杭州城郊大气二氧化硫和气溶胶浓度演变特征及潜在源分析

基于2018年1月—2019年10月杭州大气成分监测数据,对杭州城、郊大气SO₂和气溶胶的浓度变化特征及其相关性和影响因素进行分析,并探讨不同季节下长距离输送对大气SO₂和PM_2.5浓度的贡献及潜在源区分布.结果表明:杭州城、郊大气SO₂日变化特征均呈单峰型,气溶胶日变化特征均呈双峰型;杭州城区SO₂浓度夏季明显低于其他季节,而郊区SO₂浓度四季无明显差异,气溶胶浓度城区和郊区均为夏季最低;SO₂与气溶胶相关性偏低,城、郊不同粒径的气溶胶之间相关性差异较大;不同季节杭州城区SO₂和PM_2.5受气团输送的影响具有明显差异,杭州城市高浓度SO₂和气溶胶潜在源区主要位于江苏省苏州市、南京市以及浙江省绍兴市、湖州市和杭州市辖区,因而减少或控制这些潜在源区污染物排放将会对杭州大气环境质量改善有积极作用.     

青奥会期间基于δ13C观测的大气CO2来源解析

开展城市冠层大气CO_2及其δ~(13)C的观测有助于解析自然源与人为源在区域碳循环中的作用.本研究于南京青奥会期间开展了大气CO_2及其δ~(13)C高频原位观测,在小时尺度至日尺度上对比了有无临时排放管制期间大气CO_2及其δ~(13)C的差异.研究发现,短期减排对降低区域尺度大气CO_2浓度有明显的短期效应(21×10-6),在整个青奥会临时管控期间长三角地区实际削减燃煤排放5%.本研究进一步采用Miller-Tans方法确定了长三角地区的CO_2排放源同位素组分;基于文献调查,提供了长三角地区主要人为源和自然源的δ~(13)C信息;量化了长三角夏季CO_2地表净通量、植被通量及人为排放通量.结果表明,水泥工业过程排放是长三角地区夏季大气δ~(13)C富集的主要人为原因(2.36‰).夏季长三角地区植被作用可以抵消23%~39%的人为CO_2排放.本文旨在通过采用自上而下的观测数据与传统IPCC的排放源清单相结合的方案,为城市区域碳源解析提供新的拆分方案.     

珠三角地区大气中HCFC-22的浓度观测和变化趋势初步研究

通过罐采样和预浓缩-色谱/质谱方法,对珠三角地区广州城区和鼎湖山大气中HCFC-22进行了初步的观测和分析.结果表明,2005年广州城区HCFC-22年平均体积分数达到(479.5±241.4)×10-12,鼎湖山仅为(244.4±51.3)×10-12.广州城区大气HCFC-22日变化幅度夏秋季节相对较大,而鼎湖山日变化不明显;广州城区大气HCFC-22的体积分数夏秋季节高于冬春季节,鼎湖山则相反.与城区HCFC-22排放的季节性有关,夏秋季节广州城区与鼎湖山HCFC-22体积分数差别很大,冬春季节则比较接近.初步研究结果表明,广州城区和鼎湖山大气HCFC-22的体积分数呈现快速增长趋势,年增长率分别达到6.57%和7.28%,约为一些全球基准观测站(NOAA/CMDL)的1.9～2.8倍.     

南京城市交通甲烷排放特征

城市交通是CH_4等温室气体的重要排放源,而CH_4排放的观测研究是定量分析城市碳排放的基础.本项研究考虑城市交通的周变化和日变化特点,于2014年10月17日、18日、20日、23日每日5个时段在南京市主城区三条交通主干道上和2015年9月11日的早晚时段在南京长江隧道内,观测大气CH_4和CO_2浓度,分析交通CH_4排放特征及其影响因素.结果表明:1南京城区交通主干道的CH_4平均浓度均大于背景大气CH_4浓度.受交通车流量的影响,ΔCH_4浓度的空间差异显著.ΔCH_4浓度的日变化呈现倒"W"型,在交通早晚高峰时出现峰值.2由于隧道内"活塞风"的作用,长江隧道内的CH_4浓度从入口到出口逐渐增大,出入口浓度差在0.21×10-6~0.38×10-6(摩尔分数,下同)之间.3大气CH_4浓度与CO_2浓度之间线性相关.交通主干道上的ΔCH_4∶ΔCO_2值平均为0.009 1;隧道内的ΔCH_4∶ΔCO_2值仅为0.000 47~0.001 4.4影响南京城区道路大气ΔCH_4浓度和ΔCH_4∶ΔCO_2值的主要因素分别是车流量和天然气车占车流量的比例.     

