西安市2016 — 2017年大气化石源CO2的14C示踪研究与来源的初步分析

¹⁴C是研究城市中化石能源碳排放状况的有效手段;认识化石源CO₂（CO_2ff）的主要来源将有利于针对性地制定减排方案。本文利用分子筛主动吸附采样方法对西安市大气CO₂进行了连续积时采样,并利用AMS-¹⁴C示踪方法,研究了西安市2016—2017年 CO_2ff的浓度变化,同时基于CO_2ff与大气污染物的同源性,对CO_2ff的主要来源进行了定性分析。2016年1月至2017年1月,西安大气Δ¹⁴C季节变化显著,变化范围是(?1.00±2.84)‰— (?187.25±3.62)‰,平均值为(?63.20±17.35)‰,相对于2012—2013年的平均值(?41.3±27.4)‰有明显的下降。CO_2ff变化范围是(6.91±1.94)— (105.60±3.09) μmol?mol^?1,呈显著的夏季低、冬季高的季节变化特征,与前人研究结果一致。CO_2ff与SO₂及NO₂浓度总体上呈相同的季节变化特征,但与两者的相关性存在季节差异：在春夏季,CO_2ff与SO₂（R²=0.47,p＜0.01）的相关性较强;而在秋冬季,CO_2ff与NO₂（R²=0.73,p＜0.01）的相关性更为显著。可能是由于大气扩散条件的改变使得采样点CO_2ff的主要来源发生了变化。春夏季节,大气扩散条件较好,采样点化石源CO₂可能主要受到工业燃煤（高空排放）的影响,而秋冬季节,受到不利于扩散的气象条件的影响,化石源CO₂可能主要受到采样点周围交通源（近地面排放）的影响。该研究结果可为CO_2ff的源解析研究及大气CO₂样品采集提供参考。     

青菜对14CO2的吸收和积累动态

为了探明¹⁴CO₂在环境中的行为,采用同位素示踪技术研究了青菜对¹⁴CO₂的吸收和积累动态.结果显示,通过叶片光合作用从空气中吸收的¹⁴CO₂会向青菜其他部位组织输送并形成积累趋势,各部位组织中^１４Ｃ比活度随时间呈线性增长,增长速率介于95.3～270.2 Bq/(g·d)范围内, 大小次序为:菜心＞叶＞叶柄＞茎盘＞根.青菜对¹⁴CO₂(^１４Ｃ)具有强烈的富集作用,各部位的富集系数随时间呈快速增加,积累效应十分明显,其中菜心中的富集系数最大(48 d时高达156.4),叶片次之(48 d时为135.6). 青菜各部位^１４Ｃ比活度均随¹⁴CO₂引入次数的增加而递增,回归分析表明:各部位组织中^１４Ｃ比活度C的变化与引入次数N间呈线性正相关.青菜对空气中¹⁴CO₂的高富集特性可用来作为监测大气¹⁴CO₂污染的指示作物.     

氧同位素非质量分馏在CO2相关研究中的进展

氧同位素异常（Δ¹⁷O）常用来衡量氧同位素非质量分馏的程度，也是目前研究大气CO₂相关问题的有力手段之一。本文综述大气CO₂氧同位素非质量分馏效应的研究进展。首先介绍氧同位素非质量分馏程度的表示方法（Δ¹⁷O）和成因；其次概括CO₂中Δ¹⁷O的测量方法，并对比质谱法和光谱法测量Δ¹⁷O的优缺点；最后总结Δ¹⁷O在估算平流层向对流层输入的CO₂通量、估算全球生产力和示踪CO₂不同来源方面的应用，并对Δ¹⁷O在CO₂未来的研究方向提出展望。     

Radioactive tracer of the photochemical reaction of 14CS2 with OH in the presence of O2

The photochemical reaction of¹⁴CS ₂ with OH has been studied．The results indicated that the main products of the reaction were¹⁴COS and ¹⁴CO with a small amount of ¹⁴CO₂ in the reaction system(¹⁴CS₂-H₂O₂-C₃H₈-N₂-O₂>)．The reaction was promoted by oxygen．¹⁴COS and ¹⁴CO had the similar kinetic curves while ¹⁴CO₂ got a different kind of Curve．The overall rate constant increased with the increasing of oxygen partial pressure．The rate constant for the removal of ¹⁴CS₂ was K=3.4×10^-12cm³/(mO1.s) at 33330 Pa 0₂．The conversion of ¹⁴CS₂ to ¹⁴CO₂ at room temperature was observed and the possible mechanism of the photochemical reaction was disscussed．     

