南京北郊冬夏季大气PM2.5中水溶性有机碳的研究

为研究南京北郊大气PM_(2.5)中水溶性有机碳(WSOC)的浓度及来源特点,在冬、夏季分别采集PM_(2.5)样品,还同步收集臭氧(O_3)浓度与相对湿度(RH)数据,分析了PM_(2.5)、有机碳(OC)、水溶性有机碳(WSOC)浓度特征,并对WSOC冬、夏季来源及其二次来源差异进行了探讨.结果显示,南京北郊冬季大气污染水平明显高于夏季且来源更复杂,与冬季静稳的天气条件及化石燃料和生物质燃烧排放较严重有关.冬季PM_(2.5)平均值为(136.7±42.4)μg·m~(-3),OC、WSOC浓度分别为(13.4±4.4)、(8.5±3.1)μg·m~(-3);夏季PM_(2.5)、OC、WSOC平均浓度分别为(61.5±14.6)、(6.7±2.1)、(4.6±1.7)μg·m~(-3).冬、夏季WSOC/OC值分别为67%±20%、69%±13%,且二次有机碳(SOC)与WSOC显著正相关,说明二次来源对WSOC有显著影响.冬季WSOC与O_3的负相关性不显著,与RH显著正相关;而夏季WSOC与O_3、RH的相关性正好与冬季相反,说明冬、夏季二次WSOC形成途径存在差异.冬季二次WSOC可能主要来自液相氧化,夏季可能主要来自光化学氧化.通过主成分因子分析法进一步确定南京北郊冬、夏季WSOC分别主要来源于二次来源和生物质燃烧、汽车尾气和扬尘.     

北京市霾天PM_(2.5)污染特征及其与气象因素的关系

2016年在北京市区春、夏、秋、冬四季分别进行1个月的PM_(2.5)样品采集,探讨了北京市霾与非霾期间PM_(2.5)质量浓度的季节变化、逐日变化特征,对影响其浓度的气象因素进行了分析,并使用MATLAB软件对数据进行可视化表达。结果表明,2016年北京市PM_(2.5)年均浓度为119.8μg/m~3,占采样天数37.6%的霾天PM_(2.5)质量浓度对其贡献率为72.5%;采样期间夏季与冬季的霾天数较多,呈明显的双峰特征。霾天与非霾天PM_(2.5)质量浓度存在显著差异,霾天PM_(2.5)平均浓度(138.3～263.8μg/m~3)是非霾天PM_(2.5)均值(65.4～86.4μg/m~3)的1.9～3.1倍。各季节温度对霾天的影响较小,春、冬季霾天的相对湿度(40%～70%,65%～95%)高于相应平均值(31.7%,55.0%),PM_(2.5)质量浓度与其显著正相关(R0.68),表明该季节相对湿度对霾天的形成有比较明显的影响。另外,南风和西南风且风速1.2 m/s,大气压较高时易形成霾天。     

北京城市植被区PM_(2.5)浓度时空变化及影响因素分析

文章在北京城市森林植被区选择2个观测点,采集2个观测点的PM_(2.5)质量浓度数据,并结合北京植物园的气象数据,研究其PM_(2.5)质量浓度变化特征和影响因素,探讨PM_(2.5)质量浓度变化对城市生活的影响。结果表明:被选观测点的PM_(2.5)浓度月变化基本呈"M"型,PM_(2.5)浓度在6月最低(西山公园为(71.01±34.34)μg/m~3,北京植物园为(44.41±31.57)μg/m~3),2月最高(西山公园为(154.07±95.70)μg/m~3,北京植物园为(139.49±100.74)μg/m~3),10月达下半年的最高值(西山公园为(133.45±109.06)μg/m~3,北京植物园为(127.04±109.34)μg/m~3);PM_(2.5)浓度全年均值为西山公园((104.02±26.45)μg/m~3)>北京植物园((82.52±28.18)μg/m~3);PM_(2.5)浓度季节变化呈"V"型在冬季最高,春季次之,夏季最低PM_(2.5)质量浓度季节变化西山公园为冬季((115.46±41.37)μg/m~3)>春季((112.39±18.50)μg/m~3)>秋季((106.37±24.25)μg/m~3)>夏季((81.87±12.60)μg/m~3),北京植物园为冬季((97.35±41.38)μg/m~3)>春季((94.07±12.21)μg/m~3)>秋季((93.17±31.42)μg/m~3)>夏季((61.86±16.70)μg/m~3);森林空旷地的空气质量优于森林内部PM_(2.5)浓度变化主要受地理位置、气象因素、人文因素的影响。     

