北京上甸子大气本底站氢氟碳化物在线观测研究

在北京上甸子区域大气本底站利用气相色谱/质谱联用（GC-MS）系统对大气中11种氢氟碳化物（HFCs）开展在线观测研究.2018年1~12月,HFC-23、HFC-32、HFC-125、HFC-134a、HFC-143a、HFC-152a、HFC-227ea、HFC-236fa、HFC-245fa、HFC-365mfc、HFC-4310mee本底数据浓度分别为：（31.9±0.4）×10^-12、（22.1±1.7）×10^-12、（29.3±1.3）×10^-12、（110.2±2.4）×10^-12、（24.0±0.3）×10^-12、（10.3±0.7）×10^-12、（1.59±0.04）×10^-12、（0.19±0.01）×10^-12、（3.30±0.08）×10^-12、（1.27±0.03）×10^-12、（0.28±0.01）×10^-12;本底数据出现频率分别为：34.5%、23.4%、22.5%、24.6%、24.5%、42.5%、24.3%、46.4%、38.3%、68.1%、77.9%;非本底数据浓度分别为：（39.2±11.1）×10^-12、（47.7±21.8）×10^-12、（38.6±8.7）×10^-12、（137.3±15.7）×10^-12、（26.1±2.2）×10^-12、（15.9±7.0）×10^-12、（2.77±1.11）×10^-12、（0.25±0.06）×10^-12、（4.10±0.97）×10^-12、（1.34±0.06）×10^-12、（0.30±0.01）×10^-12.HFC-32、HFC-125、HFC-134a、HFC-143a、HFC-227ea本底浓度呈线性上升趋势,年增长率分别为：4.4×10^-12,3.8×10^-12,7.3×10^-12,1.0×10^-12,0.14×10^-12a^-1,而HFC-152a呈现明显的季节变化.以CO为示踪物利用示踪物比值相关法估算了HFC-23、HFC-32、HFC-125、HFC-143a、HFC-152a、HFC-236fa、HFC-245fa排放量,分别为6.4,17,14,27,4.0,0.10,1.3kt/a.     

厌氧和好氧处理过程中四环素抗药基因的丰度

为了了解抗生素生产废水不同处理过程(厌氧生物处理和好氧生物处理)中抗药基因的行为,本文以两种四环素(土霉素、金霉素)生产废水处理系统为调查对象,采用PCR和实时定量PCR(qPCR)方法考察厌氧和好氧处理过程中常见的6种四环素抗药基因(tet(A), tet(C), tet(G), tet(Q), tet(W), tet(X))及2种转移因子(I型整合子intI1, 异常插入序列ISCR3)的丰度特征.结果表明,tet(C)在所有样品中均未检出,其它基因在所有样品中检出.四环素生产废水处理系统中,厌氧污泥中tet(A)、tet(G)、tet(X)的相对丰度(与16S rRNA基因的比值)范围为(1.25±0.16)×10^-4~(4.52±0.002)×10^-2,显著低于好氧污泥[(9.88±0.67)×10^-5~(2.70±0.29)×10^-1],而tet(Q)、tet(W)在厌氧污泥中的相对丰度为(1.66±0.03)×10^-2~(7.48±1.22)×10^-2,比好氧污泥中[(1.94±0.12)×10^-3~(2.85±0.16)×10^-2]高1个数量级;转移因子intI1和ISCR3在厌氧污泥中相对丰度范围为(1.48±0.01)×10^-3~(2.61±0.31)×10^-2,显著低于好氧污泥[(1.18±0.15)×10^-1~(8.99±0.75)×10^-1],表明厌氧处理过程中由这两种转移因子介导的水平转移潜力较小.研究表明,好氧处理促进了tet(A)、tet(G)、tet(X)的传播,但对tet(Q)和tet(W)有控制效果,而厌氧处理过程与之相反.抗药基因的分布与水平转移因子、抗药机制、群落结构有关.     