黔中岩溶地区草地土壤CO2的稳定碳同位素组成

黔中岩溶地区草地土壤 CO₂ 的δ¹³C值在地 -气界面层上随土层深度的增加而降低 ,在地 -气界面层以下 ,土壤 CO₂ 的δ¹³C值基本不变 .土壤 CO₂ 的 δ¹³C值存在季节变化与昼夜变化的特征 .夏季 CO₂ 的 δ¹³C值最高 (-15.5‰ ) ,冬季 CO₂ 的 δ¹³C值最低 (-18.9‰) ;从夏季到冬季 ,土壤 CO₂ 的 δ¹³C稳定值逐渐降低 ,降低幅度超过 3‰ .在一天中 ,中午土壤 CO₂ 的 δ¹³C值最高(-14.0‰ ) ,早晚土壤 CO₂ 的δ¹³C值较低 (-15.4‰ )     

水热溶剂对Cu/CeO2-TiO2催化CO2加氢制甲醇反应性能的影响

以高暴露（001）面锐钛矿TiO₂为载体,使用3种不同溶剂（甲醇、乙二醇和丙三醇）水热负载CeO₂,进而以CeO₂-TiO₂为载体采用硼氢化钠还原法负载Cu,合成Cu/CeO₂-TiO₂催化剂用于催化CO₂加氢制甲醇.XRD、SEM、BET、ICP-OES、XPS、H₂-TPR、EPR和CO₂-TPD等表征表明,以 甲醇/水为混合溶剂合成的CeO₂-TiO₂（CT-M）载体中CeO₂粒径较小、Ce³⁺浓度较高,更有利于Cu的负载与分散,形成紧密接触的三相界面;其负载Cu的催化剂CCT-M经焙烧、还原后形成的CuCeTi三相界面相互作用更强,可产生更多的表面Ce³⁺、氧空位和体相Ti³⁺,表面Ce³⁺、氧空位和体相Ti³⁺等缺陷有利于CO₂的吸附活化,较小粒径的Cu则可加速氢解离,因此,CCT-M具有更多的CO₂加氢反应活性位点,表现出最优的CO₂加氢产甲醇活性.     

北京城市大气CO2浓度变化特征及影响因素

北京大气CO₂浓度日变化强烈,全年北京时间15:00时前后为全天最低值,最高值则出现在夜间,日变化幅度为23.2～39.0μmol·mol^-1,夏季和秋季日变化幅度比冬季和春季大.北京城区大气CO₂浓度季节变化明显,最大值出现在冬季,月平均浓度为421.5～441.0μmol·mol^-1;最小值则在夏季,月平均浓度367.4～371.6μmol·mol北京CO₂浓度的季节变化幅度明显高于附近的华北兴隆区域站和瓦里关山大陆本底站等的相应值,其原因是北京CO2浓度季节变化主要受人为取暖活动控制,同时植被的季节变化也起一定作用.1993～1995年北京大气CO₂浓度上升较快,平均增长率为3.7%·a^-1,1995年平均浓度达到最高,为409.7±25.9μmol·mol,随后缓慢下降.     

南极菲尔德斯半岛植被微区CO2浓度的监测

在南极苔藓植被的微环境区内,CO₂的浓度在473.5mg·m^-3以上,大大高于全球CO2的平均浓度(356 mg·m^-3),可见苔藓等植被区可能是大气CO₂的源之一.这与特殊的南极条件下植被的生理生态特性有关.在苔藓分布区,CO₂浓度日变化的主要影响因素是光照和温度.菲尔德斯半岛变化无常的天气状况使得CO₂浓度昼夜变化规律出现局部波动,不同的天气状况也使CO₂浓度发生变化.研究表明:光照条件是CO₂浓度变化的主导影响因素,从CO₂浓度的季节变化中可以看出,CO₂浓度变化与大气温度呈负相关;与降水量和空气相对湿度呈正相关.本文首次给出了极地环境下植被微区的CO₂浓度变化及其影响因素,为极地温室气体的研究提供了新的材料.     

