京津冀典型城市一次重污染过程特征及边界层结构变化对其影响

为探究典型重污染过程的污染特征与大气边界层结构演变规律,基于PM_2.5采样数据、气象观测数据及WRF-Chem模式,以北京市和石家庄市2016年12月27日—2017年1月10日一次重污染过程为研究对象,对气象要素、PM_2.5化学组分、天气背景场、边界层结构演变特征,以及大气边界层结构变化对ρ(PM_2.5)及其主要化学组分的影响进行分析.结果表明:①研究期间,北京市和石家庄市ρ(PM_2.5)分别为(165.63±110.89)(247.67±95.22)μg/m3,石家庄市污染程度高于北京市;高空纬向环流和地面弱高压控制的天气背景场,低于1.75 m/s的风速以及超过75%的相对湿度是造成北京市与石家庄市重污染的不利气象条件.②重污染时段北京市与石家庄市SNA(SO₄2-、NO₃-、NH₄+三者的统称)与碳质组分(OC、EC)占比之和超过76%,是PM_2.5中的两大主要组分;重污染时段ρ(SNA)占比明显上升,北京市与石家庄市ρ(SNA)占比由非重污染时段的42.23%、45.93%分别升至重污染时段的58.87%、59.62%;北京市与石家庄市ρ(OC)/ρ(EC)分别为5.13、3.51,表明在重污染时段两城市存在明显的二次有机气溶胶污染.③WRF-Chem模式模拟结果表明,PM_2.5污染严重时北京市与石家庄市在300~500 m处均出现明显的逆温,垂直风场主要表现为低层偏南风顺时针向上切变为偏西风,切变高度在400~1 000 m,逆温层结与明显垂直风切变的边界层特征共同抑制了污染物的湍流与扩散.④北京市与石家庄市重污染时段的PBLH(Planetary Boundary Layer Height,大气边界层高度)日均值与非重污染时段相比分别下降了202、128 m,PBLH每下降100 m,北京市与石家庄市ρ(PM_2.5)分别上升18.81、29.85 μg/m3,PBLH下降是导致两城市ρ(PM_2.5)快速上升的重要因素.北京市与石家庄市的PBLH与PM_2.5组分质量浓度之间的相关性不同,北京市PBLH与ρ(SNA)的相关性高于与碳质组分质量浓度的相关性,石家庄市PBLH与ρ(EC)相关性最高,表明此次重污染过程中北京市PM_2.5污染特征以二次形成为主,而石家庄市以一次排放为主.研究显示,北京市与石家庄市此次重污染过程与大气边界层结构变化密切相关.      

武清地区冬季一次重污染过程垂直分布特征

为研究京津冀地区重污染过程大气污染物的垂直分布特征,于2016年12月13日重污染前（11:49-12:18）和12月18日重污染期间（11:00-11:16）在北京市、天津市、河北省交界处的武清地区利用系留气球开展1 000 m以下的大气观测,探究污染物的垂直分布特征及对流边界层、覆盖逆温层和混合层等要素对重污染形成的影响.结果表明:①在重污染前,大气层结不稳定,ρ（PM_2.5）、ρ（NO_x）与ρ（O₃）随高度变化不明显,存在明显的垂直对流运动,有利于大气污染物的扩散;PM_2.5/PM₁₀[ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）]在800 m以下为0.60~0.80,在800~1 000 m以上大于0.90.②重污染期间,近地面大气层分为对流边界层（距地面0~150 m）、覆盖逆温层（150~370 m）、混合层（370~500 m）和自由大气（500 m以上）4个层次.③NO_x主要在对流边界层内聚积;高空O₃在向近地面扩散时受强混合层阻挡,在混合层出现一个小峰值;PM_2.5不仅在近地面聚积,而且在覆盖逆温层内聚积,ρ（PM_2.5）在覆盖逆温层内呈双峰（峰值分别出现在150和370 m）分布,其粒径集中在0.5~1.0 μm,属于积聚态气溶胶.研究显示,在不利扩散条件下,汽车排放、村镇居民供暖排放的污染物聚积及二次颗粒物的生成是重污染形成的重要因素.      