基于不同空气质量模型的二噁英沉降效果研究

为评估不同空气质量模型（AERMOD、ADMS和CALPUFF）在复杂地形-气象场条件下的干湿沉降模拟效果,利用上述模型模拟我国西南某代表性山地的医废、垃圾焚烧项目的二噁英环境影响,并通过土壤实测数据进行模型分析验证.结果表明：AERMOD、ADMS和CALPUFF模拟的空气中年均浓度依次为1.53×10^-8~4.14×10^-6,5.23×10^-9~3.28×10^-6和2.66×10^-9~2.59×10^-7ngTEQ/m³;AER MOD、ADMS和CALPUFF模拟的固定点位总沉降量依次为4.41~285.72,3.07~268.02和0.02~1.35ngTEQ/m².在扩散、沉降形态上,CALPUFF的模拟结果与其他两种模型均表现出较大差异,AERMOD和ADMS的沉降形态相似,空气中的扩散形态却存在差异.利用土壤监测值验证模型效果发现,AERMOD、ADMS和CALPUFF的相关系数r分别为0.66、0.70和0.83,CALPUFF的模拟结果在空间分布上表现更为优越,可作为相关项目的布点指导模型.     

APEC期间北京市城区VOCs浓度特征及其对VOCs排放清单的校验

采用“SUMMA罐采样-GC-MS” 离线分析方法,通过对北京市东部城区2014年10月16日~11月27日大气环境挥发性有机化合物(VOCs)监测,得出APEC期间VOCs结果,会议前(10月16~30日)、会议期(11月5~11日)、会议后(11月12~27日),TVOCs(检出VOCs化合物之和)24h日平均浓度分别为49.12×10^-9、25.17×10^-9、23.38×10^-9,随时间呈下降趋势;而3个时间段,TVOCs白天平均浓度分别为41.43×10^-9、17.36×10^-9、20.08×10^-9,会议期浓度最低,且烯烃体积百分比升高,烷烃和芳香烃降低,与会议前、后VOCs化学组分特征形成显著差异.会议前、会议后的TVOCs浓度与气象要素的相关性分析表明:VOCs受温度影响最大(相关性0.74),其次相对湿度(相关性0.67),与风速相关性不显著.最后,基于北京市VOCs排放清单和主要源VOCs化学成分谱,核算了会议期15种主要化合物的日减排量.APEC期间,该15种化合物的减排量与其白天均浓度较会议前、后的下降量显著相关,相关性达到0.76~0.80,间接校验了北京市VOCs排放清单的准确性.     

莫莫格自然保护区湿地潜在土壤养分效益估算

利用GIS手段,运用环境经济学评价方法对莫莫格自然保护区潜在土壤养分效益进行估算,同时对潜在土壤养分效益的空间分异进行探析。结果表明,莫莫格自然保护区湿地潜在土壤养分效益为153×10⁸元,保护区单位面积潜在土壤养分效益为10.6×10⁴元·hm-2;其中,中部湿地潜在土壤养分的效益为12.7×10⁴元·hm-2,东部为12.2×10⁴元·hm-2,西部为7.6×10⁴元·hm-2,即中部>东部>西部。在湿地土壤养分中,有机质、全钾对潜在土壤效益的贡献率大,而全氮、全磷的贡献率最低。潜在土壤养分效益估算及其空间分异研究,弥补了湿地效益评估的空白;同时为湿地的恢复重建、湿地管理提供了必要的理论依据。     

