泥沙沉降对水体中溶解性有机物光谱学特性的影响

以沈阳市新开河为研究对象,考察了泥沙沉降过程中,沉降时间、泥沙含量、pH、盐度对水体中溶解性有机物(DOM)的含量和光谱学特性的影响.结果表明,泥沙沉降条件下,水体中DOC随泥沙沉降时间的增长而先增大后减小,随泥沙含量的增加而先减小后增大,随pH的增大而增大,随盐度的增大而减小.随着pH的增大,水体中DOM的芳香性增强;随着盐度的增大,水体中DOM的芳香性降低.随着泥沙沉降时间的增长,DOM中各类荧光物质的含量先增加后减少;随着泥沙含量的增加,DOM中类腐殖酸和类富里酸荧光物质的含量增加,而类溶解性微生物代谢产物荧光物质和类芳香族蛋白质荧光物质的含量降低.在泥沙沉降过程中,下层水体中DOC、在波长为254 nm处的紫外吸光度(UV-254),以及DOM中荧光物质含量的变化量高于上层水体.     

冰封期前后河流底泥中溶解性有机物组分的荧光特性的变化

以沈阳市新开河为研究对象,考察了冰封期前、后河流底泥中溶解性有机物(DOM)组分荧光特性的变化.按照DOM在XAD树脂上的吸附特性将其分为5个部分:疏水性有机酸(HPO-A)、疏水性中性有机物(HPO-N)、过渡亲水性有机酸(TPI-A)、过渡亲水性中性有机物(TPI-N)和亲水性有机物(HPI).结果表明:HPO-A是河流底泥中的主要DOM组分,在冰封期前、后分别占溶解性有机碳(DOC)的41.2%~69.5%和38.9%~63.9%.冰封期前河流底泥中的DOM及HPO-A、HPI的DOC值均高于冰封期后.三维荧光光谱结果显示,冰封期前、后河流底泥DOM组分中含有类腐殖酸荧光物质,类富里酸荧光物质,类芳香族蛋白质荧光物质和类溶解性微生物代谢产物荧光物质,并且类芳香族蛋白质荧光物质在各DOM组分中的含量最高.冰封期后HPO-A、HPI中荧光物质的含量低于冰封期前.同步荧光光谱结果显示,在冰封期河流底泥DOM组分中激发波长分别为285~295 nm和330~350 nm的荧光物质向水体释放,导致其在底泥DOM组分中相对含量的显著降低.     

城郊与城镇河流中溶解性有机质与重金属的相关性

溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)在水体环境中广泛存在,对重金属在水环境中的环境行为有重要影响.本研究为探讨DOM与重金属的相关性,以宁波市城郊流域樟溪和城镇流域芦江为例,利用三维荧光技术分析不同城镇化梯度下河流水体溶解性有机质(DOM)的结构组成特征,分析DOM各项参数与重金属之间的相关性.结果表明,城镇化程度较高的河流水体具有较高的DOC、有色溶解性有机质(CDOM)和荧光溶解性有机质(FDOM)浓度;城郊流域与城镇流域水体中DOM均含有4个荧光峰,类富里酸荧光峰A和C以及类蛋白荧光峰B和T,且城镇流域水体荧光峰B和T的强度显著高于城郊流域,DOM腐殖化程度与芳香性也具有同样的趋势;城镇流域水体中重金属As、Cu和Mn浓度显著高于城郊流域.DOM与重金属的相关性结果表明,城镇河流中DOM与Cu、Cr、Mn、As、Zn和Pb都存在显著的正相关关系,而城郊河流中DOM只与Mn、Pb和Cu呈显著正相关,与其它重金属相关性不明显.总之,城镇化水平影响河流水体中CDOM的浓度和性质,而CDOM浓度和性质与重金属的行为密切相关.     