广州城区PM_(2.5)中水溶性有机碳浓度特征及其来源

水溶性有机碳(WSOC)是碳气溶胶的重要组成部分,具有显著的环境与气候效应。该研究在广州城区采集了冬季和夏季PM_(2.5)日样品,分析了其中的水溶性有机碳、水溶性离子、有机碳(OC)和元素碳(EC)等化学成分,同步收集了臭氧(O_3)的浓度资料,并利用因子分析模型(FA)探讨了广州城区大气PM_(2.5)中WSOC的主要来源。结果表明,冬季和夏季WSOC的平均浓度分别为(9.2±6.2)μg/m~3和(5.2±3.1)μg/m~3,浓度处于较高水平。冬夏两季WSOC与基于EC示踪方法估算的二次有机碳(SOC)均有着显著的相关关系,且夏季WSOC与O_3亦呈现出显著的正相关关系,表明了广州城区观测的WSOC在夏季能较好地示踪SOC的污染程度。因子分析结果则进一步揭示了广州城区WSOC主要来源于SOC的生成和生物质燃烧,而其它污染源对其贡献较小。     

长春秋季生物质燃烧对PM2.5中WSOC吸光性的影响

为探究长春秋季生物质燃烧对PM_(2.5)中水溶性有机碳(water-soluble organic carbon,WSOC)吸光性的影响,于2017年10～11月进行PM_(2.5)样品采集,对PM_(2.5)中碳质组分、糖类化合物和WSOC的光吸收特征参数进行分析.研究表明:长春秋季PM_(2.5)中WSOC、有机碳(organic carbon,OC)、元素碳(elemental carbon,EC)的平均浓度分别为(10.12±3.47)、(17.07±5.64)和(1.34±0.75)μg·m~(-3),二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)对OC的平均贡献率为38.93%.长春秋季总糖浓度为(1 049.39±958.85)ng·m~(-3),其中作为生物质燃烧示踪剂的脱水糖含量(左旋葡聚糖、半乳聚糖和甘露聚糖)在总糖中占比为91.69%,糖类相关性分析结果显示生物质燃烧源为长春秋季大气中糖类物质的主要贡献源.糖类物质的相关性分析及3种脱水糖的特征比值研究显示,作为长春秋季大气主要污染源的生物质燃烧的类型是硬木和作物残渣的燃烧.长春秋季WSOC的光吸收波长指数(AAE)为5.75±1.06,单位质量吸收效率(MAE)为(1.23±0.28)m~2·g~(-1),表明生物质燃烧对WSOC吸光性具有重要影响.利用生物质燃烧特征源参数量化计算生物质燃烧对WSOC浓度的贡献达58.82%,对总WSOC光吸收的贡献达40.92%.     

华北农村大气PM_(2.5)中水溶性物质化学组成、吸湿性能及光学特征

2013年6月10—25日在河北保定市固城镇运用大流量采样器进行每3小时1次PM_(2.5)样品采集,对其进行有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)、水溶性有机氮(WSON)、水溶性总氮(WSTN)、吸湿增长因子、吸光度以及无机离子分析,探讨其浓度、组成、吸湿性能与吸光性的变化特征。结果表明:采样期间固城镇PM_(2.5)中WSON平均浓度为5.0±4.0μg?m~(-3),最高浓度达15μg?m~(-3);污染期WSON为6.9±3.9μg?m~(-3),是清洁期的四倍。整个采样期间WSON与、和呈强线性相关(R~20.89),污染天阳阴离子当量比值F=1.01,清洁天F=1.45,表明污染期颗粒物酸性增强有利于气态有机胺等WSON通过酸碱中和转移到颗粒相。不同相对湿度下水溶性组分的吸湿增长因子(Gf)测量结果显示:[WSOC+WSON]/离子的比值越大,吸湿增长因子越小,表明与无机离子相比,水溶性有机物吸湿性能较低。固城夏季大气PM_(2.5)中WSOC在365 nm波长下质量吸收效率(MAE)均值为0.52 m~2?g~(-1),表明WSOC对PM_(2.5)整体消光效应具有重要贡献。     

