常规金属离子对Fe3O4磁性纳米颗粒悬浮和沉降的影响

水体中的有机质、无机盐及酸碱度是影响纳米材料迁移转化的主要因素.考察了Na~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Sr~(2+)和Ba~(2+)对Fe_3O_4磁性纳米材料(Magnetic Nanoparticles,MNPs)的沉降作用.结果表明,Fe_3O_4MNPs的沉降作用是水体pH、金属离子化合价、离子强度共同影响的结果.整体上,碱土金属离子较Na~+更能加速Fe_3O_4MNPs的沉降.当pH为5.0时,浓度低于1.0 mmol·L~(-1)的Na~+、Mg~(2+)和Ca~(2+)有助于Fe_3O_4MNPs的悬浮;当浓度大于1.0 mmol·L~(-1)时,较强的离子强度促使Fe_3O_4MNPs团聚,发生沉降.当pH为9.0时,碱土金属离子较Na~+更能促使Fe_3O_4MNPs聚沉.因此,纳米颗粒在水体中的扩散和聚沉需要综合考虑金属离子种类和浓度.     

铜绿微囊藻培养过程中氨基酸的释放特征及其对水体有机质的贡献

为深入分析铜绿微囊藻水华暴发对水体有机质、氨基酸含量及组成的影响,进一步揭示蓝藻水华暴发对湖泊内源氨基酸和有机质的贡献及养分循环机制,采集太湖北部富营养化区域梅梁湾中的水样,用于在室内培养太湖蓝藻水华优势种——铜绿微囊藻(Microcystis aeruginosa),采用邻苯二甲醛(OPA)柱前衍生-反相高效液相色谱法(HPLC)分析铜绿微囊藻生长、衰亡过程中氨基酸的摩尔浓度及其组成特征的变化,探讨藻类产生的氨基酸和有机质对湖泊水体中有机质、TC(总碳)及DTN(溶解性总氮)的贡献. 结果表明:铜绿微囊藻在生长过程中产生的氨基酸对水体中TC、DTN、TOC(总有机碳)的贡献率分别为23%~37%、46%~93%和46%~83%;在衰亡期,水体中难降解氨基酸(如甘氨酸、丝氨酸、丙氨酸和赖氨酸)的摩尔浓度(c)为60.4 μmol/L,显著高于同时期易降解氨基酸(如酪氨酸、苯丙氨酸、谷氨酸和精氨酸)的摩尔浓度(40.9 μmol/L);c(D-氨基酸)/c(L-氨基酸)由初始的0.28降至0.09,表明在铜绿微囊藻对数生长至衰亡期间,水体中有机质的降解程度逐渐降低. 研究显示,在水体有机质降解程度降低的同时,氨基酸摩尔浓度逐步增加,因此大量未降解的氨基酸沉积下来成为水体有机质来源之一.      

南漪湖沉积物磷的赋存形态及对上覆水的影响

以宣城市南漪湖为例,采用改进的无机磷分级提取方法对全湖共39个点位沉积物中磷(P)赋存形态进行系统研究,并分析其与上覆水体、间隙水等相互关系。结果表明,南漪湖水体磷污染水平已经处于高位,沉积物间隙水磷与上覆水体磷空间分布特征具有密切关系。南漪湖沉积物中总磷(TP)含量变化范围为463.3~1016.6mg/kg,其中各形态磷空间分布具有明显的差异性,与外源磷输入等密切相关。赋存形态含量大小、相对比例顺序依次为:钙结合态磷(Ca-P)>铁结合态磷(Fe-P)>铝结合态磷(Al-P)>还原剂可溶性磷(RS-P)>残渣态磷(Res-P)>弱吸附态磷(L-P)。沉积物中TP含量与Fe-P、RS-P、Res-P极显著正相关,与L-P含量显著正相关。外源磷输入和水产养殖对南漪湖沉积物内源磷中Fe-P和RS-P贡献可能较大。南漪湖沉积物内源磷对上覆水体的潜在风险较高,其中生物有效性较高的L-P、Al-P、Fe-P和Rs-P的总和相对比例可达60%左右。沉积物中磷形态与间隙水磷浓度关系较密切,其中Al-P、Ca-P对间隙水中磷迁移转化具有重要影响。南漪湖主要出入湖河口沉积物磷的吸附解吸平衡浓度(EPC₀)变化范围为0.009~0.014mg/L,均表现为EPC₀<总溶解性活性磷浓度(SRP),主要河口沉积物目前仍为外源磷输入的汇。     