融雪期城市河流中溶解性有机物的时空分布特征

以沈阳市新开河为研究对象,考察了河水中溶解性有机物(DOM)含量的月份变化,以及融雪期河水中DOM含量和特性的时空变化规律.利用XAD树脂将DOM分为5个部分:疏水性有机酸(HPO-A),疏水性中性有机物(HPO-N),过渡亲水性有机酸(TPI-A),过渡亲水性中性有机物(TPI-N)和亲水性有机物(HPI).结果表明,融雪期河水中的溶解性有机碳(DOC)浓度较高,HPO-N和TPI-N是融雪期河水中的主要DOM组分,并且DOM中的荧光物质主要为类芳香族蛋白质荧光物质和类腐植酸荧光物质.融雪期水体中的DOC、波长254nm处的紫外吸光度(UV-254)和三卤甲烷生成势(THMFP)呈先降低然后波动最后升高的变化趋势.特征紫外吸光度(SUVA)和三卤甲烷生成活性(STHMFP)与以上三者的变化规律相反.融雪期河水中的DOC受污水排放影响大,有排污口处的DOC含量明显大于其他区域.污水排放也使受纳水体中UV-254对THMFP的指示作用减弱.     

水体冻结过程中荧光物质的迁移转化研究

本研究利用荧光区域积分法考察了在水体冻结过程中,溶解性有机物(DOM)组分中荧光物质的迁移转化.同时,利用XAD树脂,将DOM分为3个部分:疏水性有机酸(HPO-A)、过渡亲水性有机酸(TPI-A)和亲水性有机物(HPI).结果表明,在水体冻结过程中,HPO-A、TPI-A和HPI的DOC浓度在水相中逐渐增加,而在冰相中先减少后增加,并且这3种DOM组分在冰、水两相间的分配系数排序为:HPITPI-AHPOA.在水体冻结过程中,水相中HPO-A和HPI的总累计荧光强度(ΦT,n)值,以及冰相中3种DOM组分的总ΦT,n值随冻结时间的变化趋势均为先降低后升高.在水体冻结过程中,水相中3种DOM组分的类腐殖酸荧光峰发生蓝移.冻融作用导致HPO-A和HPI的荧光性降低.与HPO-A和HPI相比,TPI-A的荧光性受冻融作用的影响相对较小.此外,在4类荧光物质中,冻融作用对DOM组分中的类富里酸荧光物质和类腐殖酸荧光物质的影响较显著.     

冻融作用对土壤中溶解性有机物的光谱学特性的影响

以受季节性冻融过程影响显著的辽宁省棕壤和暗棕壤为研究对象,考察了冻结温度、融化温度、冻结时间和冻融次数对土壤中溶解性有机物(DOM)的光谱学特性的影响.结果表明:冻融处理条件下土壤中的溶解性有机碳(DOC)含量、波长254 nm处的紫外吸光度(UV-254)和单位浓度DOC的紫外吸收值(SUVA)的变化规律相似,均随冷冻和融化温度的升高而增大,随冷冻时间的延长先减小后增大,随冻融次数的增多而减小.冻融作用使DOM的腐殖化程度提高,分子量减小.随着冷冻时间的延长,DOM中类富里酸荧光物质和类腐殖酸荧光物质的含量先减少后增多;随着冻融次数的增多,DOM中荧光物质的含量逐渐减少.研究成果对于准确掌握冻融条件下土壤中DOM的变化规律,以及实施有效的土壤生态环境和地表水流域环境管理具有重要的理论意义和实用价值.     

滇池优势挺水植物茭草和芦苇降解过程中DOM释放特征研究

利用室内分解模拟实验,研究了滇池外海优势挺水植物茭草和芦苇(成熟期)的叶在水环境中降解过程,分析了其释放于水体中水溶性有机质(DOM)浓度和化学结构变化特征.结果表明,植物分解可造成上覆水pH值升高,茭草和芦苇分解过程中上覆水中DOM浓度的变化趋势基本一致.两种植物上覆水中水溶性有机碳(DOC)和水溶性有机氮(DON)的浓度均在8h达到最大值,水溶性有机磷(DOP)的浓度在24 h达到最大值.同时,茭草和芦苇残体内DOM释放强度和速率的变化趋势也基本一致.两种植物DOC、DON和DOP的释放强度和速率都在8 h达到最大,且8 h的释放强度、释放速率、释放比例依次为DOC>DON>DOP.另外,茭草和芦苇分解过程中DOM结构变化分析表明上覆水紫外吸收光谱中SUVA254值先升高再降低,傅里叶红外光谱中—OH特征峰消失,三维荧光光谱中类腐殖酸单位有机碳荧光强度增强.     