全球和东亚地区CH4浓度时空分布特征分析

利用最新的AIRS卫星观测资料分析了2002年12月~2016年11月全球和东亚地区（70°~140°E,10°~55°N）CH₄浓度的时空变化分布特征.研究发现,2003~2016年,全球CH₄年平均浓度从1774.2×10^-9增加到1789.1×10^-9,年增长率约为1.1×10^-9/a;东亚地区CH₄年平均浓度从1811.5×10^-9增加到1841.0×10^-9,年增长率约为2.0×10^-9/a.在美国西南部、南美洲南部、澳大利亚东南部、中国青藏高原和东北地区等地上空,CH₄浓度增幅比较明显,而在北美洲的东北部上空,CH₄浓度出现负增长.北美洲东北部和俄罗斯东部等地上空CH₄浓度的变化与温度变化呈正相关;如在冬季,该地区温度与周围地区相比更低,同时CH₄浓度更低.本文利用近10a的卫星数据获得了CH₄浓度的垂直廓线,显示不同纬度带CH₄浓度均随着高度的升高逐渐减小,且高纬度地区CH₄浓度减小的最快.近年来,在低纬度地区对流层中低层CH₄浓度变化较为明显.在对流层低层（850hPa）,北半球CH₄浓度随着纬度增加逐渐变大;在南半球则随着纬度增加先减小后变大.而在平流层内,CH₄浓度在赤道处最大,且随着纬度的升高逐渐减小.此外,CH₄的浓度分布存在明显的季节变化：在北半球,大部分地区夏季CH₄浓度高于冬季（约20×10^-9~40×10^-9）,但在撒哈拉沙漠和中国新疆塔里木盆地等地区上空,冬季CH₄浓度高于夏季（约40×10^-9~60×10^?9）.在冬季,中国四川西部上空的CH₄浓度要比青藏高原上空高（约100×10^-9~120×10^-9）.     

宝鸡市秋冬季大气VOCs浓度特征及其O3和SOA生成潜势

2017年10月、12月在宝鸡市城区开展了共29d的挥发性有机物（VOCs）浓度在线监测,共测出102种VOCs,分别采用最大增量反应活性（MIR）系数法和气溶胶生成系数（FAC）法估算了宝鸡市各VOCs组分的臭氧生成潜势（OFPs）和二次有机气溶胶生成潜势（SOAFPs）,筛选出生成O₃与SOA活性最大的VOCs成分.结果表明：宝鸡市秋季和冬季TVOC的浓度分别为（68.62±21.85）×10^-9和（42.44±16.62）×10^-9,总OFPs分别为185.49×10^-9和126.00×10^-9,总SOAFPs分别为3.26,0.65μg/m³.秋季VOCs中含量最多的2种组分为烷烃（21.83×10^-9）和芳香烃（13.37×10^-9）,分别占TVOC的31.82%和19.49%,乙烯、反-2-戊烯和甲苯是OFPs最大的3个成分,甲苯、间/对二甲苯和乙苯是SOAFPs最大的3个成分.而在冬季,烷烃（17.34×10^-9）和炔烃（8.81×10^-9）是VOCs中含量最多的2种组分,分别占TVOC的40.85%和20.75%,乙烯、丙烯、乙炔是OFPs最大的3个成分,甲苯、间/对二甲苯、乙苯是SOAFPs最大的3个成分.优先减少烯烃和芳香烃的排放是宝鸡市秋冬季抑制O₃和SOA的形成的有效途径.     

二甲胺盐酸盐与氯胺生成NDMA动力学研究

研究了二甲胺盐酸盐与氯胺反应生成N,N-亚硝基二甲胺（NDMA）的动力学.采用隔离法测定得到反应物浓度与时间的变化关系,进而采用尝试法求解反应级数、速率常数、速率方程和活化能.结果表明：对于二甲胺盐酸盐与氯胺反应生成中间体的第一步过程,反应物两者的反应级数均为一级,反应速率常数在5,15和25℃下分别为1.5361×10^-3,1.8707×10^-3,7.7217×10^-3mol^-1·min^-1,反应活化能Ea为51.27kJ/mol.由反应速率常数和活化能数值可以看出温度高有利于反应的进行.所得结果可为含二甲胺基及其同系物与氯胺整体反应的动力学研究,以及原水处理过程中消毒副产物NDMA生成风险的判定提供实验依据.     

