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相似文献
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1.
利用菱铁矿的热分解特性,在空气中不同温度下(400、500、600、700、800℃)煅烧天然菱铁矿制备具有纳米尺寸形貌特征的α-Fe_2O_3,作为NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)脱硝的催化剂.采用X射线衍射(XRD)、程序升温脱附(NH_3-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)等手段对催化剂结构进行表征,并利用气固相催化反应系统对催化剂的NH_3-SCR脱硝活性和N_2选择性进行评价,同时考察其抗水抗硫及稳定性.结果表明,天然菱铁矿于空气中500℃煅烧相变为α-Fe_2O_3,具有最低的晶体尺寸(约10 nm)、最高的比表面积(39.68 m~2·g~(-1))和最优的脱硝活性;500℃煅烧菱铁矿制备的催化剂在250~400℃温度窗口内脱硝效率达到100%,并能保持较高的N_2选择性,这主要归因于其具有的纳米多孔结构特性和较大的比表面积,以及表面丰富的酸性位点和吸附态氧.当同时存在5%H_2O和0.04%SO_2时,α-Fe_2O_3在250~400℃区间的脱硝效率高于88%,且在300℃下持续反应360 min,脱硝效率维持在75%以上,表明500℃煅烧菱铁矿制备的催化剂具有良好的抗水抗硫和稳定性.  相似文献   

2.
尹鹏  陈海  杨慧  杨琦 《环境科学学报》2018,38(2):467-474
采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行.  相似文献   

3.
采用等体积浸渍法制备了一系列的Ce-Zr-O_x/ATS复合催化剂,在模拟燃煤烟气中研究Ce-Zr-O_x/ATS复合催化剂催化氧化单质汞(Hg~0)的活性.结果表明,当空速小于7000 h~(-1)时,催化剂在200~350℃的温度区间内催化氧化活性能达到80%以上.当空速为3000 h~(-1),HCl浓度为20 mg·m~(-3),氧含量为6%(体积分数),350℃时催化剂活性最高为94.70%.催化剂表征结果表明,催化剂比表面积、孔容和孔径与汞脱除能力没有相关性.抗硫实验表明,SO_2会抑制Hg~0的脱除反应,原因是SO_2与HCl在催化剂表面活性位上的竞争吸附.300℃时,通入NH_3对催化活性有一定的抑制作用,原因是NH_3会与Hg~0和HCl在催化剂表面产生竞争吸附.  相似文献   

4.
开发了涂覆在金属丝网基体上的La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/MgAl_2O_4复合整体催化剂,用于低浓度甲烷(0.5%,体积分数)催化燃烧反应.首先用沉积-沉淀法制备了La_(0.8)Ca_(0.2)FO_3(LCF)钙钛矿与Mg Al_2O_4尖晶石复合的粉末催化剂LCF/Mg Al2O4,用程序升温微反应器(TPRS)测定了粉末活性,结合XRD、BET、SEM、TPR的表征结果,筛选出了最佳复合物质的量比和最适焙烧温度.当LCF与Mg Al_2O_4复合后,抗烧结能力增强,以拟一级反应速率常数(k,L·g~(-1)·s~(-1))计的活性提高了1倍左右.然后采用浆料涂覆法,在表面改性的金属丝网蜂窝基体上分层涂覆了作为第二载体的MgAl_2O_4和LCF/Mg Al_2O_4复合粉体涂层,考察了复合粉体球磨前焙烧的温度、第二载体及活性层涂覆量的影响.最后在空速GHSV=40000 h~(-1)条件下测试了甲烷催化燃烧反应的活性.与陶瓷基体相比,涂覆在金属丝网基体上的LCF/MgAl_2O_4活性在600℃时提升了48.1%.500 h长运转试验发现,催化剂活性在初期的200 h下降了20.3%,然后基本保持稳定.  相似文献   