太湖水体溶解性有机质荧光特征及其来源解析

利用三维荧光光谱(3DEEM)-平行因子分析(PARAFAC)技术,通过野外现场调查和室内模拟实验,分析富营养化湖泊(太湖)水体溶解性有机质(DOM)组成结构、分布规律及其来源,进一步研究藻类和水生植物残骸腐烂分解以及沉积物释放对水体DOM荧光组成特征的影响.结果表明:1太湖水体各个湖区DOM主要以类色氨酸物质(T1、T2峰)为主,竺山湾还存在类腐殖质和类富里酸物质,其荧光指数(f450/500)为1.53±0.06,接近陆源f450/500值(1.4),DOC浓度全湖最高((7.13±2.45)mg·L-1),兼具陆源与生物来源的双重特性.2太湖藻类DOM组成丰富,出现了7种荧光组分,主要为类腐殖质、类富里酸和类蛋白物质(包括类色氨酸和类酪氨酸),藻类腐烂分解后,紫外区类色氨酸T2峰和类酪氨酸B2峰消失,其他类蛋白物质和部分易降解的类富里酸物质向水体中释放,其中A峰和C峰所代表的类富里酸物质降解率较高,分别降解了70.3%和41.0%.3水生植物DOM以类腐殖酸物质为主,其残骸腐烂分解后DOM由陆源类腐殖质向类腐殖酸物质转化.4沉积物DOM出现了5类荧光峰,兼具外源污染的类富里酸荧光C峰和A峰,同时含有生物来源的B1、B2、T2类蛋白荧光峰,随其降解时间的增长,T2荧光峰消失,B1、B2荧光物质降解率分别高达86.5%和82.5%,而C峰和A峰分别上升25.1%和1.5%,沉积物降解过程中大量类蛋白物质向上覆水体中释放,同时部分类蛋白物质向着更稳定的类富里酸物质转化.因此,外源输入和内源负荷(藻类和水生植物残骸腐烂分解以及沉积物释放等)对湖泊水体DOM组成结构以及富营养化过程具有重要影响.     

河岸带土壤溶解有机质垂直分布及其影响因素研究

采集崇明岛典型河岸带不同区域土壤剖面样品,测定了河岸带土壤溶解性有机碳(dissolved organic carbon,DOC)和溶解有机质(dissolved organic matter,DOM)的荧光光谱,通过平行因子分析分析了河岸带土壤溶解有机质组成和垂直分布特征,探讨了土壤中p H和盐度对河岸带土壤有机质分布的影响,为溶解性有机质的迁移提供依据。结果表明:土壤DOC从表层到底层呈现逐步减少的趋势,表层土壤DOC从陆上区向缓冲区有累积效果,而河岸带的破坏使得这种累积效果消失。土壤DOM分布特征与DOC分布基本一致,其中类腐殖质组分占总量的90%左右,类蛋白质占10%左右,表层土壤(0~30 cm)类腐殖质物质含量明显高于底层土壤(40~60 cm)含量(P0.01),类蛋白质物质随土壤剖面垂直深度变化不明显。土壤DOM含量随p H升高而减少;在低盐度范围内,土壤类蛋白组分随盐度的升高而增加,类腐殖质组分不受盐度影响。     

河流不同分子量溶解性有机质对全氟化合物赋存形态的影响

目前有关水体全氟化合物(PFASs)赋存特征的研究主要集中于总溶解态,对溶解性有机质(DOM)结合态PFASs的研究较为匮乏,尤其忽视了不同分子量DOM对PFASs赋存形态的影响. 为阐明河流上覆水体不同分子量DOM对PFASs赋存形态的影响,本文以长江干支流为例,分析了河流上覆水体11种典型PFASs (C4~C12)的浓度及组成,研究了不同分子量DOM结合态PFASs的赋存特征. 结果表明:①长江上覆水体中PFASs的平均浓度为52.6 ng/L,其中全氟戊酸(PFPeA)和全氟己酸(PFHxA)是最主要的单体污染物;由于受点源污染的影响,武汉段PFASs总溶解浓度及其单体浓度均显著高于其他采样点. ②长江上覆水体中DOM的浓度范围为0.08~3.84 mg/L (以C计),将水体DOM按分子量分离为<1 kDa、1~3 kDa、3~5 kDa、5~10 kDa和>10 kDa五种组分,各采样点中<1 kDa的溶解性有机碳(DOC)浓度(1.56~3.84 mg/L)显著高于其他分子量的DOC浓度. ③对于所检出的PFASs,<1 kDa DOM结合态PFASs (含自由溶解态)的浓度亦显著高于其他分子量DOM结合态PFASs的浓度,且其占水体总溶解态PFASs的比例均在85%以上,说明水体DOM结合态PFASs具有较高的生物有效性. 研究显示,水体不同分子量DOM结合态PFASs的赋存特征存在差异,因此对水体PFASs进行生态风险评价时需综合考虑不同分子量DOM结合态的含量及其生物有效性.      