膜吸收法脱除电厂模拟烟气中的CO2

以氨基乙酸钾、一乙醇胺和甲基二乙醇胺水溶液为吸收液,研究了聚丙烯膜接触器分离模拟烟气中CO₂的技术.分析了气液流速、吸收剂浓度、烟气CO₂浓度和吸收液CO₂负荷等对传质速率和脱除率的影响.结果表明:1mol·L^-1MEA在流速0.1m·s^-1,烟气流速0.211m·s^-1时,CO₂传质速率高达7.1mol·(m²·s)^-1;1mol·L^-1氨基乙酸钾在流速0.05m·s^-1,烟气流速0.211m·s^-1时,脱除率为93.2%;4mol·L^-1氨基乙酸钾在同样条件下脱除率达98%;而且在试验的较广烟气CO₂浓度范围内,氨基乙酸钾CO₂脱除率保持在90%以上.试验证明膜吸收法既适合目前最为普遍的PF和NGCC烟道气脱除CO₂,也是一种应用广泛、有良好发展前景的CO₂分离法.     

亚热带稻田生态系统CO2通量的季节变化特征

为估算和评价稻田生态系统碳源/汇强度及其对大气CO₂浓度变化的贡献,研究了稻田生态系统与大气间CO₂交换通量的季节变化特征及其影响因素.采用涡度相关技术对我国亚热带稻田生态系统CO₂交换通量进行了连续监测,在数据剔除、校正和差补的基础上,对瞬时CO₂通量值进行计算求得日CO₂通量值和年CO₂通量值,并对CO₂通量季节变化及其与主要气象因子的关系进行了探讨.结果表明,稻田生态系统光合吸收CO₂通量（GPP）、呼吸排放CO₂通量（R_eco）和净吸收CO₂通量（NEE）的季节变化均呈6～9月较高,1～5月和10～12月较低的对称分布.其中5～9月水稻生长时期的NEE总量占年总量的80%以上,对年NEE总量起决定性作用.光合有效辐射（PAR）和日平均气温（T_a）是GPP与NEE季节变化的最主要影响因子,二者与GPP和NEE分别存在显著的二元线性关系.年净吸收CO₂总量为2?475.6 g/(m²·a),这表明我国亚热带稻田生态系统是大气CO₂的汇.     

杭州西溪湿地CH4、CO2通量及其主要影响因子

本研究采用便携式温室气体分析仪连接通量箱在线监测杭州西溪湿地CH_4、CO_2通量日变化及季节变化,同时也对包括有机碳含量、湿度、孔隙度、比重、p H、Eh在内的潜在影响因子进行了研究。结果表明,通常情况下,CH_4、CO_2通量的变化分别为-0.001 9~0.035 3mg/(m~2·h)和-109.76~442.55mg/(m~2·h);CH_4、CO_2通量的变化存在明显正相关关系。CH_4通量的季节变化表现为夏季秋季春季冬季;CO_2通量的季节变化表现为夏季春季冬季秋季。土壤湿度是影响CH_4通量变化的重要因子,通常湿度越大,CH_4通量越大;在生长季维管植物有助于CH_4的氧化;西溪湿地土质差异也使CH_4、CO_2通量排放有所差异,具体表现在土壤有机碳含量相差较大,而土壤中有机碳的含量与CH_4产生潜力呈显著正相关。     

金鱼藻对14CO2的吸收和积累动态

为了探明14CO2(14C)在环境中的行为,采用同位素示踪技术研究了金鱼藻对14CO2的吸收和积累动态,并探讨了金鱼藻作为监测大气14CO2污染指示植物的可能性.结果表明,生长在水中的金鱼藻会通过某些途径吸收空气中14CO2并形成积累趋势,吸收途径主要是金鱼藻通过光合作用从水体中吸收游离14CO2和H14CO3-.金鱼...     

中国氢燃料电池车燃料生命周期的化石能源消耗和CO2排放

氢燃料电池车(FCV)具有运行阶段高能效和零排放的优点,近年来得到快速的商业化发展.氢能生产具有多种技术路径,不同路径的能源和环境效益存在显著差异.本研究采用生命周期评价方法,运用GREET模型对不同氢燃料路径下的FCV燃料周期(WTW)的化石能源消耗和CO_2排放进行了全面评价.选取了多种制氢路径作为评价对象,建立了中国本地化的FCV燃料生命周期数据库,在此基础上分析了FCV相对传统汽油车的WTW节能减排效益,并和混合动力车和纯电动车进行比较.结果表明,使用可再生电力和生物质等绿色能源制氢供应FCV能取得显著的WTW节能减排效益,可削减约90%的化石能耗和CO_2排放.在发展相对成熟的传统能源制氢路径中,以焦炉煤气制得氢气为原料的FCV,能产生显著的节能减排效益,其化石能耗低于混合动力车,CO_2排放低于混合动力车和纯电动车.结合对资源储备和技术成熟度的考虑,我国在发展氢能及FCV过程中,近期可考虑利用焦炉煤气等工业副产物制氢,并且规划中远期的绿色制氢技术发展.     