南京市大气CO2浓度模拟及源贡献研究

定量研究城市区域人为CO_2通量对于控制温室气体排放具有重要意义,而基于大气CO_2浓度观测与大气传输模型方法反演区域尺度的CO_2通量是未来的一个重要发展方向,其中模型对大气CO_2浓度的模拟则是能否成功反演CO_2通量的重要基础,然而我国还未有针对城市区域CO_2浓度的长时间(1年)模拟.本研究基于高空间分辨率的人为源CO_2资料与拉格朗日大气传输模型(WRF-STILT),对南京市郊区34 m观测高度处2014年大气CO_2浓度进行模拟,并就模型模拟结果的主要影响因素和源贡献组成进行了分析,研究得出以下结论:(1)WRF-STILT模型能较好模拟出4个季节观测到的高CO_2浓度及有季节差异性的日变化特征.(2)观测CO_2浓度的足迹贡献源区(footprint)的季节变化在盛行风向影响下差异巨大,CO_2浓度增加值在前1 d的主要贡献占据总浓度贡献的90%,表明该34 m高度观测点可代表长三角区域的CO_2排放量的影响,而安徽东部和江苏中南部对其影响更大;(3)相对于排放源的日变化,边界层高度等气象因素的差异是引起CO_2强日变化的主要因素,这也是模拟的各季度浓度增加值差异的原因,其中秋季(34.97μmol·mol-1)冬季(30.07μmol·mol-1)夏季(27.28μmol·mol-1)春季(23.36μmol·mol-1);(4)浓度的主要贡献来源分别为石油生产(41%)和能源工业(26%),这和长三角区域的人为源CO_2排放通量差异巨大(石油生产:3%,能源工业:35%).     

北京市和厦门市大气 CO2 浓度及 δ13C 值变化特征

本文对北京市和厦门市大气CO_2及δ~(13)C进行观测,研究内陆城市和沿海城市CO_2浓度及δ~(13)C的季节和昼夜变化规律及影响因素,以期为政府制定碳减排政策提供科学依据。北京市和厦门市CO_2浓度均呈现秋冬季高于春夏季,而δ~(13)C秋冬季低于春夏季,季节差异原因可能是秋冬大气边界层降低,化石燃料消耗增加,贫13C的CO_2气体大量排放。观测期间,两个城市日变化模式均表现为CO_2夜间高于白天,δ~(13)C夜间低于白天;且在早晚交通高峰时段,两地CO_2浓度均有不同程度升高,而δ~(13)C有不同程度降低。冬季,北京市由于受西、北部高山阻挡,在东南风条件下使得其夜间大气CO_2浓度显著增高,δ~(13)C值则显著降低。根据两地新增CO_2的δ~(13)C值(δs)推测,北京市受到煤炭燃烧贡献较大,厦门市季节差异较大,推测受植物排放CO_2速率及气象条件等共同影响。     

基于多站对比的南昌地区大气CO2浓度变化特征分析

基于南昌高精度温室气体浓度观测站(南昌站)及南昌城市加密观测站(加密站)2020年8月—2021年8月大气CO₂在线连续观测资料,分析了南昌地区大气CO₂浓度变化特征、区域大气输送的影响及潜在排放源区分布特征,并对加密站数据可用性进行研判.结果表明,研究期内南昌站CO₂的平均浓度为444.2×10-6,大气CO₂浓度日变化呈日间低、早晚高的特征,且夏季大气CO₂浓度日振幅最大;季节变化呈现冬季>春季>秋季>夏季的规律.南昌地区的气团输送主要受盛行风向及大气层结稳定度的影响,即夏季南方、东方气团带来较高CO₂浓度,其它季节则由北方气团造成CO₂浓度升高;长三角地区、武汉地区是南昌大气CO₂持久稳定的潜在贡献源区.加密站与南昌站数据季节变化特征和日变化特征基本一致,可以反映局地CO₂浓度变化特征,在年尺度上构建回归方程能够校正加密站数据;近地面CO₂浓度与...     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