菏泽市秋冬季PM2.5水溶性离子化学特征分析

为深入研究菏泽市秋冬季PM_2.5中水溶性离子污染特征,于2017年10月15日-2018年1月31日对菏泽市3个监测点同步进行PM_2.5的采集和分析,分析探讨了不同污染程度下ρ（PM_2.5）及水溶性离子化学特征.结果表明:①菏泽市秋冬季PM_2.5呈区域污染特征.②整个观测期间,ρ（PM_2.5）范围为26.72~284.10 μg/m3,平均值为103.27 μg/m3,其中水溶性离子对ρ（PM_2.5）贡献率较大,为44.65%~49.87%;SNA（NO₃-、NH₄+、SO₄2-的统称）的占比较高,SNA占总水溶性离子质量浓度的86.88%,说明二次气溶胶为菏泽市大气PM_2.5中的重要组成部分.③SNA三角图解和水溶性离子相关性结果表明,采样期间大气中NO₃-、SO₄2-可能以NH₄NO₃、（NH₄）₂SO₄形式存在;ρ（Cl-）与ρ（K+）相关性较高（清洁天和污染天的相关系数分别为0.79和0.81）,由此推测Cl-与K+具有同源性,二者主要源于生物质燃烧.④重度及以上污染天的SOR（硫氧化率）和NOR（氮氧化率）分别为0.54和0.37,分别是清洁天的2.08和2.06倍;轻/中污染天的SOR和NOR分别为0.37和0.29,分别是清洁天的1.42和1.61倍.随着污染程度的加重,SO₂和NO₂向SO₄2-和NO₃-的二次转化增强.重污染日SOR、NOR和相对湿度均大于清洁天和轻/中度污染天,而温度则未表现出相似的变化趋势,说明非均相反应是菏泽市秋冬季SO₄2-和NO₃-形成的重要原因.研究显示,菏泽市污染呈区域性污染特征,二次气溶胶是菏泽市大气PM_2.5的重要组成部分,污染天ρ（NO₃-）、ρ（SO₄2-）、ρ（NH₄+）均与相对湿度呈显著正相关（P < 0.05）,均与温度呈负相关,表明在污染天高湿低温对SO₂、NO₂转化为SO₄2-、NO₃-有推动作用.      

西宁市PM2.5水溶性无机离子特征及其来源解析

为探讨西宁市PM_2.5水溶性无机离子的特征及其来源,于2017年1月-2018年4月在西宁市开展PM_2.5样品采集工作,使用离子色谱仪分析水溶性无机离子.结果表明:西宁市大气中ρ（PM_2.5）平均值为（42.7±36.6）μg/m3,4个采样点ρ（PM_2.5）大小顺序依次为市区（54.9 μg/m3）>工业区（44.1 μg/m3）>郊区（40.8 μg/m3）>农村（28.3 μg/m3）;ρ（PM_2.5）季节性分布特征明显,呈冬季最高、夏季最低的特征.SNA（为SO₄2-、NO₃-和NH₄+的统称）是最主要的水溶性离子,占总水溶性离子的66.3%,SNA季节性分布特征为冬季最高、夏季最低.4个采样点SOR（硫氧化率）和NOR（氮氧化率）平均值均大于0.10,说明SO₄2-和NO₃-主要来源于二次转化.采样期间PM_2.5中ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为0.72,表明燃煤源排放大于交通源排放.主成分分析显示,西宁市PM_2.5水溶性离子来源主要为二次粒子源、工业源、扬尘源和燃烧源.研究显示,西宁市城区、工业区、郊区大气中ρ（PM_2.5）平均值均超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》一级标准限值,建议减少PM_2.5的产生应以控制二次粒子源、工业源、燃烧源和扬尘源为主.      