载铁ACF/Ni阴极电化学体系除藻效能与机制

采用化学浸渍法将Fe@Fe₂O₃纳米线负载在活性炭纤维/泡沫镍上组成Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni复合阴极,以钛基铂（Pt/Ti）为阳极,考察载铁量、初始pH值和不同电化学体系对除藻效果的影响,探究无供氧条件下Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系除藻的效能;基于·OH间接检测、铁离子浓度、H₂O₂浓度及pH值的分析和·O₂^-的检测研究Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni中性电化学体系反应机制.结果表明,当制备阴极阶段投加0.03g FeCl₃×6H₂O,初始藻浓度为0.7×10⁹~0.8×10⁹个/L,电流密度为75mA/cm²,初始pH6.2时,电解60min,该体系除藻率可达到92.3%.在Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系中,Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni阴极可通过电化学反应产生大量·OH和·O₂^-,使藻细胞破裂死亡;该体系除藻的主要机理是非均相电Fenton反应.     

载铁ACF/Ni阴极电化学体系除藻效能与机制

采用化学浸渍法将Fe@Fe₂O₃纳米线负载在活性炭纤维/泡沫镍上组成Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni复合阴极,以钛基铂（Pt/Ti）为阳极,考察载铁量、初始pH值和不同电化学体系对除藻效果的影响,探究无供氧条件下Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系除藻的效能;基于·OH间接检测、铁离子浓度、H₂O₂浓度及pH值的分析和·O₂^-的检测研究Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni中性电化学体系反应机制.结果表明,当制备阴极阶段投加0.03g FeCl₃×6H₂O,初始藻浓度为0.7×10⁹~0.8×10⁹个/L,电流密度为75mA/cm²,初始pH6.2时,电解60min,该体系除藻率可达到92.3%.在Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系中,Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni阴极可通过电化学反应产生大量·OH和·O₂^-,使藻细胞破裂死亡;该体系除藻的主要机理是非均相电Fenton反应.     

天水市大气降尘组成特征及表面电性模拟研究

对甘肃省天水市麦积镇大气降尘粒度分布及主要矿物组成进行了分析,并以实际降尘ζ电位作为参照,根据降尘中主要矿物组成的质量百分比,提出了计算法和混合法两种模拟大气降尘在水溶液中表面电性的方法.结果表明,麦积地区大气降尘属于可吸入颗粒粒度尺寸范畴,其主要矿物组成与质量含量为：石英（57.08%）、方解石（27.79%）、钠长石（10.29%）、白云母（4.84%）. 大气降尘在纯水中呈电负性,且ζ电位随着水溶液pH增加而减小.通过对比实际降尘与拟合方法所得到的ζ电位,发现两种拟合方式与实际降尘的ζ电位具有相似的变化趋势.降尘中矿物组成主导着降尘表面电位的大小和变化趋势,其对降尘表面电位的贡献率是最主要的.     

宝鸡市滨河路不同植被环境污染的磁学响应

为理解城市道路绿化带不同植被叶片附尘对污染的磁学响应,对宝鸡市滨河路不同类型的植被叶片进行系统的环境磁学实验分析.结果表明,植被叶片中磁性矿物含量相对较低,主要的载磁矿物为假单畴和多畴的亚铁磁性矿物,同时含有赤铁矿,灌木植被叶片的磁性矿物浓度与粒径均大于乔木,其中χ_lf值平均值为6.49×10^-8m³/kg,相比较校园清洁区的植被叶片,表现出较高的浓度.滨河路植被叶片的饱和等温剩磁（SIRM）和非磁滞剩磁磁化率（χ_ARM）的变化范围分别为（964~1226）×10^-6Am²/kg和（9.9~44.7）×10^-8m³/kg,同样也都远高于校园植被叶片（453~771）×10^-6Am²/kg和（6.8~15.1）×10^-8m³/kg,表明亚铁磁性矿物的相对含量较高.磁学参数表现出一定的空间变化规律,随着高度的增大,植被叶片含有的磁性矿物浓度和粒径逐渐递减.随着高度逐渐递减.同一高度内不同种类植被记录的环境污染各有差异,灌木植被紫金叶女贞的叶片样品中含有较高的磁性矿物浓度,指示其具有更好的滞尘和防治污染的能力.植被叶片的磁性矿物浓度在滨河路东段十字路口与西段路口呈现两个高值中心,指示两个污染相对较为严重的区域.     