乌鲁木齐市PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中碳组分季节性变化特征

2011年1月至12月在乌鲁木齐市区用膜采样法采集了大气PM_(2.5)和PM_(2.5~10)样品,并利用热光/碳分析仪测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.通过OC与EC的粒径分布特征、比值和相关性的分析,初步分析了乌鲁木齐市大气可吸入颗粒物中碳质气溶胶污染特征,并用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度.结果表明,PM_(2.5)和PM_(2.5~10)的年平均质量浓度分别为92.8μg/m~3和64.7μg/m~3.PM_(2.5)中OC和EC的年平均浓度分别为13.85μg/m~3和2.38μg/m~3,PM_(2.5~10)中OC和EC的年平均浓度分别为2.63μg/m~3和0.57μg/m~3.OC和EC四季变化趋势基本一致,季浓度最高.碳组分主要集中于PM_(2.5)中,OC/EC比值范围为3.62~11.21.夏季和秋季的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中OC和EC的相关性较好(R20.65).估算得出的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中SOC的估算浓度为2.31~11.98μg/m~3和0.38~1.49μg/m~3.     

济南市夏、冬季PM2.5中化学组分的季节变化特征及来源解析

为探究济南市大气气溶胶中化学组分的季节变化特征,于2015年夏季、冬季分别连续进行1个月的PM_(2.5)样品采集,并分析无机离子、碳质组分与水溶性二次有机碳(WSOC)的组成、浓度水平及来源.结果表明,济南市冬季PM_(2.5)的质量浓度[(158.3±95.3)μg·m~(-3)]约为夏季[(75.3±25.9)μg·m~(-3)]的2倍,在我国其浓度处于中上等水平.无机离子的总浓度呈夏低冬高的季节变化特征,其中SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+是浓度最高的3种离子,且这3种离子的相关性均较好,NH_4~+在夏季和冬季均以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在.大气中存在较高程度的SO_2和NO_2的二次氧化,其中硫氧化率(SOR)呈夏高冬低的变化特征,而氮氧化率(NOR)呈相反的季节变化特征.通过分析PM_(2.5)中阴、阳离子电荷平衡可知,PM_(2.5)呈弱碱性.基于热力学模型ISORROPIA-Ⅱ,结果表明冬季PM_(2.5)的酸性比夏季强.OC与EC浓度均呈夏低冬高的变化特征,由OC/EC的比值、WSOC/OC的比值和估算的二次有机碳(SOC)的浓度可知,夏季二次污染的程度比冬季更为严重.主成分分析(PCA)结果表明,济南市夏季无机离子主要来自二次氧化及生物质燃烧,而冬季无机离子主要来自煤炭燃烧及其产生的前体物经光化学氧化形成的二次污染物.     

常州夏秋季PM2.5中碳质气溶胶特征及来源

为更好地了解碳质组分的特点和来源,在常州市采集了夏季(7~8月)和秋季(10~11月)60个细颗粒物(PM_(2.5))样品.采样期间,夏季PM_(2.5)、OC、EC平均浓度分别为73.0、14.3和3.3μg·m~(-3),秋季为84.2、13.2和3.5μg·m~(-3).总碳质组分(OC+EC)占PM_(2.5)总质量的24.3%(夏季)和20.7%(秋季).采用IMPROVE-A热/光反射法测定的碳质8组分结果表明,OC2、OC3、OC4和EC1相关性好(r0.92),EC2和EC3相关性较好(r0.65),说明可能的相似来源.OC与EC相关性中等,表明碳质组分来源复杂.秋季WSOC/OC(60.9%)略高于夏季(57.4%),而夏季SOC/OC(52.5%)略高于秋季(49.0%).夏季和秋季SOC/OC都低于WSOC/OC,说明部分水溶性有机碳是一次源.WSOC和SOC相关性强,进一步验证了大部分SOC具有水溶性.碳质组分之间的关系及主成分分析表明,采样期间燃煤和机动车尾气排放是碳质组分的两个主要来源.后向轨迹分析表明,采样点PM_(2.5)和碳质组分主要受当地排放源和短距离传输的影响,长距离传输贡献较小.     

