改性酚醛泡沫脱除SO_2/NO_x影响因素模型

改性酚醛泡沫具有良好的吸附性能,可用于脱除气态污染物,需深入研究其脱除效率与各影响因素间关系。首次引入支持向量机建立改性酚醛泡沫吸附反应床模型,研究在不同温度、气质比、含氧量等影响因素下改性酚醛泡沫脱除二氧化硫、氮氧化物等气态污染物的脱除效果及最优反应条件。烟气模拟脱硫脱硝实验确定RBF-ε-SVM模型为反应器内最优污染物浓度分布预测模型,惩罚系数c=100,gamma因子g=0.1。基于最优模型的各影响因素实验表明:氧气含量在6%时改性酚醛泡沫脱硫脱硝效果最佳;随着质气比的增加脱除效果增强;反应温度在80℃内脱除SO_2和NO的效率随着烟气温度的升高而降低。该模型可用于改性酚醛泡沫吸附反应床的最优工况选择,反应器内浓度分布的在线监控,以及指导反应器的放大、中试。     

酚醛泡沫的氧化对脱硫脱硝的影响

以自制酚醛泡沫、改性酚醛泡沫和外购商业酚醛泡沫为样品,在10%氧气浓度下氧化3 h制得氧化样品。在模拟烟气条件下测试脱硫脱硝效率,研究酚醛泡沫氧化情况对脱硫脱硝效率的影响。实验结果表明,酚醛泡沫的酚羟基易被氧化生成苯醌,使酚醛泡沫整体显均匀的红色。苯醌可发生大量的双键加成反应,具有抗氧化性的苯醌占据了酚醛泡沫表面的氧化活性位,从而抑制了NO和SO2的催化氧化过程,降低了脱硫脱硝效率。氧化未改性酚醛泡沫PF自-O2脱硫效率5.7%比空白PF自脱硫效率12.1%低6.4%,PF自-O2脱硝效率3.4%比PF自脱硝效率脱硝效率7.2%低3.8%;氧化改性酚醛泡沫PF改-O2脱硫效率为53.2%比空白未氧化PF改的脱硫效率59.3%低6.1%,PF改-O2脱硝效率为26.4%比PF改的脱硝效率31.3%低4.9%。PF改-O2和PF自-O2相比,脱硫脱硝效率有明显提高,酚醛泡沫经过改性后可引入有益的含氮和含氧官能团提高脱硫脱硝效率。     

NaClO_2/尿素复合吸收剂湿法脱除烟气中的SO_2和NO

在自行设计的喷淋塔中对Na ClO_2/尿素复合吸收剂脱除烟气中的SO_2和NO进行了实验研究,实验分析了NaClO_2/尿素复合吸收剂脱除SO_2和NO机理。结果表明:SO_2被吸收液吸收的过程分为2个部分,一部分SO_2溶于水被NaClO_2氧化为SO_2-4,另一部分SO_2溶于水与尿素和氧气反应生成(NH4)2SO_4;难溶于水的NO被Na ClO_2主要氧化为NO-3,进而被尿素吸收,NO被还原为环境友好气体N2。此外,实验主要探索了Na ClO_2浓度、尿素浓度、NO进口浓度、SO_2进口浓度、初始pH值、温度对脱除NO的影响,优化选择最佳工艺条件,Na ClO_2浓度为4 mmol·L~(-1),尿素浓度为0.5 mol·L~(-1),吸收液初始pH值为7.0,温度为50℃时,平均SO_2和NO脱除率分别为100%和95.2%。     

改性酚醛基炭泡沫的表面结构及脱硫脱硝

采用前驱体改性的方法,以CuCl2、FeCl2和MgCl2为改性剂,制备出改性酚醛泡沫,经炭化/活化得到改性酚醛基炭泡沫。研究了不同金属对酚醛基炭泡沫表面物理与化学特性的影响,并进行同时脱硫脱硝实验研究。通过研究发现,添加CuCl2的样品比添加FeCl2、MgCl2的样品的中孔孔容大接近10倍;比表面积和孔容是CFCu>CF0>CFFe>CFMg;金属改性剂主要以金属和金属氧化物的形式存在于酚醛基炭泡沫中,而表面其他官能团大体结构不变。经CuCl2、FeCl2和MgCl2改性后,脱硫效率分别提高了39%、11%和13%,脱硝效率分别提高了19%、10%和4%,其中以CuCl2改性的酚醛基炭泡沫的效率最高。     