长江三角洲背景地区大气污染对能见度的影响

通过分析2008~2015年临安区域大气本底站在线观测能见度,研究长江三角洲背景地区能见度的时间变化特征及影响因素,尝试建立长江三角洲能见度特征值的筛选方法,探讨长三角能见度的区域特征值,评估人为源排放对能见度的影响程度.结果表明,临安站能见度的日变化分布表现为单峰型形态,与相对湿度的日变化分布呈显著负相关;季节变化特征表现为春夏季较高,秋冬季较低,主要受到大气污染季节变化的影响;2008~2015年临安站春、夏季能见度的年增长幅度较大,秋冬季则保持稳定.高相对湿度、高污染是造成临安地区低能见度的重要因素.结合气象要素和大气污染物排放建立能见度特征值的筛选方法,得到长三角背景地区的能见度特征值为(9.7±2.2)km,人类活动的影响将导致能见度下降约4.4km.     

CO2倍增条件下不同生育期水稻碳氮磷含量及其计量比特征

生态化学计量比的变化特征在一定程度上可反映植物对环境条件变化适应的本质.本研究利用CO_2连续标记系统模拟大气CO_2体积分数升高(800×10-6)条件,探讨水稻各器官C、N、P含量及其计量比变化的特征.结果表明,CO_2倍增促进水稻各器官生长,并增加了根冠比.在植株生长过程中CO_2倍增可一定程度上降低不同生育期内秸秆全氮(TN)含量,同时使得水稻根系、秸秆和籽粒的C/N比值增大,降低N和提高P的利用效率.多重比较和韦恩图分析表明CO_2体积分数仅对水稻秸秆TN有着显著影响,对水稻养分含量及其计量比特征的变异解释率均为-1. 0%,即几乎不受CO_2倍增影响.在大气CO_2体积分数升高条件下,水稻各器官C、N、P含量及其计量比具有良好的计量学内稳性特征,同时在不同生育期内其计量比变化特征与"生长速率理论"相符.在农田管理措施中,可适当施加氮肥来缓解CO_2体积分数升高带来的养分平衡压力.     

基于1 km网格的天津市二氧化碳排放研究

中国城市建制及地理边界特征使得国际城市CO2排放的关键问题在中国难以深入研究.例如,城市排放占比,城市与周边区域排放差异等.本文基于天津市CO2排放的1 km网格,分析天津市CO2排放的空间特征,探讨天津市不同城市范围的CO2排放水平,并与纽约市进行对比分析.结果显示,2007年天津市市域内CO2排放总量为12599万吨,人均排放11.30 t.天津市市域CO2排放的空间格局是从中心6个城区向外单位网格排放量逐渐降低.CO2排放在空间上具有显著的正空间自相关性,中心6个城区、滨海新区及郊区县中心镇的CO2排放对其周边区域CO2排放影响显著,天津市狭义城市人均CO2排放量为4.71 t,低于纽约市的6.33t;狭义城市范围1排放占总排放的比例为69.26％,略高于纽约市的59.70％.以狭义城市为城市范围时,天津城市及周边区域人均CO2排放的空间特征与发达国家城市的排放特征研究结论一致,都是从城区—郊区—周边区域,人均排放水平逐渐升高;在此范围下,天津城市CO2排放仅占全市域的14.00％.     

基于IVE模型和大数据分析的杭州市道路移动源主要温室气体排放清单研究

利用IVE模型和对杭州市机动车排放管理数据库大数据的分析,得到杭州市2015年各类机动车主要温室气体高分辨率排放清单,分析了排放分担情况及时间变化特征,并利用Arc GIS及杭州市路网信息建立了1 km×1 km网格化空间分布.结果表明,杭州市道路移动源温室气体排放中CO_2、CH_4和N_2O的年排放量分别为818.11×10~4、0.85×10~4和0.07×10~4t,合计856.79×10~4t(以CO2当量计).从温室气体种类来看,CO_2占道路移动源温室气体排放总量的绝大部分,为95.5%;从机动车类型来看,小微型客车对道路移动源温室气体排放的贡献率最大,占72.8%;从道路类型的排放情况来看,杭州市市中心、城区、城郊和郊区中温室气体合计CO_2当量贡献率最高的均为主干路,分别为43.4%、61.8%、58.0%和42.4%.杭州市道路移动源温室气体排放强度均呈现由城市中心向城市边缘递减的趋势,同时温室气体排放量日变化特征明显,均出现弱双峰现象.     