临安区域大气本底站CO_2浓度特征及其碳源汇变化研究

通过分析2006年8月～2009年7月临安区域大气本底站Flask瓶采样获得的CO2浓度特征,结合碳追踪模式的模拟结果,研究了长三角地区碳源汇变化对CO2浓度的影响.结果表明,临安区域大气本底站的CO2浓度分布在368.3×10-6～414.8×10-6之间,具有较明显的季节波动变化特征,冬季高、夏季低,浓度年较差接近...     

新安江水库二氧化碳排放的时空变化特征

新安江水库是我国华东地区最大的水库,面积580 km2,平均深度30 m,水库水体处于中贫营养状态.为了研究新安江水库中CO_2排放的时空变化特征,2014年12月至2015年12月采用静态浮箱法收集水库表面以分子扩散方式排放的CO_2,使用气相色谱仪分析CO_2浓度.结果表明,新安江水库CO_2排放通量从上游入库河流[(120.39±135.41)mg·(m~2·h)~(-1)]至库区主体[(36.65~61.94)mg·(m~2·h)~(-1)]呈下降趋势,而大坝下游河流中CO_2排放通量[(1 535.00±1 447.46)mg·(m~2·h)~(-1)]显著增加,约分别是上游入库河流和库区主体的13倍和25~42倍.但随着与大坝距离增加,大坝下游河流中CO_2排放通量显著下降,如7 km处的CO_2排放通量仅为出库水体处的20%.在库区主体中,CO_2排放通量具有明显的季节变化:CO_2排放通量在秋、冬季时为正值,最大值出现在冬季(12月或1月),说明此时库区表层水体是CO_2排放源;而CO_2排放通量在春、夏季为负值,最小值出现在春季(3、4或5月),说明此时库区表层水体是CO_2吸收汇,这可能与春、夏季时水体中藻类繁殖有关.所以,在调查水库表面CO_2排放时,应对水库的上游入库河流、库区主体和坝下河流进行全面长期的观测,才能避免低估水库中CO_2排放总量.     

杭州地区大气CO2体积分数变化特征及影响因素

选取2015年8月至2016年9月杭州城区、远郊地区在线观测CO_2体积分数,分析杭州地区CO_2体积分数的城郊差异,并结合风向、CO_2体积分数周末效应、二十国集团(G20)峰会期间CO_2体积分数变化过程分析,探讨杭州城市对CO_2体积分数的影响程度.结果表明,杭州城区、远郊地区CO_2体积分数的日变化分布以单峰型形态为主,植物光合作用/呼吸作用和大气输送条件的日变化是主要的影响因素;城郊CO_2体积分数差值表现为双峰形态,人为排放对城郊CO_2体积分数差值的日变化分布存在重要影响.CO_2体积分数日变化幅度在春夏季节远郊地区大于城区,秋季则反之.杭州城区、远郊地区CO_2体积分数的季节变化趋势基本一致,均表现为冬、春季高,夏季低;城郊CO_2体积分数差值冬季最高,夏季最低.杭州地区CO_2体积分数高值的输送方向与周边城市区域的分布方向一致.杭州城区、远郊地区CO_2体积分数均呈现周末效应,尤其在城区,机动车排放对工作日-周末CO_2体积分数的日变化分布存在影响.杭州城区CO_2平均体积分数比远郊地区高9.3×10-6,G20峰会期间人为源排放的减少有效地降低了大气CO_2体积分数,尤其对市区的削减效果更为明显.     

2010年中国机动车CH4和N2O排放清单

中国大部分机动车温室气体排放研究都集中于CO₂排放,对于CH₄和N₂O等排放的研究鲜见. 以中国机动车污染防治年报(2011年)、中国汽车工业年鉴(2011年)、中国统计年鉴(2011年)以及交通运输部发布的相关信息和数据(2011年)等为基础,结合文献调研和2008─2010年对北京、广州等国内10余座典型城市的实地调查结果,获得2010年我国机动车活动水平及排放特征. 基于上述基础信息,解析得到按不同车型、燃料和车龄分布的机动车保有量、年均行驶里程及排放因子,建立2010年中国机动车CH₄和N₂O排放清单. 结果表明:2010年中国机动车CH₄和N₂O排放量分别为23.90×104和6.01×104t,折算成CO₂分别为501.99×104和1862.51×104t. 不确定性分析则显示,中国CH₄排放量在18.21×104～27.52×104t之间,N₂O排放量在4.32×104～7.62×104t之间. 在机动车中,汽车CH₄和N₂O排放量最大,分担率(某车型污染物排放量占机动车排放总量的比例)分别为77.99%和94.22%,而摩托车和农用车排放分担率较小. 在各类汽车中,CH₄排放主要来源于轻型汽油车和天然气出租车,二者的排放分担率分别为47.98%和23.42%;N₂O排放则主要源于轻型汽油车,其分担率为73.09%. 因此,轻型汽油车是削减机动车CH₄和N₂O排放的重点车型,同时天然气出租车也应作为控制CH₄排放的主要车型.      