助剂(C_2H_4、NH_3)添加对AC/DC流光放电等离子体脱硝效果的影响

等离子体法脱硝被认为是一种非常环保有效的脱硝技术,为了探究等离子体对NO_x的作用过程,选用AC/DC流光放电等离子体及模拟烟气,考察了烟气流量和NO初始浓度、添加剂的种类与含量以及SO_2对等离子体脱硝的影响。结果表明:NO的脱除过程由氧化过程和还原过程同时作用,在同一功率下,NO_x脱除率随流量的增加而降低,NO初始浓度对NO_x脱除率无直接影响。氨的添加可以促进NO_x的还原脱除,乙烯的添加可以促进NO氧化转化为NO_2。烟气中SO_2存在会导致NO_x脱除效率降低,此时氨助剂的加入可以显著提高NO_x脱除率。当NH3∶SO_2=2∶1时,在15 W下SO_2脱除率可达100%,NO_x脱除率60%。     

硝基苯酚和硝酸改性酚醛泡沫脱除烟气中Hg~0

以酚醛泡沫作为基体材料,选择对硝基苯酚和硝酸作为改性剂,制备改性酚醛泡沫PF-12%NO_2和PF-HNO3-5,并研究其对模拟烟气中Hg~0的脱除能力。通过红外和热重表征发现,2种改性剂均可在样品表面引入硝基,且硝酸改性样品PF-HNO_3-5的热解温度更低,可能是由于其表面产生了大量羰基。脱汞实验发现,未改性样品PF-0的汞吸附量仅有0.46μg/g,而PF-12%NO_2的汞吸附量为1.45μg/g,PF-HNO_3-5的汞吸附量为14.63μg/g,表明硝基和羰基确实可以提升吸附剂对烟气中Hg~0的吸附能力。PF-12%NO_2和PF-HNO_3-5的汞吸附曲线均符合颗粒内扩散模型及Bangham模型。     

钙基干粉喷射联合袋式除尘器脱Hg/SO3的性能分析

针对燃煤电厂烟气中Hg/SO_3等非常规污染物的高效控制技术尚不完善,活性炭、钠基等吸附剂喷射技术运行成本高等问题,采用实验及工程应用验证相结合的手段,研究了价格低廉的钙基干粉喷射及其与袋式除尘器联合作用对Hg/SO_3的脱除性能。结果表明:发现氢氧化钙的脱除能力优于氧化钙,经卤素改性后,氢氧化钙对Hg的吸附效率明显提升,且提升幅度排序为NaBrCaBr_2NH_4Br;经NaBr、CaBr_2、NH_4Br改性后,氢氧化钙干粉喷射联合袋式除尘器脱Hg效率最高可达95.9%、89.1%、94.7%,氢氧化钙干粉喷射联合袋式除尘器脱SO_3效率最高可达79.2%。经工程应用验证,在满负荷、75%负荷、50%负荷条件下,对烟气中Hg的脱除效率分别达79.58%、81.20%、77.91%,对总Hg的脱除效率分别达95.13%、95.80%、96.06%,对SO_3脱除效率均在80%以上,且对袋式除尘器的除尘性能无负面影响。研究结果可为燃煤电厂非常规污染物的低成本高效控制提供参考。     

隔膜电解海水氧化耦合吸收脱硫脱硝净化船舶尾气技术

采用隔膜电解技术对海水进行改性,生成的氧化液和碱性液分别喷淋进入氧化洗涤塔和碱式吸收塔,通过耦合的二段式反应研究脱除模拟船舶尾气中NO与SO_2的性能,实验详细考察了NO与SO_2的气体流量与初始浓度、海水电解时间和氧化液有效氯浓度对SO_2和NO脱除效率的影响。结果表明:隔膜电解海水能够高效地脱除船舶尾气中的SO_2和NO;SO_2脱除效率高,在实验条件范围内几乎不受各因素的影响;NO脱除效率随NO初始浓度、海水电解时间、氧化液有效氯浓度的提升而增大,随SO_2初始浓度、气体流量的提升而减小。当气体流量为1 m~3·h~(-1),初始SO_2、NO浓度分别为600mL·m~(-3)和900 mL·m~(-3),海水电解时间为60 min,氧化液有效氯浓度为540 mg·L~(-1)时,模拟船舶尾气中SO_2和NO的去除效率可以分别达到98.6%和84.4%。     