嘉兴市冬季不同空气质量等级下大气污染物的分布特征

为研究浙江省嘉兴市冬季PM、污染气体和含碳气溶胶在不同空气质量等级下的分布特征,于2013年11月28日—12月28日使用SHARP测尘仪、热电EMS系统和Sunset在线OCEC分析仪观测了PM（PM₁₀和PM_2.5）、污染气体（SO₂、NO₂、CO和O₃）和含碳气溶胶〔OC（有机碳）、EC（元素碳）和TC（总碳）〕的质量浓度,结合气象数据和HYSPLIT模式,分析了霾污染过程中大气污染物浓度变化、日变化及其来源特征.结果表明:嘉兴市冬季霾天ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）、ρ（O₃）、ρ（OC）、ρ（EC）、ρ（POC）和ρ（SOC）分别为167.90、248.86、77.79、、97.16、28.50、27.09、7.72、7.50和19.59 μg/m3,ρ（CO）为1.47 mg/m3,分别是空气质量为良时的3.00、2.50、1.29、1.84、0.86、2.59、2.19、2.13、2.82和1.50倍.降雨对不同大气污染物的清除作用不同,对粗粒子的清除作用较大,而对二次产物O₃的影响较小.高ρ（PM）是造成能见度降低的主要原因,随着污染程度的加剧,PM中细粒子占比越来越高,在严重污染过程中ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）可达70.31%,比空气质量为良时高14.04%;不同污染气体的日变化不同,OC和EC的来源逐渐趋于一致,ρ（SOC）呈现出积累-爆发-积累-爆发的往复过程,边界层的日变化对污染物浓度的影响逐渐减弱.研究显示,随着霾污染的加剧,SOC气溶胶占比逐渐增加、EC和POC等一次碳气溶胶占比逐渐降低.      

新型冠状病毒肺炎疫情防控时期上海市空气质量特征及成因分析

为研究新型冠状病毒肺炎（COVID-19）疫情防控政策实施对上海市大气污染物质量浓度的影响,利用上海市内环某高层顶楼微环境平台观测了政策实施前10 d（2020-01-14—23）和实施后20 d（2020-01-24—02-12）的PM_2.5和PM₁₀质量浓度及气象要素（温度、相对湿度、风向、风速、大气压及降雨）,结合2019年同期观测数据和杨浦四漂空气质量监测点的气态污染物逐时数据,采用描述性统计、合成分析、拉格朗日粒子扩散模式和Spearman相关系数方法,分析了政策实施前、后大气污染物特征及其影响因素。结果表明:1）污染物浓度变化方面。政策实施后,ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）和ρ（NO₂）均明显降低,ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）分别由61.4,102.4 μg/m3降至38.1,63.5 μg/m3,降幅均为38.0%,ρ（NO₂）由57.3 μg/m3降至27.0 μg/m3,降幅达到52.9%,而ρ（O₃）由47.6 μg/m3增至69.5 μg/m3。ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）日变化特征由实施前的双峰双谷型变为单谷型。2）气象因素影响方面。上海地区南风异常减弱了冬季风强度,对流层中层正距平异常抑制了对流活动的发展,易导致大气污染物在近地面的汇聚。ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）与相对湿度呈负相关,风速对ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）的影响与风向有关。3）外源输入影响方面。长三角城市群及山东省、河南省等周边区域对上海市ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）贡献显著。     