河流氮磷和水量输入对太湖富营养化的影响机理研究

针对河湖氮磷控制标准不衔接问题,以大型浅水湖泊太湖为例,基于2013—2018年环太湖主要入湖河流和湖体总氮浓度〔ρ(TN)〕、总磷浓度〔ρ(TP)〕、叶绿素a浓度〔ρ(Chla)〕、水量等监测数据资料,采用湖盆模型(Bathtub模型),构建太湖主要入湖河流与湖体ρ(TN)、ρ(TP)和ρ(Chla)的响应关系,分析了主要入湖河流ρ(TN)、ρ(TP)和水量对湖体富营养化的影响,探讨了太湖主要入湖河流水量及其与湖体氮磷协同控制限值. 结果表明:①太湖主要入湖河流氮磷的输入仍显著影响湖体ρ(TN)、ρ(TP),尤其是对西北部湖区的富营养化水平产生了显著影响;②在入湖水量方面,湖西区入湖水量增加可导致太湖富营养化程度增加,而“引江济太”水量输入在一定程度上改善了太湖水质. 建议分区域控制直接入湖河流水量,其中,湖西区直接入湖水量控制在60×108~70×108 m3之间,望虞河“引江济太”水量控制在15×108~20×108 m3之间;③针对太湖流域而言,现行《地表水质量标准》(GB 3838—2002)在协同控制河、湖氮磷方面存在一定的不足,仅通过控制入湖河流ρ(TN)、ρ(TP),太湖ρ(TN)、ρ(TP)难以达到Ⅲ类水质标准;④与全湖平均值相比,湖西区要达到同一标准限值,入湖河流协同控制限值要更为严格. 在河湖氮磷衔接目标制定上,建议湖西区单独设定协同控制目标浓度值. 另外,建议结合《地表水质量标准》(GB 3838—2002),开展太湖流域水质、水量协同控制,有效约束入湖通量,达到河湖氮磷协同控制目的.      

太湖水体溶解性有机质荧光特征及其来源解析

利用三维荧光光谱(3DEEM)-平行因子分析(PARAFAC)技术,通过野外现场调查和室内模拟实验,分析富营养化湖泊(太湖)水体溶解性有机质(DOM)组成结构、分布规律及其来源,进一步研究藻类和水生植物残骸腐烂分解以及沉积物释放对水体DOM荧光组成特征的影响.结果表明:1太湖水体各个湖区DOM主要以类色氨酸物质(T1、T2峰)为主,竺山湾还存在类腐殖质和类富里酸物质,其荧光指数(f450/500)为1.53±0.06,接近陆源f450/500值(1.4),DOC浓度全湖最高((7.13±2.45)mg·L-1),兼具陆源与生物来源的双重特性.2太湖藻类DOM组成丰富,出现了7种荧光组分,主要为类腐殖质、类富里酸和类蛋白物质(包括类色氨酸和类酪氨酸),藻类腐烂分解后,紫外区类色氨酸T2峰和类酪氨酸B2峰消失,其他类蛋白物质和部分易降解的类富里酸物质向水体中释放,其中A峰和C峰所代表的类富里酸物质降解率较高,分别降解了70.3%和41.0%.3水生植物DOM以类腐殖酸物质为主,其残骸腐烂分解后DOM由陆源类腐殖质向类腐殖酸物质转化.4沉积物DOM出现了5类荧光峰,兼具外源污染的类富里酸荧光C峰和A峰,同时含有生物来源的B1、B2、T2类蛋白荧光峰,随其降解时间的增长,T2荧光峰消失,B1、B2荧光物质降解率分别高达86.5%和82.5%,而C峰和A峰分别上升25.1%和1.5%,沉积物降解过程中大量类蛋白物质向上覆水体中释放,同时部分类蛋白物质向着更稳定的类富里酸物质转化.因此,外源输入和内源负荷(藻类和水生植物残骸腐烂分解以及沉积物释放等)对湖泊水体DOM组成结构以及富营养化过程具有重要影响.     

滇池沉积物中多环芳烃赋存状态及其再分配的初步研究

利用索氏抽提、Tenax部分萃取和沉积物的粒度和密度分离等方法对滇池沉积物中多环芳烃(PAHs)的赋存状态及其再分配进行了研究。研究结果表明:滇池沉积物中PAHs主要存在于小粒度和低密度的组分中;尽管PAHs在粒度分布上存在一定的差异,但沉积物中碳质吸附剂的组成和含量才是决定PAHs在沉积物中赋存状态的主要因素;由于PAHs与沉积物中不同吸附剂相互作用的差异,随着时间的推移,沉积物中的PAHs存在一个再分配过程,吸附在无定形有机质和无机矿物等弱吸附剂上的PAHs逐渐向黑炭、焦炭等碳质吸附剂上转移,导致沉积物中的PAHs慢慢被锁定,因而其生物有效性也逐渐下降。     

滇池PAHs的沉积记录、来源及其生态风险评估

采用GC/MS方法分析了滇池沉积柱中16种美国EPA优控的多环芳烃(PAHs)的垂直分布状况,并对其来源变化及生态风险进行了分析和评估.研究表明:滇池沉积柱中PAHs的含量范围为558～6418 ng·g-1,并在20世纪90年代初达到峰值,这明显不同于发达国家的同类研究,也与国内沿海地区和偏远湖泊的相关研究有所不同.滇池沉积物中的PAHs主要来自当地的家庭燃煤、木材和生物秸秆等的低温燃烧过程,但工业燃煤和机动车尾气等高温燃烧过程释放的PAHs的相对含量近年来有明显增加的趋势.风险评估结果显示,滇池中上层沉积物中的PAHs可能存在潜在的生态风险,而这些生态风险主要来自低环数的NAP、FLU、PHEN和高环数的BbF、BaP、DBA等.     