鞍山市春秋季PM2.5中碳组分特征及来源

为研究鞍山市春秋季PM_(2.5)中碳组分的污染特征及来源,该文于2014年10月和2015年4月在鞍山市设立6个点位采集PM_(2.5)样品,并测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量。通过对鞍山市PM_(2.5)中OC和EC的浓度水平、OC与EC的相关性及比值、二次有机碳(SOC)的估算和主成分分析等进行研究,分析了鞍山市春秋季PM_(2.5)碳组分的污染特征和来源。结果表明,春季和秋季PM_(2.5)浓度的日均值分别为(94.28±10.27)μg/m~3和(118.60±12.92)μg/m~3;春季PM_(2.5)中OC和EC的质量浓度分别为(12.44±1.53)μg/m~3和(3.80±0.74)μg/m~3;秋季PM_(2.5)中OC和EC的质量浓度分别为(18.53±1.92)μg/m~3和(4.74±1.24)μg/m~3,OC、EC在春秋季的差异具有统计学意义,各监测点位OC与EC浓度均表现为秋季高于春季;春季和秋季各点位的OC/EC值均大于2,说明各采样点位在春秋季均存在二次污染;相关分析表明,春秋季的OC与EC均显著相关,说明春秋季OC与EC来源相似;采用OC/EC最小比值法估算SOC含量,得到春季和秋季SOC浓度分别为4.65和10.37μg/m~3;主成分分析结果表明,鞍山市大气PM_(2.5)中碳组分主要来源于燃煤、生物质燃烧、道路扬尘和机动车尾气。     

海南三亚大气颗粒物中水溶性无机离子浓度及其粒径分布特征

为研究我国旅游城市海南省三亚市大气颗粒物浓度水平及其化学成分,于2012年6月~2014年5月,使用惯性撞击式分级采样器采集大气颗粒物样品,并利用离子色谱法分析了其中的水溶性无机离子浓度及粒径分布.结果表明,PM_(2.1)和PM_(2.1~9)中总水溶性无机离子浓度平均值分别为(8.91±7.27)μg·m~(-3)和(11.34±9.37)μg·m~(-3).PM_(2.1)中SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性无机离子的质量分数比较高,二者总和达到72.2%;PM_(2.1~9)中Cl-、Ca~(2+)和Na+占比较高,三者总和为67.6%.PM_(2.1)中总水溶性无机离子浓度在冬季最高,春秋季节次之,夏季浓度最低,分别为(14.58±8.88)、(9.33±7.72)、(8.72±4.42)和(3.82±1.59)μg·m~(-3);PM_(2.1~9)中总水溶性无机离子浓度夏季最高(17.14±16.00)μg·m~(-3),冬季次之(10.59±3.80)μg·m~(-3),春季和秋季变化差异不大,分别为(9.41±3.63)μg·m~(-3)和(8.21±3.24)μg·m~(-3).SO_4~(2-)和NH_4~+呈细粒径段为主的双模态分布,春季、夏季和秋季细粒径段峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而冬季则出现在0.65~1.1μm粒径段,细粒径段峰值出现由凝结模态向液滴模态转移的现象;NO~(-3)、Na+、Cl-、Ca~(2+)和Mg~(2+)呈粗粒径单峰分布,峰值出现在4.7~9μm粒径段;K+为双模态分布,细、粗粒径段峰值分别出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm.三亚作为我国少数PM2.5年均值达标城市,水溶性无机离子来源主要为二次源、海盐和土壤尘及降尘.     

