大气~(129)I水平对超低~(129)I含量地质样品分析中流程空白的影响（英文）

为了采用~(129)I进行地质定年研究,该类样品中的~(129)I/~(127)I原子比值通常低于10~(-12),因此低的~(129)I流程空白是分析地质定年样品的前提条件之一。在全球范围内,大气中~(129)I的水平呈现显著变化趋势,~(129)I/~(127)I原子比值范围在10~(-10)到10~(-6)。然而,在样品制备过程中,是否大气中的~(129)I会影响流程空白尚未可知。本研究调查了三种常用的~(129)I分析方法,包括直接沉淀法、溶剂萃取法和管式燃烧法(分别以压缩空气和氧气作为载气)来比较流程空白中的~(129)I/~(127)I比值。研究结果表明:在最佳实验室条件下,流程空白均被控制在较低的水平,可用于分析各种环境和地质样品。另外,通过研究溶液的长时间储存,发现当0.4 mol?L~(-1)Na OH溶液储存一年以上时,~(129)I/~(127)I比值比新配制的Na OH溶液有所提高,但基本在实验室正常本底2×10~(-13)以内。采用压缩空气作为载气的管式燃烧法比氧气为载气时具有明显提高的~(129)I/~(127)I比值。研究表明样品和试剂的储存,以及制样过程中与大气的交换程度均会影响流程空白中~(129)I的水平。因此在分析超低~(129)I含量的地质样品时,固体样品中碘的分离应采用低本底的分析方法(如以纯气体作为载体的管式燃烧法),如有必要还可在低大气~(129)I水平的实验室进行实验。     

宇宙成因核素26Al/10Be约束贵州涟江流域沉积物埋藏历史

贵州喀斯特地区位于青藏高原向丘陵地貌转换过渡带,区内发育多级层状地貌面,是研究区域构造-气候-剥蚀耦合作用的天然实验场。本文测定了贵州省惠水县境内涟江I级阶地沉积物中原位宇宙成因核素¹⁰Be和²⁶Al浓度,通过暴露-埋藏模型对沉积物埋藏历史和物源进行研究。与前人研究结果相比,涟江流域单核素剥蚀速率（¹⁰Be平均剥蚀速率为10.85±0.97 m/Ma）显著低于贵州高原其他流域。结合双核素暴露-埋藏模型,研究结果表明更新世以来沉积物样品可能经历了复杂暴露-埋藏-再暴露过程,其物源可能是异地埋藏或洞穴堆积等非稳态剥蚀区。宇宙成因核素对²⁶Al-¹⁰Be联用能有效判别非稳态剥蚀过程,弥补了单核素不能表征沉积物埋藏历史的不足。     

利用加速器质谱仪进行快速~(129)I检测的方法研究

加速器质谱法是~(129)I最灵敏的检测方法。传统方法分析样品时通常需要复杂的化学制样流程,对样品中碘元素进行分离、富集和纯化,测试周期较长,成本高。在核应急分析等类型的应用研究中,需要对大批量样品中的~(129)I含量开展快速检测,针对此类应用需求特点,本研究尝试开发一种快速、流程简便并且成本低廉的~(129)I-AMS检测方法。以三种已知~(129)I水平的国际标准物质作为研究样品,将干燥和研磨均匀化的样品粉末直接与加入过本底碘的电热导体介质(Nb粉末)混合后压入靶座,实现快速制靶,进行加速器质谱测量,再结合制靶时称量的相关质量关系数据就能直接计算得出原始样品中的~(129)I活度。通过对测量数据与已知值进行比较分析验证了方法的可靠性,估算方法的探测下限可达0.15μBq?g~(-1)。     

黄河三角洲及邻近海域沉积物137Cs和210Pbex断代的适用性

¹³⁷Cs和²¹⁰Pb_ex定年是确定近百年来浅层湖泊沉积物年代学框架的首选方法,然而,该方法在河口滩地及邻近海域沉积物断代中的适用性仍然不清。本文以渤海黄河三角洲为研究对象,通过钻孔采集了1929～1990年间四个不同成陆年限的淤成土泥芯,分析了¹³⁷Cs和²¹⁰Pb_ex活度及粒度的深度分布特征;结合已报道的邻近海域水下地形特征、沉积物特性、沉积构造等资料,讨论了黄河口泥沙沉积和三角洲形成的特点,评价了沉积物¹³⁷Cs和²¹⁰Pb_ex断代法在该区域的适用性。结果表明,黄河三角洲是由入海口冲积扇不断向前推进而形成,具有快速且不均匀沉积的特点。20世纪50～70年代大气层核试验产生的放射性同位素¹³⁷Cs是黄河三角洲和邻近海域沉积物断代可靠的示踪物,含¹³⁷Cs的沉积物可被确定为1963年(或1954年)以来的沉积物。²¹⁰Pb_ex是大气持续沉降的天然放射性尘埃,不适用于具有快速且不均匀沉积特点的入海口水下冲积扇沉积物断代;水下冲积扇成陆后,地面继续承接²¹⁰Pb_ex核数沉降,因此,²¹⁰Pb_ex也不适用于黄河陆地三角洲的沉积物断代。泥沙的沉积速率在远离水下冲积扇的海域较低,且经水面沉降至海底的²¹⁰Pb_ex比例较高,沉积物的²¹⁰Pb_ex深度分布曲线形态类似于稳定环境的湖泊、海湾。计算沉积速率的CIC和CRS模型未考虑核素的向下扩散迁移过程,这可能会导致估算的黄河三角洲邻近海域泥沙沉积速率偏大。     