衡水湖沉积物营养盐形态分布特征及污染评价

以衡水湖为研究对象,于2019年3月采集具有代表性的11个点位的表层沉积物,对衡水湖沉积物中碳、氮和磷营养盐进行形态分布特征分析.结果表明,衡水湖沉积物中有机质（TOC）含量为93.226 mg·g^-1,其含量较高,导致潜在氮源释放风险可能较高.总氮（TN）含量为1.850 mg·g^-1,属中度污染;氮形态含量及其占TN比依次为：残渣态氮（Res-N,0.973 mg·g^-1,52.57%） > 弱酸可提取态氮（WAEF-N,0.531 mg·g^-1,28.69%） > 强氧化剂可提取态氮（SOEF-N,0.208 mg·g^-1,11.23%） > 离子交换态氮（IEF-N,0.088 mg·g^-1,4.77%） > 强碱可提取态氮（SAEF-N,0.051 mg·g^-1,2.75%）,进一步表明衡水湖沉积物氮释放风险相对较高.总磷（TP）含量为1.020 mg·g^-1,其中无机磷（IP）含量为0.839 mg·g^-1,占TP含量的82.27%,属中度污染;磷形态含量及占IP比依次为：钙结合态磷（Ca-P,0.440 mg·g^-1,52.44%） > 残渣磷（Res-P,0.200 mg·g^-1,23.84%） > 可还原态磷和金属氧化物结合态磷（Fe-P和Al-P,0.169 mg·g^-1,20.14%） > 弱吸附态磷（NH₄Cl-P,0.030 mg·g^-1,3.58%）,总体而言,衡水湖沉积物磷释放风险相对较低.基于C/N、C/P和N/P特征分析表明,衡水湖沉积物中有机质主要是来自陆生禾本科和莎草科陆生高等植物,沉积物中磷主要受陆源输入的影响.相关性分析表明,衡水湖沉积物中碳、氮和磷之间相关性较弱,三者的来源可能不同;各形态磷之间的相关性强于各形态氮,可能表明各形态磷具有很好的同源性,而各形态氮来源多样且复杂.通过有机指数与有机氮评价湖区污染状况表明,衡水湖沉积物营养盐污染程度严重,达到Ⅳ级标准,建议对沉积物中氮潜在风险进行有效管控.     

滇池沉积物生物有效性氮和磷的分布及相互关系

利用化学连续提取法,对滇池8个采样点表层沉积物中的生物有效性氮和磷的分布进行了研究,并探讨了二者间的关系. 结果表明:滇池沉积物中w(TN)和w(TP)的分布特征具有显著差异,北部和南部因磷矿开采、外源污染输入导致其值较高,中部受水动力影响较大则其值相对较低;沉积物中生物有效性氮和磷包括离子交换态氮和磷(IEF-N,IEF-P)、弱酸可提取态氮和磷(WAEF-N,WAEF-P)、强碱可提取态氮和磷(SAEF-N,SAEF-P)以及强氧化剂可提取态氮和磷(SOEF-N,SOEF-P)等4种形态;各生物有效性氮对总的生物有效性氮的贡献顺序依次为w(SOEF-N)(68.1%～78.8%)>w(IEF-N)(10.1%～14.9%)> w(WAEF-N)(5.8%～8.9%)≈w(SAEF-N)(5.3%～8.7%),生物有效性磷的相对含量顺序依次为w(SAEF-P)(68.6%～75.2%)>w(SOEF-P)(23.4%～30.0%)>w(WAEF-P)(0.6%～1.8%)>w(IEF-P)(0～0.1%);生物有效性氮和磷具有正相关性,二者迁移转化的趋势可能具有一致性. 生物有效性氮和磷的比值分析表明,沉积物中生物有效性氮和磷的形态差异影响氮、磷的矿化和释放速率.      

滇池沉积物中氮的地球化学特征及其对水环境的影响

采用连续分级提取法研究了滇池外海8个典型区域表层沉积物中总氮与生物有效性氮的含量分布特征,并探讨了不同形态氮释放的影响因素及其对水环境潜在的风险.结果表明,沉积物中总氮含量变化为1888.8~3155.8mg/kg,各形态氮的相对比例为残渣态氮(Residual-N,46.2%~66.3%)>强氧化剂可提取态氮(SOEF-N,22.9%~42.9%)>离子可交换态氮(IEF-N,4.5%~7.5%)>弱酸可提取态氮(WAEF-N,2.2%~4.0%)>强碱可提取态氮(SAEF-N,2.7%~3.8%).生物有效性氮包括IEF-N、WAEF-N、SAEF-N和SOEF-N,海埂沉积物中生物有效性氮的含量最高,与该区域的富营养化程度相一致.其中, IEF-N的分布与上覆水体中氮的含量关系密切,SOEF-N是水体中氮的重要来源.另外, NH4+-N是IEF-N、WAEF-N及SAEF-N中的主要组成部分.蓝藻水华严重的海埂沉积物IEF-N中的NH4+-N含量相对较低,可能表明了富营养化湖泊中浮游生物的大量繁殖与沉积物氮循环之间的耦合关系.