鼎湖山大气颗粒物中OC与EC的浓度特征及粒径分布

为了解华南背景区域鼎湖山站碳质气溶胶的浓度水平与来源,采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪测定了鼎湖山站大气颗粒物分级样品中的有机碳(OC)与元素碳(EC)浓度水平,并分析了碳质组分的浓度特征和粒径分布.结果表明,在PM_(1.1)、 PM_(2.1)和PM_(9.0)中,鼎湖山OC的平均质量浓度分别为(5.6±2.0)、(7.3±2.4)和(12.8±4.0)μg·m~(-3), EC的平均质量浓度分别为(2.3±1.4)、(2.7±1.6)和(3.4±1.7)μg·m~(-3). PM_(1.1)和PM_(2.1)中OC分别占PM_(9.0)中OC的43.8%和57.0%, EC占67.6%和79.4%. OC和EC主要富集在细粒子中. PM_(1.1)和PM_(2.1)中OC和EC在秋季最高,OC在冬季最低,EC在夏季最低. PM_(9.0)中OC夏季最高.鼎湖山中碳质气溶胶以OC2、 EC1、 OC3和OC4为主,夏季OC3EC1,生物排放源增强,冬季EC1质量浓度最高,局地的机动车排放源更强.OC和EC在4个季节都呈现双峰型分布,细粒径段峰值位于0.43～0.65μm,粗粒径段峰值出现在3.3～5.8μm. PM_(1.1)和PM_(2.1)中OC以一次排放为主,二次有机碳(SOC)在春季最高[(3.0±1.4)μg·m~(-3)],冬季最低[(1.3±1.4)μg·m~(-3)],春季二次转化更强.鼎湖山大气细粒径段OC主要来自燃煤和机动车排放,粗粒径段主要来自生物源排放,EC主要受到燃煤、机动车排放和扬尘的影响.     

广州城区秋冬季大气颗粒物中WSOC吸光性研究

主要对广州秋季(2014年9月)和冬季(2014年12月~2015年1月)大气PM_(2.5)和不同粒径段颗粒物样品中水溶性有机碳(WSOC)的吸光性进行了研究.结果表明,PM_(2.5)上WSOC的光吸收波长指数(AAE_(abs))秋、冬季分别为3.72±0.41和3.91±0.70,低于北京和北美地区测量结果.WSOC在365 nm波长的质量吸收效率(MAE)秋、冬季分别为0.52 m~2·g~(-1)和0.92m~2·g~(-1),两个季节具有明显的差异.冬季WSOC的MAE值呈现随粒径增大而降低的趋势;而秋季所有粒径段颗粒MAE_(WSOC)都比冬季低,特别是0.95μm粒径段颗粒降低得更多,这表明秋季颗粒物中WSOC二次源的贡献更大一些,而且主要是富集在亚微米级颗粒物上.此外,对比本研究以及文献中报道的元素碳(EC)和WSOC的MAE值,可以发现在颗粒物受一次源排放影响较大的情况下,WSOC对于颗粒消光的贡献是不容忽视的.     

长沙市秋季PM2.5中水溶性离子特征及其来源解析

为探究长沙市秋季PM_(2.5)水溶性无机离子组成特征和来源,于2017年9月～11月在长沙城区连续采集大气颗粒物PM_(2.5)样品共85个,并用离子色谱仪分析样品中的9种水溶性无机离子(F~-、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、NH_4~+)。结果表明,长沙市秋季PM_(2.5)质量浓度的平均值为56. 3±39. 6μg/m~3,总水溶性无机离子质量浓度平均值为29. 47±19. 10μg/m~3,占PM_(2.5)的52. 3%,其中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+是PM_(2.5)中最主要的离子成分。霾天PM_(2.5)平均质量浓度约是清洁天的3倍,NO_3~-、NH_4~+、K~+、Cl~-四种离子的快速增长对霾天PM_(2.5)中离子的贡献最大。由PMF模型解析可知,秋季大气PM_(2.5)主要来源于机动车尾气和燃煤源,而扬尘、生物质燃烧源、工业源和海盐的贡献不到30%。长沙市秋季大气污染呈现机动车尾气等移动源和燃煤等固定源的混合型污染为主。     