焦作市大气污染时空分布特征及来源分析

焦作市是京津冀地区"2+26"通道城市之一.为研究焦作市大气污染特征,于2016年1月-2018年2月使用3个国控站点（马村区生态环境局、焦作市生态环境局和高新区政府）大气环境监测数据,以及2018年1月焦作市边界站PM_2.5及其化学组分（水溶性离子和碳组分）监测数据进行分析.结果显示:焦作市大气污染以PM_2.5污染为主,2017年ρ（NO₂）、ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（CO）和ρ（SO₂）平均值分别为42.4 μg/m3、79.0 μg/m3、136.5 μg/m3、1.42 mg/m3和38.3 μg/m3,较2016年分别下降了10.5%、10.6%、11.2%、20.7%和37.6%.在时间分布上,大气污染物质量浓度日变化具有明显的季节性特征,春、夏两季ρ（NO₂）日变化较秋、冬两季呈更宽的"U型",ρ（SO₂）峰值出现在12:00左右,推测原因与夜间高架源排放有关;在空间分布上,本地一次污染排放可能主要来自市区工地扬尘、西南地区交通源和东部污染点源.观测期间,ρ（NO₃-）、ρ（NH₄+）和ρ（SO₄2-）较高,平均值分别为39.42、23.66和23.01 μg/m3,分别占水溶性离子质量浓度的41.8%、25.1%和24.4%,占ρ（PM_2.5）的27.4%、16.4%和16.0%.污染天的NOR（氮转化率）（0.35）和SOR（硫转化率）（0.43）明显高于清洁天的NOR（0.25）和SOR（0.18）,表明污染天NO₂和SO₂二次转化程度更高.SOR和NOR随相对湿度的增加而增加,表明相对湿度较高时有利于NO₂和SO₂的二次转化.污染天和清洁天ρ（SOC）（SOC为二次有机碳）估算值分别为19.79和3.51 μg/m3,分别占ρ（OC）的79.4%和54.9%,占ρ（PM_2.5）的9.8%和10.4%,表明焦作市SOC对OC有较大的贡献.PSCF（潜在源贡献因子法）结果表明,本地源是影响焦作市秋、冬两季PM_2.5的主要潜在源,太行山南麓区域输送也对其有一定贡献.研究显示,焦作市大气污染较严重,本地一次排放、二次转化和区域输送是焦作市PM_2.5的主要来源.      

浙江省中西部典型地区PM2.5中二次有机气溶胶示踪物的分布特征

为了解我国中小城市地区SOA（二次有机气溶胶）的质量浓度及来源,采集了浙江省中西部典型地区——兰溪市城区和近郊2个站点2016年四季的PM_2.5样品,利用GC/MS（气相色谱/质谱）分析了PM_2.5中11种指示不同来源的SOA示踪物的质量浓度水平,利用示踪物产率法估算了不同来源前体物对SOC（二次有机碳）的贡献.结果表明:兰溪市PM_2.5中ρ（异戊二烯SOA示踪物）的年均值为40.79 ng/m3,约占检测示踪物总质量浓度的89%;ρ（α-蒎烯SOA示踪物）、ρ（β-石竹烯SOA示踪物）和ρ（甲苯SOA示踪物）的年均值分别为4.09、0.36和1.01 ng/m3.ρ（异戊二烯SOA示踪物）和ρ（α-蒎烯SOA示踪物）存在夏季 > 秋季 > 春季 > 冬季的季节性变化趋势,ρ（β-石竹烯SOA示踪物）为秋季、冬季 > 春季、夏季,而ρ（甲苯SOA示踪物）的季节性变化不显著,表明不同类型VOCs（挥发性有机物）前体物排放量的季节性变化明显不同.基于示踪物产率法的估算结果表明:夏季异戊二烯等植物源VOCs可能是兰溪市PM_2.5中SOA的主要来源;而春季、秋季、冬季甲苯等人为源VOCs是SOA的主要前体物,贡献了兰溪市PM_2.5中ρ（SOC）的60%左右.研究显示,减少人为源VOCs的排放对相关地区灰霾及大气细颗粒物污染的防控具有重要作用.      

基于CMAQ空气质量模型研究机动车对济南市空气质量的影响

为研究济南市机动车排气对城市区域空气质量的影响,利用环境空气质量监测站点（简称"1号站点"）和路边机动车尾气监测站点（简称"2号站点"）的在线数据,以及基于4种模拟情景的CMAQ空气质量模型预测数据,研究了济南市城市区域大气污染物质量浓度变化规律及不同机动车车型对6种常规大气污染物的贡献.结果表明:①在采暖季,1号站点ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（NO₂）、ρ（CO）、ρ（O₃）和ρ（SO₂）月均值分别为435 μg/m3、702 μg/m3、84.2 μg/m3、6.8 mg/m3、4.5 μg/m3和92 μg/m3.②2015年12月24日（灰霾天）,1号站点ρ（CO）、ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）均明显升高,ρ（SO₂）、ρ（O₃）和ρ（NO₂）均变化不明显.2个监测站点中ρ（NO₂）和ρ（PM₁₀）均呈双峰趋势,2个峰值出现的时间与上、下班高峰期基本一致.除ρ（O₃）和ρ（SO₂）达GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准外,其他污染物均超过GB 3095-2012二级标准限值,采暖季大气污染特征为颗粒物型污染.③机动车对研究区域NO₂和PM₁₀贡献率较大,其中,小型车对CO、NO₂、PM₁₀和PM_2.5贡献率最大,其贡献率分别为85.7%、50.1%、53.4%和52.8%.机动车排放源能降低空气中ρ（O₃）,其总贡献率为-25.5%,其中大型车、中型车、小型车对O₃的贡献率分别为-8.8%、-2.7%和-8.9%.灰霾天下不同机动车车型对空气中污染物质量浓度的总贡献率均比采暖季大.研究显示,济南市采暖季大气污染特征为颗粒物型污染,机动车排放源对空气中NO₂和PM_2.5有较大贡献.      