厌氧条件下砂壤水稻土N2、N2O、NO、CO2和CH4排放特征

了解厌氧条件土壤反硝化气体(N2、N2O和NO)、CO2和CH4排放特征,是认识反硝化过程机制的基础,并有助于制定合理的温室气体减排措施.定量反硝化产物组成,可为氮转化过程模型研发制定正确的关键过程参数选取方法或参数化方案.本研究选取质地相同(砂壤土)的两个水稻土为研究对象,通过添加KNO3和葡萄糖的混合溶液,将培养土壤的初始NO-3和DOC含量分别调节到50 mg·kg-1和300 mg·kg-1,采用氦环境培养-气体及碳氮底物直接同步测定方法,研究完全厌氧条件下土壤N2、N2O、NO、CO2和CH4的排放特征,并获得反硝化气态产物中各组分的比率.结果表明,在整个培养过程中,两个供试土壤的N2、N2O和NO累积排放量分别为6~8、20和15~18 mg·kg-1,这些气体排放量测定结果可回收土壤NO-3变化量的95%~98%,反硝化气态产物以N2O和NO为主,其中3种组分的比率分别为15%~19%(N2)、47%~49%(N2O)和34%~36%(NO);但反硝化气体产物组成的逐日动态均显现为从以NO为主逐渐过渡到以N2O为主,最后才发展到以N2为主.以上结果说明,反硝化气体产物组成是随反硝化进程而变化的,在以气体产物组成比率作为关键参数计算各种反硝化气体产生率或排放率的模型中,很有必要重视这一点.     

基于1 km网格的天津市二氧化碳排放研究

中国城市建制及地理边界特征使得国际城市CO2排放的关键问题在中国难以深入研究.例如,城市排放占比,城市与周边区域排放差异等.本文基于天津市CO2排放的1 km网格,分析天津市CO2排放的空间特征,探讨天津市不同城市范围的CO2排放水平,并与纽约市进行对比分析.结果显示,2007年天津市市域内CO2排放总量为12599万吨,人均排放11.30 t.天津市市域CO2排放的空间格局是从中心6个城区向外单位网格排放量逐渐降低.CO2排放在空间上具有显著的正空间自相关性,中心6个城区、滨海新区及郊区县中心镇的CO2排放对其周边区域CO2排放影响显著,天津市狭义城市人均CO2排放量为4.71 t,低于纽约市的6.33t;狭义城市范围1排放占总排放的比例为69.26％,略高于纽约市的59.70％.以狭义城市为城市范围时,天津城市及周边区域人均CO2排放的空间特征与发达国家城市的排放特征研究结论一致,都是从城区—郊区—周边区域,人均排放水平逐渐升高;在此范围下,天津城市CO2排放仅占全市域的14.00％.     

东莞市低碳路径下加速电气化对CO2和污染物协同减排影响

城市是能源消耗的中心，电气化可以整合城市能源结构，实现清洁能源高效利用，探究城市低碳路径下加速电气化的协同减排影响对实现城市减污降碳至关重要.基于长期能源替代规划模型(LEAP-DG),设置了基准情景、低碳情景和加速电气化情景等3类情景，评估电气化措施在不同电力结构下的减排潜力，量化重点部门的措施贡献，探讨广东省典型制造业城市东莞的协同减排效果.结果表明，电力结构优化促进了电气化措施的协同减排效果，低碳路径下加速电气化将进一步降低电力污染物排放强度，2050年，东莞市CO₂、 NO_x、 VOC和CO减排7.35×10⁶、 1.28×10⁴、 1.62×10⁴和8.13×10⁴ t, SO₂和PM_2.5消费侧减排量和生产侧增排量达到平衡.电气化渗透速率和电力结构优化协调发展是电气化措施实现减排效益的关键，工业和交通部门加速电气化将同时降低CO₂和大气污染物排放，交通部门得益于燃油车和电动车的高...