3H和99Tc在黄土中的迁移特性比较

³H和⁹⁹Tc是低中放废物处置中2个重要的核素,在处置场的安全评价中十分重要.由于介质对³H和⁹⁹Tc的吸附较弱,常忽略其滞留性,并用³H标定地下水的流速.野外实验表明:在包气带中,黄土对⁹⁹Tc的吸附大于³H;在含水层中,黄土对³H迁移的影响大于⁹⁹Tc.本文根据实验数据,采用非平衡吸附模式NESOR程序分别模拟了³H和⁹⁹Tc在黄土包气带和含水层中的迁移过程.模拟结果表明:⁹⁹Tc在黄土包气带中的分配系数范围为0.05～0.055mL/g;³H在黄土含水层中分配系数为0.116mL/g,该参数是黄土对³H和⁹⁹Tc综合影响的结果,其滞留机理尚待研究.     

大气14CO2的时空分异特征及其在化石源CO2示踪中的应用

大气CO₂中放射性碳同位素(¹⁴C)的水平可以反映化石源CO₂的影响程度,这对于评估我国目前化石源CO₂的排放状况和制定节能减排政策具有重要的指导意义。本文在概述大气¹⁴CO₂采样和分析方法的基础上,简要介绍了大气¹⁴CO₂观测的起源和主要的源汇过程,重点论述了大气¹⁴CO₂的时空分异特征及其驱动因素;阐述了化石源CO₂浓度的估算方法及¹⁴CO₂在国内外化石源CO₂示踪中的应用现状,并对大气¹⁴CO₂观测在我国化石源CO₂示踪中的应用前景进行了展望;旨在为我国正确地开展大气¹⁴CO₂的观测研究,深刻地理解特定区域大气¹⁴CO₂的时空分异特征和化石源CO₂的分布状况提供参考。     

宇宙成因核素10Be的地球化学行为及其在黄土示踪研究中的应用

¹⁰Be是一种典型的长寿命宇宙成因核素,对其在自然界中的分布规律、迁移形式和赋存状态等地球化学行为特征的研究,是利用沉积物¹⁰Be记录进行定年和环境示踪研究的理论基础。其中明确¹⁰Be在不同沉积物中的赋存状态是研究¹⁰Be保存性的基础,而¹⁰Be在固相和液相介质中的分配系数Kd则主要反映了¹⁰Be在固相和液相中的迁移能力,对研究自然界不同沉积物中¹⁰Be的迁移性至关重要,直接影响到沉积物中¹⁰Be环境示踪研究的有效性。本文尝试总结了大气成因¹⁰Be在海洋、河流沉积物和土壤中的赋存状态,分析了¹⁰Be分配系数Kd的分布范围及其主要控制因素。在此基础上以土壤中¹⁰Be的分布特征、迁移规律及影响因素研究为参考实例,对比分析了目前已有对黄土-古土壤序列中¹⁰Be地球化学行为研究取得的主要成果,建议未来应从地球化学机制方面进一步加强对黄土地层序列¹⁰Be分布特征、浓度变化规律及可能影响因素的综合研究,为黄土¹⁰Be示踪研究提供更全面的理论依据。     