O_3氧化-SO_3~(2-)还原燃煤烟气脱硝

燃煤烟气同时脱硫脱硝是燃煤烟气污染治理技术研究与应用的趋势。提出利用臭氧注入到模拟烟气氧化NO生成NO_2,再利用NO_2氧化亚硫酸盐生成硫酸盐,同时NO_2被还原生成N2的工艺方法。研究了沿面放电法产生臭氧、臭氧氧化NO、NO_2在亚硫酸钠溶液中的转化和溶液中SO_2-4生成及影响因素。结果表明,臭氧投加量对NO氧化过程影响较大,当O_3/NO摩尔比为1.1时,烟气中NO脱除率达到90%;亚硫酸钠溶液中NO_2脱除率达到97%,且在吸收液温度小于80℃、pH小于10的条件下,NO_2脱除率基本保持不变;液相亚硫酸钠溶液中NO_2与SO_2-3离子之间氧化还原反应生成SO_2-4离子和N2是NO_2转化的主导反应。     

超重力脱除模拟烟气中一氧化氮

以NO和N2的混合气作模拟烟气,以酸性尿素溶液为吸收剂,在超重力机中进行了脱除模拟烟气中NO实验研究。实验考察了混合气中NO初始含量、进气流量、吸收液流量、超重力机转速对NO脱除率的影响,确定了在超重力中尿素吸收NO的适宜条件。实验结果表明,在常温常压下,N2体积流量为1.0 m3/h,控制NO初始浓度为3 300 mg/m3,吸收液流量为250 L/h,超重力机转速为650 r/min时,NO脱除率可达89.5%。     

臭氧定量氧化联合湿法吸收同时脱硫脱硝

采用臭氧定量氧化NO,并结合湿法吸收进行脱硫脱硝实验研究。吸收实验选取3种常见碱性吸收液,采用鼓泡法进行NO_x脱除效果对比,最终选定0.05 mol·L~(-1)的Ca(OH)_2乳浊液为吸收液。考察了NO和NO_2不同配比下的吸收效果,当氧化度为60%(NO_2/NO物质的量比1.3)时,吸收效果最佳。臭氧氧化实验结果表明,O_3/NO物质的量比为0.6时能达到最佳氧化度,碱液吸收NO_x脱除效率能达到76%,SO_2脱除效率达100%。当改进鼓泡方式后,最佳氧化度条件下NO_x脱除效率提高到85%。碱液pH对该法脱硝效率有影响,SO_2的存在对NO_x的脱除有一定促进作用。     

Fe(Ⅱ)络合—Fe(Ⅲ)催化氧化—S(Ⅳ)还原湿法脱除烟气中NO_x

Fe(Ⅱ)络合吸收烟气中的NO生成亚硝酰亚铁络合物,使NO快速进入液相;在Fe(Ⅲ)催化氧化作用下NO可以被S(Ⅳ)化合物还原。基于以上反应机制,提出了Fe(Ⅱ)络合—Fe(Ⅲ)催化氧化—S(Ⅳ)还原湿法脱除燃煤锅炉烟气中NO_x的新方法,考察了Fe的价态、吸收液pH、烟气中O_2、亚硫酸钠添加量等因素对NO_x脱除效率的影响。结果表明,在无O_2烟气的脱硝实验中,当吸收液中Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)共存,pH为2.2~2.9时,对NO_x的脱除效果最好,脱除效率为75%;当烟气中有O_2存在时,Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)共存,吸收液中的S(Ⅳ)被快速氧化,使得烟气中SO_2所提供的S(Ⅳ)化合物积累量难以达到预期脱硝效果所需的浓度水平,实验通过持续投加亚硫酸钠来补充脱硝所必需的S(Ⅳ)化合物,其瞬时投加量为10~(-4)~10~(-3) mol/(L·min)时,对NO_x的脱除具有较明显的促进作用。与此同时,投加亚硫酸钠并未影响此工艺对SO_2的脱除效率,脱硫效率始终维持在95%以上。     