基于车载雷达探测的一次华北冬季重污染天气成因研究

基于车载微脉冲气溶胶激光雷达、多普勒风廓线激光雷达和扭转拉曼廓线激光雷达的中山大学环境气象综合观测车,于2018年12月18日-22日在河北省望都县PM_2.5重污染期间开展定点观测.结合地面PM_2.5浓度和气象要素观测资料,对本次污染过程的成因展开分析.本次重污染过程日均PM_2.5浓度为163.2μg·m^-3,PM_2.5浓度的日变化特征明显,表现为白天PM_2.5浓度降低,傍晚至次日早晨PM_2.5浓度升高.气溶胶激光雷达观测结果发现,污染期间,700 m高度以下存在明显的消光系数高值区;夜间存在明显的消光系数高值区分层现象,气溶胶消光系数高值区出现高度可达1700 m.本次PM_2.5重污染过程受静稳边界层气象条件和高空气溶胶输送、沉降共同影响.在污染时段内,大气边界层低层小风持续,近地面和大气低层逆温和同温层频发,静稳边界层条件不利于PM_2.5的输送和扩散;此外,夜间高空气溶胶伴随强西风带出现...     

临沂市冬季环境空气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源分析

为探究临沂市冬季环境空气PM_2.5中水溶性离子污染特征及来源,于2016年12月11日—2017年1月9日在临沂大学、兰山区政府、高新区翠湖嘉园、汤庄办事处、河东区政府、临沂开发区6个采样点开展样品采集.结果表明:①采样期间全市ρ（PM_2.5）日均值的平均值为144.86 μg/m3,ρ（PM_2.5）日均值在2016年12月20日和2017年1月4日出现峰值,分别为304.46和341.65 μg/m3.②水溶性离子日均质量浓度大小顺序依次为ρ（NO₃-）> ρ（SO₄2-）> ρ（NH₄+）> ρ（Cl-）> ρ（K+）> ρ（Ca2+）> ρ（Na+）> ρ（F-）> ρ（Mg2+）> ρ（NO₂-）,其中,在PM_2.5中w（NO₃-）、w（SO₄2-）、w（NH₄+）分别为22.33%、16.57%、13.62%,说明NO₃-、SO₄2-和NH₄+是临沂市PM_2.5的主要组成部分.③临沂市污染天和非污染天ρ（PM_2.5）日均值分别为164.00和56.86 μg/m3.随污染水平增加,PM_2.5中w（NO₃-）明显增高,w（SO₄2-）和w（NH₄+）基本不变,说明w（NO₃-）的增加导致ρ（PM_2.5）的升高.污染天和非污染天的NOR（氮氧化率）分别为0.28和0.11,SOR（硫氧化率）分别为0.34和0.28,说明污染越重,NOR和SOR越高,并且NO_x的气-粒转化速率较SO₂慢.污染天ρ（Cl-）和ρ（K+）分别为7.22和1.77 μg/m3,分别是非污染天的2.5和3.0倍.④采样期间非污染天和污染天的N/S〔ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）〕分别为0.85和1.39,说明非污染天时固定源对PM_2.5的贡献相对较大,而污染天时移动源对PM_2.5的贡献相对较大.⑤通过PMF模型法解析出3个因子.因子1对PM_2.5中水溶性离子的贡献率为56.13%,代表二次源和生物质燃烧源;因子2的贡献率为25.22%,代表工业源和垃圾焚烧源;因子3的贡献率为18.65%,代表扬尘源.研究显示,临沂市冬季PM_2.5污染严重,水溶性离子来源复杂,应采取多源控制的污染防治对策.      