兰溪市PM2.5中水溶性离子的组成特征及季节变化

为探索浙江省中部地区大气细颗粒物（PM_2.5）中水溶性离子的组成特征及其季节变化,采集了兰溪市市区和近郊两个站点2016年4个季节的PM_2.5样品,利用双通道离子色谱对水溶性无机离子（Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺）进行了定量分析.结果表明,兰溪PM_2.5中离子总浓度存在明显的冬季高、夏季低的季节变化趋势,年均值为21.19 μg·m^-3,约占PM_2.5质量的45%;SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺是水溶性离子中最主要的组分,年均浓度分别为8.11、5.92、3.87 μg·m^-3.Cl^-和NO₃^-浓度的季节变化最为显著,冬/夏浓度比接近10,其半挥发特性是导致兰溪PM_2.5中离子组成呈现季节变化的重要原因.兰溪PM_2.5中NO₃^-/SO₄^2-比值的冬季平均值为1.18,说明流动源对兰溪PM_2.5有很大贡献;夏季（以及春、秋季）时NO₃^-/SO₄^2-比值较低,且与PM_2.5浓度呈负相关,与矿物尘结合的硝酸根离子的较大贡献可能是导致夏季PM_2.5浓度较低时NO₃^-/SO₄^2-比值较高的主要原因.阴阳离子平衡、相关性及主成分分析（PCA）结果表明,矿物尘对兰溪市PM_2.5的酸度及离子赋存状态有较大影响;冬季及春、秋季兰溪的PM_2.5具有一定的酸性;NO₃^-和SO₄^2-主要与NH₄⁺结合,但部分可能与钙等其他组分结合;Cl^-和K⁺主要来源于生物质燃烧,但K⁺的年均浓度仅为0.31 μg·m^-3,说明生物质燃烧对兰溪PM_2.5的贡献不大.     

青菜对14CO2的吸收和积累动态

为了探明¹⁴CO₂在环境中的行为,采用同位素示踪技术研究了青菜对¹⁴CO₂的吸收和积累动态.结果显示,通过叶片光合作用从空气中吸收的¹⁴CO₂会向青菜其他部位组织输送并形成积累趋势,各部位组织中^１４Ｃ比活度随时间呈线性增长,增长速率介于95.3～270.2 Bq/(g·d)范围内, 大小次序为:菜心＞叶＞叶柄＞茎盘＞根.青菜对¹⁴CO₂(^１４Ｃ)具有强烈的富集作用,各部位的富集系数随时间呈快速增加,积累效应十分明显,其中菜心中的富集系数最大(48 d时高达156.4),叶片次之(48 d时为135.6). 青菜各部位^１４Ｃ比活度均随¹⁴CO₂引入次数的增加而递增,回归分析表明:各部位组织中^１４Ｃ比活度C的变化与引入次数N间呈线性正相关.青菜对空气中¹⁴CO₂的高富集特性可用来作为监测大气¹⁴CO₂污染的指示作物.     

西安市2016 — 2017年大气化石源CO2的14C示踪研究与来源的初步分析

¹⁴C是研究城市中化石能源碳排放状况的有效手段;认识化石源CO₂（CO_2ff）的主要来源将有利于针对性地制定减排方案。本文利用分子筛主动吸附采样方法对西安市大气CO₂进行了连续积时采样,并利用AMS-¹⁴C示踪方法,研究了西安市2016—2017年 CO_2ff的浓度变化,同时基于CO_2ff与大气污染物的同源性,对CO_2ff的主要来源进行了定性分析。2016年1月至2017年1月,西安大气Δ¹⁴C季节变化显著,变化范围是(?1.00±2.84)‰— (?187.25±3.62)‰,平均值为(?63.20±17.35)‰,相对于2012—2013年的平均值(?41.3±27.4)‰有明显的下降。CO_2ff变化范围是(6.91±1.94)— (105.60±3.09) μmol?mol^?1,呈显著的夏季低、冬季高的季节变化特征,与前人研究结果一致。CO_2ff与SO₂及NO₂浓度总体上呈相同的季节变化特征,但与两者的相关性存在季节差异：在春夏季,CO_2ff与SO₂（R²=0.47,p＜0.01）的相关性较强;而在秋冬季,CO_2ff与NO₂（R²=0.73,p＜0.01）的相关性更为显著。可能是由于大气扩散条件的改变使得采样点CO_2ff的主要来源发生了变化。春夏季节,大气扩散条件较好,采样点化石源CO₂可能主要受到工业燃煤（高空排放）的影响,而秋冬季节,受到不利于扩散的气象条件的影响,化石源CO₂可能主要受到采样点周围交通源（近地面排放）的影响。该研究结果可为CO_2ff的源解析研究及大气CO₂样品采集提供参考。     

~(129)I年代学初始值研究进展

~(129)I由于具有较长半衰期,为2 Ma—80 Ma的地质定年提供了可能,因此,近几十年来,~(129)I定年的关键参数"初始值"受到了学术界关注。海洋系统中~(129)I初始值研究已较为成熟,并得到广泛认可和应用。陆地环境的认知有限,但一定程度上暗示了海陆间可能存在差异。由于环境中天然~(129)I和~(127)I来源的不同,影响地表碘同位素混合过程的环境因素是讨论陆地~(129)I初始值水平的关键,将为以后确定陆地环境的~(129)I初始值提供思路。     