水源水库沉积物及其上覆水DOM光谱特征

为探究水源水库溶解性有机质(DOM)组成结构及来源,以深圳市茜坑水库为例,采用紫外-可见光谱技术(UV-Vis)并结合平行因子分析法三维荧光光谱技术(EEMs-PARAFAC)对水库表层沉积物及其上覆水的DOM光谱特征进行分析.结果表明:PARAFAC识别出3类荧光组分,分别是Cl(Ex/Em=270/304nm,类蛋...     

呼伦湖表层沉积物有机质的释放效应分析

沉积物有机质是湖泊物质循环的重要组成部分之一,研究沉积物有机质的赋存和迁移转化特征对于湖泊生态保护具有重要意义.以位于我国寒旱区的蒙新湖区典型代表湖泊——呼伦湖为例,利用连续提取法、三维荧光激发发射矩阵光谱-平行因子法（EEMs-PARAFAC）和碳稳定同位素（δ13C）、碳氮比值（C/N）指标测定,并结合室内模拟试验,研究了呼伦湖表层沉积物有机质的赋存特征、释放效应及影响因素.结果表明:①呼伦湖表层沉积物有机质含量在26.67~38.09 g/kg之间,其主要组分为胡敏素（HM）,HM占沉积物有机质的相对比例为74.1%.沉积物有机质主要来自于陆源,陆源相对贡献率在80%左右.②沉积物室内静态释放模拟试验结果表明,沉积物有机质释放会导致上覆水中溶解性有机质（DOM）浓度和组分均发生改变,上覆水中溶解性有机碳（DOC）浓度由30.85 mg/L升至37.57 mg/L,类腐殖质组分所占比例升高.沉积物有机质释放还导致上覆水中氮磷浓度升高,其中溶解性总氮（DTN）和溶解性总磷（DTP）的浓度分别升高了0.89和0.16 mg/L.③近年来,呼伦湖流域温度升高,导致呼伦湖沉积物有机质的释放效应增强.研究显示,虽然呼伦湖沉积物有机质主要以难降解组分为主,但是其释放效应对水体碳、氮、磷浓度的影响仍然不容忽视.      

溶解性有机物在土壤含水层处理系统中的变化

通过实验室模拟土壤含水层处理(SAT)的土壤柱系统研究了二级处理出水中溶解性有机物(DOM)的荧光特性在SAT系统中的变化.利用XAD树脂将二级处理出水中的DOM分为5个部分:疏水性有机酸(HPO-A),疏水性中性有机物(HPO-N),过渡亲水性有机酸(TPI-A),过渡亲水性中性有机物(TPI-N)和亲水性有机物(HPI).结果表明,TPI-N中的类芳香族蛋白质荧光物质在SAT系统中优先去除.经过SAT系统处理后,类芳香族蛋白质荧光物质和类溶解性微生物代谢产物荧光物质在HPO-A,HPO-N,TPI-A和HPI中的相对含量升高.各组分中带有3~5个稠合苯环的荧光物质,以及激发波长/发射波长(λex/λem)=390~410nm/456~476nm的类腐殖酸荧光物质在SAT系统中的去除率低于相应组分中以溶解性有机碳(DOC)表征的整体有机物的去除率.不同组分中的其他荧光物质在SAT系统中去除行为不同.     

大沽排污河底泥释放总氮的影响

在实验室模拟条件下,考察了上覆水的溶解氧DO、pH值、温度、含盐量及扰动速率等环境因子对大沽排污河底泥释放总氮的影响.结果表明:厌氧条件下底泥释放总氮的强度高于好氧条件和自然条件下的释放强度;上覆水的pH呈中性时底泥释放总氮的强度最大,酸性条件下底泥释放总氮的强度高于碱性条件;升高温度可促进底泥释放总氮;扰动可提高底泥释放总氮的强度,但当扰动速率增加到一定程度时,反而会抑制总氮的释放,因此,至最后实验结束时,扰动速率为60r.min-1的体系中底泥释放总氮的能力最强;当实验达到平衡时,含盐量为0mg.L-1的体系中底泥释放总氮的能力最强.     