银川市冬季PM2.5重污染特征、来源与成因分析

近年来银川市冬季重污染过程频发,为明确银川市冬季PM_2.5重污染的特征,分析其主要来源及成因,于2016年12月-2017年1月在银川市选取3个采样点开展PM_2.5的样品采集与化学组分分析,利用CMB（化学质量平衡）模型对银川市冬季PM_2.5进行来源解析,对比分析了重污染日与非重污染日污染特征的差异.结果表明:①银川市冬季重污染日ρ（PM_2.5）[（181±33.6）μg/m3]是非重污染日的2.1倍;重污染日和非重污染日的ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）均小于1,表明燃煤仍是银川市冬季PM_2.5的重要来源.银川市冬季PM_2.5中ρ（SOC）为（14.4±7.34）μg/m3,约占ρ（OC）的65.2%.②与非重污染日相比,重污染日人为源无机元素As、Pb、Cd和Zn质量浓度在ρ（PM_2.5）中的占比分别升高33.2%、18.4%、9.8%和2.9%,表明银川市冬季重污染主要受人为源贡献影响.③源解析结果表明,燃煤源、机动车尾气源、二次离子源和扬尘源是银川市PM_2.5的主要污染源,与非重污染日相比,重污染日机动车尾气源的贡献率明显降低.研究显示,银川市冬季重污染受人为源污染物排放的影响较大,燃煤源是银川市冬季PM_2.5的重要来源.      

本溪市PM2.5中水溶性离子季节性变化特征及来源分析

为研究本溪市大气PM_2.5中水溶性离子污染特征,于2016年1—10月在本溪市开展PM_2.5样品采集,使用离子色谱法分析了其中8种水溶性离子（Cl-、NO₃-、SO₄2-、NH₄+、Ca2+、Na+、Mg2+、K+）,并采用PMF（positive matrix factorization,正矩阵因子分解法）模型对水溶性离子的来源进行分析.结果表明:观测期间,本溪市ρ（PM_2.5）平均值为（57.6±21.9）μg/m3,ρ（PM_2.5）季节性变化特征明显,呈冬季 > 秋季 > 春季 > 夏季趋势;水溶性离子平均质量浓度为19.3 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的33.6%,各离子质量浓度高低顺序为SO₄2- > NO₃- > NH₄+ > Cl- > Ca2+ > K+ > Na+ > Mg2+;SNA（SO₄2-、NO₃-和NH₄+）是PM_2.5中主要的3种离子,在春季、夏季、秋季和冬季分别占水溶性离子的73.2%、88.2%、82.5%和73.6%,表明夏季的二次污染较为严重.阴、阳离子电荷平衡分析结果显示,阴离子相对亏损,本溪市PM_2.5整体呈弱碱性,NO₃-、SO₄2-与NH₄+相关性较高,其在PM_2.5中主要以NH₄NO₃和NH₄HSO₄的形式存在. PMF分析结果表明,本溪市PM_2.5中水溶性离子的来源主要包括二次转化源、燃煤源和扬尘源.研究显示,本溪市PM_2.5中水溶性离子季节性变化特征明显,二次转化源、燃煤源和扬尘源是其主要来源.      