Estimation of carbon dioxide flux and source partitioning over Beijing, China

The magnitude and partitioning of carbon dioxide emission from the urban area in Beijing, China was estimated based on a statistical approach. Results showed that the urban surface is a net source of CO2 to atmosphere. The main sources of CO2 are vehicles, which accounted for 75.5% and 38.9% of CO2 emission in summer and winter, respectively. At midday in summer, the CO2 uptake of-0.034 mg/（m^2.sec） indicated that vegetation is an important sink of CO2 in summer. Comparison between the annual emission rates of CO2 from the statistical approach and that directly measured by the eddy covariance technique implies that a bottom-up emission approach is a viable means to estimate CO2 emission in an urban area.     

上海市大气挥发性有机物化学消耗与臭氧生成的关系

本研究基于夏季上海3个不同功能站点臭氧(O3)及其前体物的观测结果,分析了上海不同地区O3及其前体物的污染特征及空间差异;采用参数化的方法估算了VOCs的大气化学消耗水平.结果表明,观测期间上海市区VOCs浓度约为20×10-9,高于西部郊区的17×10-9;两个地区VOCs最大增量反应活性(以O3/VOCs计)的平均值比较接近,约为5.0mol·mol-1.但是,市区VOCs的大气消耗水平(4.0×10-9)不足西部郊区VOCs消耗水平(8.3×10-9)的一半,这是西部郊区O3污染更重的重要原因;东部沿海郊区O3浓度的变化主要是由于区域输送.不同地区VOCs消耗水平与O3生成浓度的比值接近,说明不同地区VOCs消耗生成O3的效率接近;烯烃和芳香烃是最主要的VOCs消耗物种,二者对VOCs消耗量的总贡献高达90%.VOCs的消耗水平在正午达到最大,夜间消耗水平最低,日分布曲线与O3生成的日变化曲线相似,但O3峰值出现时间略晚于VOCs消耗水平峰值出现的时间.     

杭州西溪湿地CH4、CO2通量及其主要影响因子

本研究采用便携式温室气体分析仪连接通量箱在线监测杭州西溪湿地CH_4、CO_2通量日变化及季节变化,同时也对包括有机碳含量、湿度、孔隙度、比重、p H、Eh在内的潜在影响因子进行了研究。结果表明,通常情况下,CH_4、CO_2通量的变化分别为-0.001 9~0.035 3mg/(m~2·h)和-109.76~442.55mg/(m~2·h);CH_4、CO_2通量的变化存在明显正相关关系。CH_4通量的季节变化表现为夏季秋季春季冬季;CO_2通量的季节变化表现为夏季春季冬季秋季。土壤湿度是影响CH_4通量变化的重要因子,通常湿度越大,CH_4通量越大;在生长季维管植物有助于CH_4的氧化;西溪湿地土质差异也使CH_4、CO_2通量排放有所差异,具体表现在土壤有机碳含量相差较大,而土壤中有机碳的含量与CH_4产生潜力呈显著正相关。     

China’s carbon emissions from urban and rural households during 1992-2007

In China, Rapid economic growth has stimulated fast urban expansion and rural household income and consumption expenditure. In current paper, an input-output method is used to determine the impact of China’s increased urban and rural household consumption on carbon emissions. The results shows that the direct and indirect CO₂ emission from household consumption accounted for more than 40% of total carbon emissions from primary energy utilization in China in 1992-2007. The population increase, expansion of urbanization and the increase of household consumption per capita all contribute to an increase of indirect carbon emissions, while carbon intensity decline mitigates the growth of carbon emissions. Therefore, at the domestic level, household consumption is of great significance for CO₂ emission, which could be mitigated through changing the composition of goods and services consumed by households, and switching to consumption pattern of less carbon-intensive products. The government must consider the substantial contribution of household consumption to carbon emissions when China is encouraging consumption in order to address the current global financial crisis.     

城市汽车年检碳排放数据挖掘及其应用研究

基于城市汽车年检中CO₂的过程动态检测数据,对小型汽油客车CO₂的排放因子和排放水平信息进行了挖掘,并与文献研究结果进行了对比.结果表明,从城市汽车年检数据中挖掘的CO₂排放结果可以作为研究城市机动车碳排放的重要参考依据;合理有效地利用汽车年检数据可以为城市车辆尾气排放的精准分级管控、城市交通运输碳排放达峰的量化分析,以及城市交通源的污染物和CO₂协同减排提供重要的数据支撑;从国Ⅰ到国Ⅴ不同排放阶段汽油车的常规污染物CO、NO_x和HC的排放水平下降非常明显,而对应的CO₂排放水平差异不大;CO₂排放因子随累计行驶里程、车龄、基准质量和排量的变化关系反映出,如果需要削减城市汽车碳排放水平,应鼓励使用基准质量小或者排量小的车辆,淘汰高油耗高排放的老旧车辆,鼓励公共绿色出行而降低单车活动水平,增加纯电动车辆优化车队能源结构.     