菏泽市PM2.5碳组分季节变化特征

于2015年8月到2016年4月在菏泽市城区采集PM_(2.5)颗粒,利用热/光碳分析仪测定了颗粒物中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,分析了OC与EC的比值、相关性,使用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度,并使用主成分分析法研究8种碳组分含量.结果表明,(1)PM_(2.5)中OC、EC的年质量浓度变化范围分别为1.2~60.6μg·m~(-3)、0.6~24.8μg·m~(-3),OC/PM_(2.5)、EC/PM_(2.5)的季节分布特征相似:冬季春季秋季夏季;(2)OC/EC的年平均值为2.6±1.0,春夏秋冬OC、EC的相关系数分别为0.91、0.56、0.86、0.75,估算的SOC年平均浓度为(4.7±5.0)μg·m~(-3);(3)不同季节8种碳组分质量分数均为EC1最高,EC3最低.主成分分析结果显示,春秋冬这3个季节碳组分的主要来源为燃煤、机动车和生物质燃烧.     

成都市西南郊区夏秋季PM_(2.5)碳组分化学特征

为研究成都市西南郊区PM_(2.5)中碳组分浓度的季节变化及污染特征,分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)的含量。结果表明:颗粒物PM_(2.5)、总碳(TC)、有机碳(OC)月平均质量浓度夏季比秋季略高;OC/EC平均比值在夏季和秋季分别为2.47和2.18,说明均有二次有机碳(SOC)的生成;OC和EC在夏秋季均有较强的相关性(夏季R~2为0.77,秋季R~2为0.79);SOC在夏、秋季的月平均浓度分别为4.02,2.76μg/m~3;降雨在一定程度上降低了PM_(2.5)的浓度。     

重庆市主城区PM2.5时空分布特征

利用2014年6月1日至2015年5月31日重庆市主城区17个国控空气质量监测站24 h自动连续采样的PM_(2.5)浓度数据,探讨了重庆市主城区PM_(2.5)时空分布特征.结果表明:1重庆市主城区PM_(2.5)季节浓度由高到低依次为冬季(100.2μg·m~(-3))、秋季(66.1μg·m~(-3))、春季(45.9μg·m~(-3))和夏季(33.4μg·m~(-3))(P0.05).2重庆市主城区PM_(2.5)月均浓度变化呈单峰单谷型,1月PM_(2.5)月均浓度最高(P0.05),达到120.8μg·m-3.3逐日变化,国控17个空气质量监测站PM_(2.5)日均浓度曲线都呈现出尖峰和深谷交替变化的锯齿状.4重庆市主城区16个国控监测点(除缙云山对照点)PM_(2.5)浓度日变化在全年、春季、秋季和冬季都呈现明显的双峰双谷型.5PM_(2.5)与SO_2、NO_2和CO都呈显著正相关(P0.01),表明SO_2、NO_2和CO的二次转化对PM_(2.5)浓度具有显著影响.     

江苏省PM_(2.5)时空变化及土地利用影响研究

基于江苏省2013年12月-2014年11月期间71个监测点PM_(2.5)日数据以及2014年土地利用数据,以年、季为时间尺度,利用泰森多边形划分研究区域,在系统分析PM_(2.5)时空分异规律基础上,揭示PM_(2.5)浓度变化及其与土地利用的关系。结果表明:(1)PM_(2.5)浓度分布存在明显的时空变化趋势。时间上,冬季浓度最高,达109.72μg/m~3,春季次之,为70.13μg/m~3,秋季最低,仅53.20μg/m~3;空间上,从各监测点一年PM_(2.5)浓度看,南京、泰州和宿迁数个监测点是PM_(2.5)高浓度区域,浓度范围81~85μg/m~3。盐城开发区管委会浓度最低,仅49.75μg/m~3,全省呈现"内陆高,沿海低;内陆南高北低"的趋势。(2)土地利用类型及景观格局对PM_(2.5)浓度分布有一定影响。耕地、草地、水域和未利用地与PM_(2.5)呈负相关,林地和建设用地则呈正相关。景观面积、密度、破碎度和聚散性是影响PM_(2.5)的主要因素,冬夏季较为敏感。     

