大气14CO2的时空分异特征及其在化石源CO2示踪中的应用

大气CO₂中放射性碳同位素(¹⁴C)的水平可以反映化石源CO₂的影响程度,这对于评估我国目前化石源CO₂的排放状况和制定节能减排政策具有重要的指导意义。本文在概述大气¹⁴CO₂采样和分析方法的基础上,简要介绍了大气¹⁴CO₂观测的起源和主要的源汇过程,重点论述了大气¹⁴CO₂的时空分异特征及其驱动因素;阐述了化石源CO₂浓度的估算方法及¹⁴CO₂在国内外化石源CO₂示踪中的应用现状,并对大气¹⁴CO₂观测在我国化石源CO₂示踪中的应用前景进行了展望;旨在为我国正确地开展大气¹⁴CO₂的观测研究,深刻地理解特定区域大气¹⁴CO₂的时空分异特征和化石源CO₂的分布状况提供参考。     

~(14)C在陆地生态系统碳循环研究中的应用及进展

深刻理解陆地生态系统碳循环有助于提高未来气候预测的准确性。~(14)C是陆地生态系统碳循环研究中广泛应用的重要工具,本文对~(14)C在土壤有机碳周转时间和平均停留时间的评估、陆地生态系统释放CO_2的源解析、河流有机碳的源解析及陆地生态系统碳循环对气候变化和土地利用的响应等四个方面的应用及进展进行了细致的介绍,最后展望了~(14)C应用于陆地碳循环研究发展趋势,并对国内相关研究的开展提出了几点建议。     

北京市冬季大气化石源CO_2典型日变化的~(14)C示踪研究

城市作为化石源CO_2(CO_(2_(ff)))排放的热点区域.获得其大气CO_(2_(ff))浓度的日变化特征对于深刻理解城市地区CO_(2_(ff))的时空变化规律,进而制定合理的节能减排政策至关重要。本研究通过AMS-~(14)C技术,示踪了北京市冬季一个典型日变化事件中大气(CO_(2_(ff)))的变化过程,并探讨了其影响因素。本次日变化事件中大气δ~(13)CO_2的值为(-13.9±0.8)%。(-14.8‰—-12.7‰),△~(14)CO_2的值为(-151.6±51.3)‰((-214.2±2.9)‰-(-82.3±3.0)‰),CO_(2_(ff))浓度为104.4±44.0μL·L~(-1)(168.6±2.7-52.1±3.2μL·L~(-1)。CO_(2_(ff))浓度具有较大的曰变化,夜晚CO_(2_(ff))浓度明显高于白天,主要是由于夜间大气混合层高度较低、供暖消耗更多的化石燃料以及在东南风条件下因北京不利的扩散条件而使CO_(2_(ff))聚积。此外,在早晚高峰期间,观察到由于交通流量增加引起的较高CO_(2_(ff))浓度。同期PM_(2.5)浓度相似的日变化过程进一步验证了本次CO_(2_(ff))观测结果的可靠性。     

无电力驱动的分子筛大气CO_2采样方法的建立及其初步应用

利用~(14)C进行大气化石源CO_2示踪是目前节能减排领域的热点研究,为了更加便利、环保地对大气CO_2进行长期、积时采样,在原有排磷酸溶液集气法的基础上,西安加速器质谱中心研究组设计和建立了新的分子筛采样方法和装置。进一步的实验表明,分子筛解吸附的最佳条件为550℃下热解20 min,该条件下分子筛解吸附效率达99%以上,且重复性良好。该方法所收集的碳量随采样天数呈线性增长,碳吸附速率约为1.04—1.30 mg C?d~(-1),可以满足高精度AMS-~(14)C测定及高分辨率大气~(14)C研究的要求。在相同实验条件下,利用分子筛方法和排磷酸溶液集气法同时采集大气CO_2气体,结果表明,两者存在较好的一致性,说明分子筛法可提供可靠的数据。此外,分子筛法易于操作和运输,并具有便利环保的特性,值得推广使用。目前该方法已应用于大气CO_2的收集,数据表明从冬季供暖期到夏季,西安市大气化石源CO_2浓度以0.22μL?L~(-1)?d~(-1)的速率逐渐降低。化石源CO_2来源分析结果进一步表明,西安市化石源CO_2主要源自于煤燃料的燃烧,而冬季采暖需求导致的煤燃烧量的增加可能是导致冬季化石源CO_2浓度较高的主要原因。     