椰壳碳基吸附剂的脱汞特性

为研究来源于生物质的椰壳活性炭对单质汞的脱除性能,采用化学浸渍法对椰壳活性炭进行化学改性处理,并在小型实验台架上考察了椰壳碳基吸附剂的脱汞性能。并对改性前后的样品进行了BET和SEM表征分析以研究改性前后椰壳活性炭的变化规律。结果表明,改性后椰壳活性炭具有较强的脱汞能力,特别是在140℃、180℃时的脱汞效率仍保持在95%以上。改性后椰壳活性炭具有更多的利于脱汞的官能团,其主要靠化学吸附脱汞。烟气中低浓度的SO_2与NO对汞的脱除有一定的抑制作用,而HCl有一定的促进作用。     

铁离子液相催化氧化协同脱硫脱硝

在铁法脱硫的基础上,利用Fe(Ⅲ)离子可以催化氧化NO_x与SO_2溶于液相中形成的S(IV)化合物发生反应的特性,在鼓泡反应器中进行了铁离子液相催化氧化协同脱除烟气中SO_2和NO_x的实验研究,考察了吸收液pH值、温度、烟气中SO_2和NO_x的浓度比等因素对SO_2和NO_x脱除效率的影响。结果表明:实验条件下影响因素的改变并未对SO_2脱除效率产生影响,其脱除效率一直维持在95%以上;对NO_x的脱除效率影响较大,吸收液pH值在3.0左右时,NO_x脱除效率最高,其脱除率可达62%;温度和烟气中SO_2和NO_x的浓度比的增大都会在一定程度上提高NO_x的脱除效率。仅当吸收液温度增大到50℃以后,溶液中Fe(Ⅲ)离子水解生成絮凝状沉淀时,NO_x的脱除效率开始下降;另外,SO_2和NO_x的浓度比大于2.3∶1时,即可满足NO_x脱除的需要。     

CeO_2-CuO/粉煤灰吸附SO_2/NO性能分析

利用室温液相浸渍法将粉煤灰制备成CeO_2-CuO/粉煤灰,提高了粉煤灰对SO_2/NO的吸附效率。采用XRF、XRD、SEM等手段对其进行表征测试,结果表明,粉煤灰的晶相结构主要为石英和莫来石,且改性后表面变得更为粗糙,孔隙增多。利用吸附反应装置优化SO_2/NO的反应条件,结果表明:在样品量为0.3 g、温度为50℃、SO_2流速为8 mL·min~(-1)、O_2流速为4 mL·min~(-1)时,CeO_2-CuO/粉煤灰对SO_2吸附效果最佳;在样品量为0.4 g、温度为70℃、NO流速为6 mL·min~(-1)、O_2流速为4 mL·min~(-1)时,对NO吸附效果最佳。共吸附会降低各自的吸附效率。利用原位FTIR分析表明:SO_2在CeO_2-CuO/粉煤灰表面主要生成硫酸盐和亚硫酸盐物种;NO则主要生成硝酸盐和亚硝酸盐物种。     

超重力脱除模拟烟气中一氧化氮简

以NO和N₂的混合气作模拟烟气，以酸性尿素溶液为吸收剂，在超重力机中进行了脱除模拟烟气中NO实验研究。实验考察了混合气中NO初始含量、进气流量、吸收液流量、超重力机转速对NO脱除率的影响，确定了在超重力中尿素吸收NO的适宜条件。实验结果表明，在常温常压下，N₂体积流量为1.0 m³/h，控制NO初始浓度为3 300 mg/m³，吸收液流量为250 L/h，超重力机转速为650 r/min时，NO脱除率可达89.5%。     

尿素/高锰酸钾湿法烟气脱氮的试验研究

采用高锰酸钾和尿素配制成不同浓度的吸收溶液,在填有金属鲍尔环的管式吸收反应器中,对模拟烟气进行湿法烟气脱氮的研究。试验结果表明,用尿素和高锰酸钾配制成的吸收液进行湿法烟气脱氮,可以高效地脱除模拟烟气中的氮氧化物,高锰酸钾含量的增加可以显著提高脱氮效率,是决定脱氮效率高低的重要因素,在尿素和高锰酸钾含量分别为5%和0.60g/L时可以达到91.5%的平均脱氮效率;尿素含量、吸收液有效柱高和外加的SO2气体均对脱氮效率产生不同程度的影响。     