成都冬季PM2.5化学组分污染特征及来源解析

2017年1月1~20日在成都地区分昼夜对PM_(2.5)进行连续膜样品采集,并在实验室测定了其主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)的质量浓度.观测期间,PM_(2.5)的平均质量浓度为(127.1±59.9)μg·m~(-3);总水溶性离子的质量浓度为(56.5±25.7)μg·m~(-3),其中SO2-4、NO-3和NH+4是最主要的离子,质量浓度分别为(13.6±5.5)、(21.4±12.0)和(13.3±5.7)μg·m~(-3),一共占到了水溶性离子的85.6%;有机碳(OC)和元素碳(EC)的平均质量浓度分别为34.0μg·m~(-3)和6.1μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的26.8%和4.8%.昼夜污染对比显示,PM_(2.5)白天和夜晚质量浓度分别为(120.4±56.4)μg·m~(-3)和(133.8±64.0)μg·m~(-3),夜间污染更为严重.SO2-4、NO-3和NH+4白天浓度高于夜间,这与白天光照促进了二次离子的形成有关;而Cl-、K+、OC和EC浓度夜间明显升高,可能是受夜间煤和生物质燃烧排放增加的影响.通过对近年来成都冬季PM_(2.5)化学组分的研究进行文献总结和比较后发现,SO2-4浓度显著降低,从2010年的50.6μg·m~(-3)降低到2017年的13.6μg·m~(-3);而NO-3浓度变化不大,维持在20μg·m~(-3)左右.PM_(2.5)中离子酸碱平衡分析表明,成都冬季PM_(2.5)由于NH+4的相对过剩而呈现出碱性,与以往呈偏酸性结果存在差异.对成都冬季NO-3/SO2-4的比值进行计算,NO-3/SO2-4平均值为1.57,表明移动源对PM_(2.5)污染影响更大.OC与EC的相关性表明,白天和夜间OC与EC的相关系数分别为0.82和0.90(P0.01),OC与EC来源具有一致性.SOC估算结果显示,白天和夜间SOC浓度分别为8.5μg·m~(-3)和11.9μg·m~(-3),占到OC的28.1%和31.8%.K+/EC平均值为0.31,并且K+与OC之间相关系数为0.87(P0.01),说明生物质燃烧对成都冬季碳质气溶胶有一定影响.主成分分析表明,成都冬季PM_(2.5)主要来源于燃烧源(燃煤、生物质燃烧等)、二次无机污染源以及土壤和扬尘源,其贡献率分别为32.8%、34.5%和21.5%.     

临安夏季霾和清洁天气PM2.5化学组成特征比较

本研究对长江三角洲背景地区临安大气本底站夏季PM_(2.5)进行连续采集,并对其分别进行OC/EC和水溶性离子测试分析.研究结果发现,临安夏季PM_(2.5)中OC和EC平均质量浓度分别为(14.3±3.95)μg·m-3和(3.33±1.47)μg·m-3.与城市地区相比,本研究临安背景地区夏季气溶胶中OC和EC相关性较弱(R2=0.31,P0.01).二次无机离子,即SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+(SNA),明显高于其它水溶性无机离子,平均浓度分别为(8.70±5.66)、(2.04±1.07)和(3.25±2.29)μg·m-3.基于对临安夏季PM_(2.5)连续加密观测、气团后向轨迹以及火点图研究分析,发现静稳天气条件和区域传输都可以影响临安地区PM_(2.5)的化学组成特征.此外,通过对临安本底站霾天和清洁天PM_(2.5)化学组成特征比较发现,与清洁天相比,霾污染天气POC和EC占PM_(2.5)的质量分数没有明显变化,而SOC占PM_(2.5)的质量分数却呈现了明显的下降趋势.与SOC不同,SO_4~(2-)和NH_4~+占PM_(2.5)的质量分数在霾污染天气均呈现了上升的趋势,说明二次无机离子有另一种明显增强的化学生成路径,即非均相化学反应.