西安市2016 — 2017年大气化石源CO2的14C示踪研究与来源的初步分析

¹⁴C是研究城市中化石能源碳排放状况的有效手段;认识化石源CO₂（CO_2ff）的主要来源将有利于针对性地制定减排方案。本文利用分子筛主动吸附采样方法对西安市大气CO₂进行了连续积时采样,并利用AMS-¹⁴C示踪方法,研究了西安市2016—2017年 CO_2ff的浓度变化,同时基于CO_2ff与大气污染物的同源性,对CO_2ff的主要来源进行了定性分析。2016年1月至2017年1月,西安大气Δ¹⁴C季节变化显著,变化范围是(?1.00±2.84)‰— (?187.25±3.62)‰,平均值为(?63.20±17.35)‰,相对于2012—2013年的平均值(?41.3±27.4)‰有明显的下降。CO_2ff变化范围是(6.91±1.94)— (105.60±3.09) μmol?mol^?1,呈显著的夏季低、冬季高的季节变化特征,与前人研究结果一致。CO_2ff与SO₂及NO₂浓度总体上呈相同的季节变化特征,但与两者的相关性存在季节差异：在春夏季,CO_2ff与SO₂（R²=0.47,p＜0.01）的相关性较强;而在秋冬季,CO_2ff与NO₂（R²=0.73,p＜0.01）的相关性更为显著。可能是由于大气扩散条件的改变使得采样点CO_2ff的主要来源发生了变化。春夏季节,大气扩散条件较好,采样点化石源CO₂可能主要受到工业燃煤（高空排放）的影响,而秋冬季节,受到不利于扩散的气象条件的影响,化石源CO₂可能主要受到采样点周围交通源（近地面排放）的影响。该研究结果可为CO_2ff的源解析研究及大气CO₂样品采集提供参考。     

利用放射性碳(~(14)C)示踪华山冬季化石源CO_2随海拔高度变化特征

放射性碳(~(14)C)是化石源CO_2最有效的示踪剂,为了更好地了解华山冬季化石源CO_2的时空变化特征,于2014年冬季在华山三个不同海拔高度——玉泉院(504 m)、北峰(1634 m)、东峰(2079 m)进行大气CO_2采样。通过放射性碳同位素分析研究发现:华山冬季不同海拔高度大气CO_2浓度随海拔升高而减小,三个海拔高度大气CO_2平均浓度依次为461.8±14.1 ppm(ppm表示μL·L–1)、414.6±2.7 ppm和413.2±3.4 ppm,皆高于我国四个大气CO_2本底站点的同期浓度水平。不同海拔高度大气CO_2浓度及其δ13C值呈显著的反相关关系,R2=0.906,表明华山大气CO_2主要受区域生态系统的时空变化和源汇特征影响,而海洋的影响较弱。三个不同海拔高度的化石源CO_2浓度均值依次为42.3±5.7 ppm、14.9±3.8 ppm和10.6±1.0 ppm,表明华山不同海拔高度大气CO_2都受到化石源CO_2不同程度的影响。华山冬季化石源CO_2浓度和海拔高度具有显著的反相关关系,R2=0.914,随着海拔的不断升高,化石源CO_2浓度逐渐减小。利用Hysplit模式分层后向轨迹分析结果表明:在采样时段内,玉泉院和北峰受到同源路径气团的影响,其化石源CO_2浓度呈现出较一致的变化趋势,东峰受到异源路径气团的影响,其化石源CO_2浓度呈现出不同的变化趋势。因此,在分析评价高海拔地区化石源CO_2浓度时,不仅要考虑到近源排放影响,同样不能忽视远源传输影响。