我国中部地区大气CO2柱浓度时空分布

基于日本GOSAT及美国AIRS反演数据产品,对我国中部六省大气CO₂时空分布特征进行研究,结果表明：由GOSAT反演的中部地区2010~2013年大气CO₂年均柱浓度由389.36×10^-6增长到396.52×10^-6,年均绝对增长率达2.39×10^-6/a,呈现出冬春季高值、夏秋季低值的季节变化特征,其柱浓度年均值及去长期趋势后的月均值均略低于长三角地区,高于京津冀和东三省地区;其CO₂柱浓度高值区集中在湖南、江西及周边一带,年均绝对增长率为2.01×10^-6,其柱浓度年均值及去长期趋势后的月均值与长三角地区相当,略低于京津冀和东三省地区,由于受地面源汇影响较小,其与GOSAT反演结果相反,可能是由于AIRS反映了对流层中层大气状况,而GOSAT则更多地反映了近地面层大气CO₂变化.     

三种次生矿物固定A. ferrooxidans的Fe2+氧化及成矿性能比较

氧化亚铁硫杆菌（A.ferrooxidans）介导的生物矿化方法促使可溶性Fe向次生铁矿物转变对酸性矿山废水（AMD）治理具有重要意义.化能自养菌A.ferrooxidans易受水流冲击而流失,常采用固定化方式来提高菌密度,从而保证较高的Fe²⁺氧化和成矿速率以满足实际需要.本研究在相同初始条件下（pH=2.30、Fe²⁺浓度4.48g/L、A.ferrooxidans密度8×10⁶cells/mL）生物合成固定有A.ferrooxidans的施氏矿物、黄钾铁矾和黄铵铁矾,比较矿物溶解前（固定态）和溶解后（游离态）A.ferrooxidans的Fe²⁺氧化性能,并分析各矿物对A.ferrooxidans的固定能力.结果表明,生物成因次生铁矿物干重排序为施氏矿物（0.24g） < 黄铵铁矾（0.35g） < 黄钾铁矾（0.67g）,但矿物固定A.ferrooxidans的能力却依次为施氏矿物 > 黄铵铁矾 > 黄钾铁矾.以游离态A.ferrooxidans的Fe²⁺氧化速率作为参比,推算出本研究所得施氏矿物、黄铵铁矾、黄钾铁矾固定A.ferrooxidans的有效生物量依次为5.33×10⁷~ 5.33×10⁸,5.72×10⁶~5.72×10⁷,6.35×10⁶cells/g（干基）.次生铁矿物载体有效生物量不仅直接影响AMD体系中Fe²⁺氧化速度,也间接决定了总Fe的矿化去除效果.     

川西平原还田秸秆DOM对矿物细颗粒吸附SMX的影响

为探明还田秸秆溶解性有机质（DOM）对矿物细颗粒吸附磺胺甲恶唑（SMX）的影响机理,研究了矿物细颗粒吸附SMX的动力学过程以及DOM对此过程的影响,比较分析了矿物颗粒吸附前后的傅里叶变换红外光谱（FI-IR）特征.结果表明,SMX在矿物表面的吸附动力学过程符合双室一级动力学模型,表明其吸附过程存在多域吸附或多点位吸附;DOM作用下蒙脱石、钠长石和方解石的吸附量不同程度得到提升,其增量分别为28.94,28.34,2.40μg/g,而3种矿物的模型拟合度均有所降低.通过红外光谱分析,吸附后的蒙脱石较吸附前在波数3700、1600与1000cm^-1附近的尖锐吸收峰和在波数3600~3000cm^-1的宽吸收带明显减弱,而与DOM作用下波谱基本一致,DOM作用下吸附量的提升与蒙脱石溶出Al³⁺与DOM结合使得吸附位点增加有关;钠长石在吸附前后红外光谱一致,而DOM作用下在波数1013、781和460cm^-1处的吸收峰明显减弱,表明DOM被吸附于钠长石表面,通过共吸附或累积方式增加了吸附量;方解石在吸附前后以及DOM作用下红外光谱基本一致,说明DOM对方解石无影响,吸附的增量则源于DOM对SMX的结合.