The migration and transformation of dissolved organic matter during the freezing processes of water

This study investigated the partitioning behavior of dissolved organic matter(DOM) in liquid and ice phases, as well as the changes in the optical properties and chlorine reactivity of DOM during the freezing processes of water. DOM was rejected from the ice phase and accumulated in the remaining liquid phase during water freezing. Moreover, the decrease in freezing temperature, as well as the increase in dissolved organic carbon(DOC)concentration of feed water, caused an increase in DOM captured in the ice phase. The ultraviolet-absorbing compounds, trihalomethane precursors, as well as fulvic acid- and humic acid-like fluorescent materials, were more liable to be to be rejected from the ice phase and were more easily retained in the unfrozen liquid phase during water freezing, as compared with organics(on average) that comprise DOC. In addition, it was also found a higher accumulation of these organics in the unfrozen liquid phase during water freezing at higher temperature. The freeze/thaw processes altered the quantity, optical properties, and chlorine reactivity of DOM. The decrease in ultraviolet light at 254 nm as well as the production of aromatic protein- and soluble microbial byproduct-like fluorescent materials in DOM due to freeze/thaw were consistently observed. On the other hand, the changes in DOC, trihalomethane formation potential, and fulvic acid- and humic acid-like fluorescence caused by freeze/thaw varied significantly between samples.     

The migration and transformation of dissolved organic matter during the freezing processes of water

This study investigated the partitioning behavior of dissolved organic matter (DOM) in liquid and ice phases, as well as the changes in the optical properties and chlorine reactivity of DOM during the freezing processes of water. DOM was rejected from the ice phase and accumulated in the remaining liquid phase during water freezing. Moreover, the decrease in freezing temperature, as well as the increase in dissolved organic carbon (DOC) concentration of feed water, caused an increase in DOM captured in the ice phase. The ultraviolet-absorbing compounds, trihalomethane precursors, as well as fulvic acid- and humic acid-like fluorescent materials, were more liable to be to be rejected from the ice phase and were more easily retained in the unfrozen liquid phase during water freezing, as compared with organics (on average) that comprise DOC. In addition, it was also found a higher accumulation of these organics in the unfrozen liquid phase during water freezing at higher temperature. The freeze/thaw processes altered the quantity, optical properties, and chlorine reactivity of DOM. The decrease in ultraviolet light at 254 nm as well as the production of aromatic protein- and soluble microbial byproduct-like fluorescent materials in DOM due to freeze/thaw were consistently observed. On the other hand, the changes in DOC, trihalomethane formation potential, and fulvic acid- and humic acid-like fluorescence caused by freeze/thaw varied significantly between samples.     

Relationship between heavy metals and dissolved organic matter released from sediment by bioturbation/bioirrigation

Organic matter (OM) is an important component of sediment. Bioturbation/bioirrigation can remobilize OM and heavy metals that were previously buried in the sediment. The remobilization of buried organic matter, thallium (Tl), cadmium (Cd), copper (Cu) and zinc (Zn) from sediment was studied in a laboratory experiment with three organisms: tubificid, chironomid larvae and loach. Results showed that bioturbation/bioirrigation promoted the release of dissolved organic matter (DOM) and dissolved Tl, Cd, Cu and Zn, but only dissolved Zn concentrations decreased with exposure time in overlying water. The presence of organisms altered the compositions of DOM released from sediment, considerably increasing the percentage of fulvic acid-like materials (FA) and humic acid-like materials (HA). In addition, bioturbation/bioirrigation accelerated the growth and reproduction of bacteria to enhance the proportion of soluble microbial byproduct-like materials (SMP). The DOM was divided into five regions in the three-dimensional excitation emission matrix (3D-EEM), and each part had different correlation with the dissolved heavy metal concentrations. Dissolved Cu had the best correlation with each of the DOM compositions, indicating that Cu in the sediment was in the organic-bound form. Furthermore, the organism type and heavy metal characteristics both played a role in influencing the remobilization of heavy metal.