杭州市机动车NO_x排放清单的建立及其对空气质量的影响

以杭州市主城区为例,对车辆信息(包括车流量和车辆构成、车辆控制技术水平、车辆行驶工况、车辆启动分布等)进行了调研和测试,并根据IVE模型计算了机动车NOx的排放清单.结果表明,2004年杭州市主城区机动车NOx排放总量为25 100 t,其中,轻型客车、出租车、公交车、重型货车和轻型货车的年排放量分别为5 800,1 100,7 300,9 200和1 700 t.在此基础上,通过AERMOD模型模拟了城市机动车源NOx年均质量浓度以及城市空气中总的NOx年均质量浓度空间分布,得出机动车排放的NOx对总的NOx年均质量浓度的贡献率为40.91%,并对贡献率的空间分布进行了分析.     

G20峰会期间杭州地区空气质量特征及气象条件分析

利用空气质量和气象要素的监测资料与再分析资料,分析了2016年G20峰会期间(2016年8月10日—9月20日)杭州及周边地区空气质量演变及区域特征,探讨了气象条件对G20峰会期间杭州空气质量的影响.结果表明:G20峰会管控期间,由于机动车排放大幅度降低,杭州NO_2浓度较管控前有所下降,对比周边城市降幅居于首位;而由于不利气象条件的影响,PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO和O_3浓度比管控前有不同程度的增长,但增幅相比周边城市较小,说明管控措施对杭州空气质量有一定的改善效果.9月7日管控措施结束后污染反弹现象明显.气象条件对杭州的空气质量有重要影响:在管控前,杭州晴热高温天气有利于O3的生成,偏东风相对洁净,污染传输较少;在管控期,杭州虽受到静稳天气和外来污染传输的影响,但得益于减排应急管控措施的有效实施,NO_2浓度下降幅度最大,其他污染物的增幅也较周边城市偏小;在管控后,气象条件不利于污染物的垂直扩散,受静稳天气和污染源恢复常态的影响,PM_(2.5)、PM_(10)、NO_2、SO_2和CO出现了整个研究时段的最大值,而台风"莫兰蒂"使得杭州PM_(2.5)、PM_(10)和O_3浓度出现了整个研究时段的最低值.     

海陆风对天津市PM2.5和O3质量浓度的影响

静稳天气下局地环流往往会对污染物的传输扩散起重要作用.根据天津市地处渤海西岸,常年受到海陆风影响的特点,综合气象、环境资料及HYSPLIT模型,针对沿海、市区、城郊、山区等代表性站点,研究了海陆风对天津市ρ（PM_2.5）和ρ（O₃）的影响.结果表明:①2015年天津市海陆风天数为78 d,占全年的22%;海陆风多集中于6-9月,其中,7月海陆风日最多、2月最少.②ρ（PM_2.5）和ρ（O₃）季节性变化和空间分布特征不同.春、夏两季ρ（PM_2.5）山区最高、城郊最低;秋、冬两季ρ（PM_2.5）市区最高、山区最低.春、秋两季ρ（O₃）沿海最高、市区最低;夏季ρ（O₃）山区最高、沿海最低.③海陆风对ρ（PM_2.5）有扩散作用,对ρ（O₃）有增加作用.海陆风对沿海ρ（PM_2.5）扩散作用最为明显,致使冬、秋两季ρ（PM_2.5）分别下降20.2%和7.9%;对城郊ρ（O₃）增加作用最为明显,致使秋、夏两季ρ（O₃）分别升高39.8%和16.2%.④个例研究表明,海风向内陆推进过程中垂直方向最高可达1 000 m,受海风影响天津市ρ（PM_2.5）下降,陆风使得ρ（PM_2.5）小幅上升,海陆风总体起扩散作用;海陆风使天津市ρ（O₃）日变化出现3个峰值,日均值明显增大,其中,城郊增幅（68.2%）最大.研究显示,海陆风对天津市ρ（PM_2.5）有扩散的作用,但会增高ρ（O₃）.