黄石市大气PM2.5中水溶性离子浓度特征及来源分析

为研究黄石市大气PM_2.5中水溶性离子组成、质量浓度变化特征及来源,于2012年3月-2013年2月在湖北省黄石市利用MiniVol颗粒物采样器采集PM_2.5样品,用离子色谱分析了9种水溶性离子（NH₄+、Ca2+、Mg2+、Na+、K+、Cl-、NO₃-、SO₄2-、F-）的质量浓度,并采用PMF（正定矩阵因子分析法）模型讨论了不同离子的来源.结果表明:观测期间黄石市大气PM_2.5中ρ（总水溶性离子）的年均值为（61.5±26.8）μg/m3,占ρ（PM_2.5）的63.9%,各离子质量浓度的高低顺序依次为ρ（SO₄2-）> ρ（NO₃-）> ρ（NH₄+）> ρ（Na+）> ρ（Cl-）> ρ（Ca2+）> ρ（K+）> ρ（F-）> ρ（Mg2+）.二次无机离子SNA（为SO₄2-、NO₃-和NH₄+的统称）是水溶性离子的主要成分,占全部所测水溶性离子的74.4%.ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）范围为0.12~1.29,平均值为0.53±0.30,说明全年观测点附近主要以固定源污染为主.4个季节的SOR（硫氧化率）和NOR（氮氧化率）均大于0.10,说明黄石市PM_2.5中的SO₄2-和NO₃-主要是经二次转化形成的.阴、阳离子相关性研究发现,4个季节阴、阳离子总体相关性（R2为0.98）较好,并且全年PM_2.5组分偏酸性.通过PMF模型源解析发现,黄石市大气PM_2.5中水溶性离子主要来源于燃烧源、二次转化源和土壤/矿物扬尘源.研究显示,黄石市大气PM_2.5中主要水溶性离子成分是SNA,燃烧、二次转化和土壤/矿物扬尘是其主要来源.      

聊城市冬季PM2.5及水溶性离子污染特征及来源分析

为研究聊城市冬季PM_2.5污染特征,于2016年1月7-29日在聊城市区对PM_2.5样品进行了采集,并对其水溶性离子（包括F-、Cl-、NO₃-、SO₄2-、NH₄+、Ca2+、Na+、Mg2+、K+）进行了分析.结果显示:观测期间聊城市ρ（PM_2.5）平均值为（192.4±88.9）μg/m3,超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》日均二级标准限值的1.6倍.水溶性离子质量浓度为（77.4±46.9）μg/m3,占ρ（PM_2.5）的40.2%,其中SNA（NO₃-、SO₄2-和NH₄+）为主要离子,占水溶性离子比例达82.5%.轻度、中度、重度及严重污染时PM_2.5中水溶性离子质量浓度分别为（32.49±3.67）（46.26±17.66）（77.11±11.64）和（139.21±51.71）μg/m3,SNA分别占ρ（PM_2.5）的24.4%、26.7%、30.4%和39.0%,随着污染程度加重,SNA比例升高.观测期间SOR（硫转化率）与NOR（氮转化率）的平均值分别为0.18和0.20,随着ρ（PM_2.5）升高,SOR及NOR明显上升,表明冬季PM_2.5污染越严重时SO₂与NO₂的转化速率越强,二次无机污染严重.主成分分析结果表明,二次转化、扬尘源及工业生产为水溶性离子的主要来源.后向气流轨迹结果显示,观测期间污染气团主要来源于西北方向,受内蒙古及河北城市影响较大,但当污染气团来源于周边城市且天气静稳时,颗粒物浓度最高.研究显示,聊城市冬季PM_2.5污染较为严重.      

京津冀地区典型城市大气细颗粒物碳质组分污染特征及来源

为研究京津冀地区典型城市大气细颗粒物及其碳质组分的时空变化特征及来源,于2016年12月28日—2017年1月22日及2017年7月1—26日,对北京市与石家庄市PM_2.5（细颗粒物）及PM₁（亚微米颗粒物）进行采集,使用DRI（热光碳分析仪）检测PM_2.5与PM₁中ρ（OC）与ρ（EC）,并对其碳质组分来源进行分析.结果表明:①采样期间,冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（OC）均为石家庄市采样点远高于北京市采样点;冬季PM_2.5与PM₁中ρ（EC）均为石家庄市采样点高于北京市采样点,夏季则略有不同.②冬季污染日,北京市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）均为石家庄市采样点的1.08倍,PM_2.5与PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.14和1.12倍,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中ρ（EC）分别为北京市采样点的1.15和1.28倍;冬季重污染日,北京市采样点的ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为石家庄市采样点的1.03和1.04倍,PM_2.5和PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.23和1.22倍,石家庄市采样点PM_2.5和PM₁中的ρ（EC）分别为北京市采样点的1.03和1.16倍.夏季污染日,石家庄市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为北京市采样点的1.16和1.30倍,PM_2.5与PM₁中ρ（OC）分别为北京市采样点的1.64和2.71倍,两个采样点ρ（EC）相近.③冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（SOC）/ρ（OC）均较高,冬季北京市采样点分别为48.09%和54.29%,石家庄市采样点分别为44.98%和48.09%,夏季北京市采样点分别为48.47%和61.50%,石家庄市采样点分别为61.52%和63.55%,表明SOC更易富集于亚微米粒子中.④冬季北京市和石家庄市两个采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分均主要来源于生物质燃烧、燃煤和机动车尾气;夏季北京市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于机动车尾气,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于燃煤和机动车尾气.研究显示,北京市和石家庄市两个采样点大气细颗粒物及其碳质组分浓度存在时空分布和污染来源差异.      