2011年春季日本福岛核泄漏污染输送:贵阳131I和137Cs观测示踪分析

2011年3月11日,日本本州9.0级地震引发了福岛核电站核泄漏,以及由此引起的131I和137Cs在全球大气环流传输已引起了重视.理论上也对这种输送路径进行了研究.本文报道2011年3月17日—4月28日在贵阳观风山对气溶胶中天然核素(210Pb、7Be)和人为核素(131I、137Cs)近地面空气浓度逐周采样的系统对比观测,并结合该时段贵阳离地面500m高度逐周315h的气团后向轨迹分析.结果表明:福岛核泄漏污染物通过两条显著的途径输送到贵阳地区.第一条是首波核污染通过全球大气环流传输,由西向东,几乎环绕地球一周,历经约10d至两周,最终在3月24日—31日从我国的西北地区入侵抵至贵阳;第二条途径则是福岛地区上空的核污染气团受东北天气系统的挤压南移并在低纬度地区再次先后受到东北和东南气流的影响,于4月7日—14日抵达贵阳.核污染的第一条输送路径是全球尺度,第二条是东亚区域尺度.     

210Pb和137Cs计年在尼罗河三角洲的应用现状与适用性分析

本文详细梳理了210Pb和137 Cs计年法在尼罗河三角洲泻湖沉积年代学研究的历史过程以及遇到的困境,并结合笔者近期研究结果,进一步论证了该手段在近百年湖泊沉积速率测定和沉积过程研究等方面仍具有较高适用性。同时,笔者从钻孔采样位置、岩性状况、采样间距、计算模式等四个方面提出了在实际应用210 Pb和137 Cs计年中应注意的细节,以期为今后该手段应用于湖泊环境污染年代测定研究取得理想效果提供一定理论帮助。     

环境水样中~(129)I分析及其在环境示踪中的应用

~(129)I是碘的唯一长寿命放射性同位素(半衰期为1570万年),目前环境中~(129)I主要来源于人类核活动,尤其是欧洲核燃料后处理厂的排放。人工~(129)I的大量释放使环境中~(129)I的水平大幅度升高,具有明显的空间分布规律,并且随排放时间呈现明显的变化趋势。~(129)I是一种理想的环境示踪剂,可应用于核环境安全监测,包括核事故监测和评价、核燃料后处理厂~(129)I排放和环境影响评价以及应用于环境过程示踪研究。陆地环境水样中稳定碘(127I)水平较低,~(129)I含量更是处于超低水平,因此,准确分析其中超低含量~(129)I及其化学形态是研究难点。本文系统地评述了环境水样中~(129)I及其形态的分析方法,~(129)I的水平、分布及其在核设施环境安全监测和稳定碘的地球化学循环示踪领域应用的研究进展。     

14C-甲磺隆在土壤中的可提态残留、结合态残留和矿化

在实验室培养条件下,从质量平衡角度,研究了¹⁴C-甲磺隆在7种土壤中形成结合残留(¹⁴C-BR)、可提态残留(¹⁴C-ER)以及矿化为¹⁴CO₂的规律;同时对¹⁴C-BR的主要影响因子及其在腐殖质中的分布规律进行了研究.结果表明:①¹⁴C-甲磺隆在土壤中形成的¹⁴C-ER,其含量与土壤pH呈显著正相关.甲磺隆母体化合物在7种土壤中 的半减期为13.3～66.6d,降解速率常数λ(d-1)与pH呈显著负相关.②¹⁴C-甲磺隆在7种土壤中形成的¹⁴C-BR,其含量在培养初期的20d内,与土壤pH呈显著负相关且与土壤粘粒含量呈显著正相关;而培养20d后,¹⁴C-BR的含量只与土壤pH呈显著负相关.pH是¹⁴C-甲磺隆在土壤中形成BR的主要影响因子.¹⁴C-甲磺隆在7种土壤中的¹⁴C-BR的最大值约为引入量的19.3%～52.6%.③在整个培养试验过程中,7种土壤中的¹⁴C-BR主要分布在富啡酸和胡敏素中,但其分布在胡敏酸中的相对百分比较小.因此,在¹⁴C-甲磺隆形成BR的过程中,富啡酸的作用＞胡敏素>胡敏酸.④在整个培养试验期间(180d),¹⁴C-甲磺隆在7种土壤中通过三嗪杂环开环矿化为¹⁴CO₂的量约占引入量的12.9%～27.0%,其在碱性土壤中更难被矿化为¹⁴CO₂.     

134Cs在水相生态系中的行为——134Cs在水-萍-底泥中的消长与分配

¹³⁴Cs在水-萍-底泥系统中的消长遵循指数回归形式;萍能从水体中吸收¹³⁴Cs,并富集在其体内.萍种间的富集能力有差异,其中,小叶满江红>满江红>蕨状满江红>浮萍>卡州满江红,底泥对水体中的¹³⁴Cs有很强的吸附能力,从而减少萍对水体中Cs的吸收量;在适当的土水比下,底泥能有效地去除水体中的¹³⁴Cs;钾离子能抑制萍对¹³⁴Cs的吸收.