烧结(球团)烟气典型环保工艺的SO3排放及NaHSO3喷射脱SO3技术的工程应用

SO_3对人体及环境的危害均远大于SO_2,为了较全面地表征烧结(球团)烟气SO_3排放特征并研究其SO_3控制技术,以实验研究为基础,对不同SO_3测试方法进行了对比分析;采用PENTOL SO_3分析仪,首次对5个典型的烧结(球团)工程实施SO_3测试,研究其SO_3排放特征及现有设备的SO_3脱除规律。测试结果表明:烧结(球团)烟气SO_3排放浓度为9.1～145.2 mg·m~(-3),高于燃煤电厂的SO_3排放量,这主要与烧结(球团)工程原料、燃料含硫量有关;烟气治理工艺全流程的总SO_3脱除效率为79.93%～93.75%,且循环流化床干法脱硫+袋式除尘器的工艺组合对SO_3的脱除性能明显优于石灰石-石膏湿法脱硫。针对高SO_3的烧结(球团)项目(723.6 mg·m~(-3))首次实施碱喷射脱SO_3改造,工程实验表明,不同摩尔比(Na_2:SO_3)亚硫酸氢钠干粉喷射后,SO_3排放浓度降幅显著,烟气治理工艺全流程的SO_3总脱除效率从79.70%提高至96.31%～99.25%,电除尘器前后喷射(摩尔比(0.5+0.5)∶1)时SO_3排放浓度最低,为5.3 mg·m~(-3);NO_x、SO_2和颗粒物排放均满足超低排放限值要求。研究结果可为后续烧结(球团)烟气的SO_3排放控制提供参考。     

SO2、NO对汞在湿法电除尘器中脱除的影响

湿法电除尘器(WESP)作为一种控制烟气中超细颗粒物的有效手段被应用于燃煤电厂的超低排放改造中,然而烟气中的Hg~0受电场、水膜、烟气组分等因素的影响在WESP中的协同脱除机理尚不明确。为了深入了解该机理,探讨了WESP电场和水膜对Hg~0的控制机理,并进一步研究了烟气中SO_2、NO对Hg~0在WESP中脱除的影响。结果表明:电场静电作用对烟气中Hg~0脱除贡献较小,O_2电离产物?O对Hg~0的氧化作用是O_2促进Hg~0脱除的主要途径,水蒸气通过电离产生?OH促进Hg~0氧化以及通过黏附作用促进Hg~0脱除;水膜的裹挟作用对WESP系统Hg~0的脱除贡献较小,溶于水中的汞不稳定且容易再释放;SO_2、NO均通过在电场中电离产生?O促进Hg~0氧化脱除,其中,SO_2及其电离产物溶于水膜后可以与Hg~(2+)形成稳定配合物抑制汞的再释放,而NO的电离产物在水膜中对汞再释放的抑制作用较小。     

Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84一体化滤布的低温脱硝影响因素

将550℃煅烧的Mn-La-Ce-Ni-O_x(Mn/La/Ce/Ni=2.5∶2.5∶1∶1)粉体均匀分散在蒸馏水中,采用P84滤料浸渍吸附复合氧化物分散液,经干燥、喷洒聚四氟乙烯乳液固定化,制备除尘脱硝一体化Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布。研究了Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布低温选择性催化还原(SCR)NO的活性。分别考察了反应温度、NH_3/NO摩尔比、O_2体积分数、复合氧化物负载量和SO_2等因素对Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布NH3-SCR脱除NO活性的影响。结果表明,当催化剂负载量大于250 g·m-2时,在100~200℃温度范围内一体化滤布催化活性均大于90%,200℃时脱硝活性达98.3%。当氧含量6%、NH3/NO≤1.0时,一体化滤布脱硝活性随NH3/NO摩尔比的增大而增大,NH_3过量与氧过量时无影响。200℃时,通入300×10-6SO_2对Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布脱硝活性有一定地抑制作用,脱除NO_x效率最低下降到88.6%,停止通入SO_2后,脱硝活性逐渐恢复。