持续鞍型场导致的西安市PM2.5重污染过程分析

为了解鞍型场对西安市PM_2.5重污染过程的影响.以西安市2016年2月6—14日重污染过程ρ（PM_2.5）及气象要素的小时变化为研究对象,综合分析了此次重污染过程特征、天气型以及气象要素变化.结果表明:①西安市此次重污染过程可分为污染上升阶段（6—7日）、污染维持阶段（8—11日）及污染减轻阶段（12—14日）,3个阶段分别处于均压场、鞍型场、高压前部等天气型的影响下.②此次鞍型场发生时,天气持续静稳,气压梯度力小,且西安市处于气流的辐合地带,导致污染物的形成和积累,ρ（PM_2.5）最高值达198 μg/m3.③在鞍型场的控制下,西安市日均气温维持在偏高的水平（最高达7.2℃）,相对湿度呈上升的趋势,最高达86.5%;而风速和能见度则波动下降,平均风速和能见度最低值分别为0.8 m/s和0.5 km.高温、高湿、小风的气象条件有利于污染物的吸湿增长从而导致PM_2.5重污染.④受鞍型场的影响,西安市边界层高度较低,最低时只有55 m,且逆温层较厚,强度较大,最大值达3.8℃/（100 m）,极低的边界层高度和较厚的逆温层削弱了污染物的垂直扩散能力,污染物被抑制在近地面,形成较严重的污染.研究显示,鞍型场天气型导致的均压场、暖湿、静风、低边界层及强逆温层是此次西安市PM_2.5重污染过程的重要原因.      

华北地区夏季大气亚微米颗粒物的半挥发性特征

利用热扩散管TD(Thermal Denuder)与高分辨飞行时间气溶胶质谱仪(HR-ToF-AMS)联用法,于2013年6—7月对华北地区国家环境空气质量评价区域点香河的大气PM₁(亚微米颗粒物)及其组分〔OM(有机质)、SO₄2-、NO₃-、NH₄+、Cl-〕进行连续在线观测,并实现了PM₁不同化学组分半挥发性特征的模拟分析. 结果表明:在观测期间,ρ(PM₁)平均值为 (47.9±47.3) μg/m3,其中OM贡献最大,达到38.2%〔ρ(OM)占ρ(PM₁)的比例,下同〕,之后依次为SO₄2-(33.7%)、NH₄+(13.8%)、NO₃-(12.3%)、Cl-(2.0%). 在PM₁的各化学组分中,NO₃-和Cl-的MFR(质量剩余分数)值最低(约0.40),表明二者的半挥发性最高,当温度为50 ℃时,约60%的NO₃-或Cl-进入气相中;SO₄2-的半挥发性最低,在50 ℃时仍有约90%的质量剩余;而OM和NH₄+的半挥发性居中. NO₃-的半挥发性受大气PM₁污染水平的影响,50 ℃时其半挥发性随着ρ(PM₁)的增加而升高. 当温度从50 ℃升至200 ℃时,残留有机气溶胶的O/C(原子数比)从0.47增至0.60,说明半挥发性组分多为氧化态较低的有机化合物. 此外,真空动力学粒径在60~2 000 nm的颗粒物在不同粒径段表现出相近的半挥发性. 大气PM₁半挥发性的定量分析结果可为全面认识大气颗粒物的物化性质及污染机理提供数据,也有助于空气质量模型的完善.