机放特性研究较少,并且缺乏FBC-DPF对颗粒物中PAHs排放量的影响效果研究. 为全面评估加装FBC-DPF后柴油机颗粒物排放特性和FBC-DPF对柴油机尾气中的颗粒物排放污染控制效果,在发动机台架上对装有FBC-DPF的重型柴油机进行了颗粒物排放特性试验. 利用电子低压撞击仪(ELPI)测量加装FBC-DPF前、后柴油机颗粒物的数浓度与粒径分布,用玻璃纤维滤膜采集加装FBC-DPF前、后尾气中的固相PAHs,利用色谱质谱联用仪对加装FBC-DPF前、后尾气中的固相PAHs进行定量分析. 结果表明:①加装FBC-DPF后柴油机排放的颗粒物数浓度大幅降低,FBC-DPF对尾气中颗粒物的捕集效率平均值在95%左右;②加装FBC-DPF后柴油机固相PAHs总比排放量有所降低,在大负荷区域降幅在25.0%~88.0%之间;③加装FBC-DPF前的颗粒物中位直径为30~89nm,而加装FBC-DPF后的颗粒物中位直径为41~98nm,平均增幅为38.2%. 对于国Ⅳ及未来国Ⅴ柴油机排放法规,FBC-DPF是解决柴油机颗粒物排放的有效手段;此外,FBC-DPF可以大幅降低柴油机尾气中的有毒成分,并且能够适应高含硫量的燃油环境.      

重型柴油车PM2.5和碳氢化合物的排放特征

采用车载排放试验对国Ⅱ、国Ⅲ、国Ⅳ重型柴油车尾气在实际道路排放的PM2.5和碳氢化合物进行样品采集,采用电感耦合等离子体质谱技术、离子色谱仪和碳质分析仪对PM2.5各组分进行测试分析,采用五气分析仪对HC进行在线分析.结果表明,重型柴油车PM2.5和HC的排放因子分别为(0.22±0.12) g/km和(0.57±0.45) g/km,且排放因子随机动车排放标准的提高呈明显下降趋势.EC和OC是机动车尾气PM2.5的主要组分,分别占总质量百分比的38.87%~42.87%和16.22%~19.96%;水溶性离子中含量较为丰富的组分主要是SO42-、NH4+和NO3-,分别占总PM2.5质量百分比的7.64%~8.85%、2.22%~3.97%、1.91%~2.73%;元素中含量较高的组分为S、Na、Ca、Fe、和Al;PM2.5和HC的排放因子随车速的增加均呈下降趋势.     

甲醇柴油双燃料燃烧结合DOC/POC耦合大幅度减少发动机微粒排放的研究

对一台四缸增压中冷柴油机采用甲醇柴油双燃料模式,研究了甲醇替代率和柴油机氧化催化转化器耦合微粒催化转化器(DOC+POC)后处理装置对该发动机烟度和微粒数量、质量浓度的粒径分布特性的影响.试验结果表明,随甲醇替代率的增加,发动机烟度和微粒数浓度、质量浓度均有不同程度的降低,核态微粒浓度显著降低,聚集态微粒浓度基本保持不变.相比于DOC+POC对纯柴油发动机排气烟度25%左右的净化效率,在甲醇柴油双燃料模式下DOC+POC对排气烟度的平均净化效率在60%以上,最大达到96%,显示了该后处理技术在甲醇柴油双燃料模式下清洁排放的良好应用前景.