5.
活性分子O3深度氧化结合湿法喷淋脱硝机理试验研究   总被引:1,自引:1,他引:0  
针对活性分子O_3氧化结合湿法喷淋脱硝技术,研究了O_3/NOx摩尔比和气相反应温度对NOx脱除效率的影响.试验结果表明,温度是决定臭氧脱硝效率的关键参数.在反应温度为90℃,O_3/NO摩尔比大于1.1的条件下,其脱硝效率要明显高于150℃的工况.这是因为在150℃反应温度条件下,臭氧与NOx反应遵循O_3+NO=NO2,基本不随O_3/NO摩尔比变化而改变;而90℃时,O_3/NOx1.1,O_3+NO=NO2为主要反应,O_3/NOx1.1时,臭氧会与NO2进一步发生深度反应,具体反应如下:NO2+O_3=NO_3+O2,NO2+NO_3=N2O5.由于N2O5在水中的溶解度要远高于NO2,故低温氧化结合湿法喷淋技术可实现NOx高效脱除.此外,通过傅里叶红外吸收光谱仪也检测到了N2O5的吸收峰.最后,用离子色谱仪分析了湿法喷淋后液相吸收产物中各阴离子的浓度,发现O_3/NOx=1.1工况下的吸收产物主要以NO-2为主,而O_3/NOx=2.1时则以NO-3为主,再一次验证了较低温度、O_3/NOx摩尔比较高时的氧化产物为N2O5的结论.  相似文献   

6.
采用共沉淀法制备TiO_2-ZrO_2固溶体浸渍法负载WO_3和V_2O_5得到一系列V_2O_5-(x%)WO_3/TiO_2-ZrO_2催化剂。利用比表面积测定(BET)、X射线衍射(XRD)、原位漫反射傅里叶变换红外光谱(In situ DRIFTS)、程序升温脱附(NH_3-TPD)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)等表征技术,结合脱硝性能测试,研究催化剂的表面特性、微观结构及脱硝活性;同时针对优选出的脱硝性能较好的催化剂,研究SO_2和H_2O对其活性的影响。结果表明:WO_3的负载增强了催化剂孔隙结构的稳定性和Lewis酸的强度。当WO_3含量为9%时,催化剂的孔隙结构最稳定,表面-NH_2活性物种最多,NH_3的吸附量最大脱硝活性最高,在300~400℃的温度窗口平均保持在92%以上。而当烟气中同时含有SO_2和H_2O时,催化剂活性会显著下降,且中毒不可逆。  相似文献   

7.
Fe3O4/TiO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解   总被引:1,自引:1,他引:0  
用Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2体系对3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)进行降解反应研究,同时考察了pH值、催化剂投加量、H_2O_2投加量、温度等因素对3,4-DCBTE降解效率的影响.实验结果表明,Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;并且在H_2O_2投加量为45.0 mg·L~(-1)、Fe_3O_4/TiO_2的物质的量比为1∶1、pH=3.0、温度为40.0℃的条件下反应效果最佳,去除率高达99.1%.同时从实验结果可以看出,pH在2.0~7.0范围内该体系对3,4-二氯三氟甲苯均有降解效果,说明该体系相比于传统的Fenton体系有较宽的pH适用范围.目标污染物的降解符合一级反应动力学,其发生反应所需的活化能为36.9 k J·mol~(-1).  相似文献   

8.
采用沉淀-微波热解法,以Fe SO4·7H2O为铁源制备环境友好的γ-Fe2O3催化剂,结合XRD(X射线衍射)、N2等温吸附-脱附、SEM(扫描电子显微镜)、EDS(能谱仪)等手段对催化剂样品的晶相、孔结构、表面形貌、表面元素组成等进行表征,并考察其NH3-SCR(选择性催化还原)脱硝性能,研究煅烧温度对γ-Fe2O3催化剂物性及NH3-SCR脱硝性能的影响规律.结果表明:300、350和450℃下煅烧制备的催化剂中生成的杂质α-Fe2O3对SCR反应不利,而400℃煅烧制备的γ-Fe2O3催化剂脱硝性能最优,NOx转化率最高可达95%以上,XRD结果表明其纯度高,并且在60~100 nm孔径区间具有发达的孔隙结构,有利于SCR反应进行;随着煅烧温度升高,γ-Fe2O3催化剂表面晶格氧逐渐增加,颗粒形貌经历了片状颗粒(300、350℃)→球状颗粒(400℃)→针状颗粒(450℃)的变化过程,均匀的球状颗粒形貌及其表面丰富的晶格氧是400℃煅烧制得催化剂具备最优脱硝性能的重要因素.  相似文献   

9.
二氧化硫(SO_2)是一种常见的大气污染物,目前关于SO_2对木本植物的毒害作用及相关机制并不清楚.本文以木本植物胡杨的愈伤细胞为材料,研究SO_2衍生物对胡杨细胞的致死效应,以及过氧化氢(H_2O_2)与一氧化氮(NO)在SO_2诱导胡杨细胞死亡中的信号调节作用.研究发现:SO_2衍生物处理(1~5 mmol·L-1)可诱发胡杨细胞死亡,且SO_2衍生物浓度越大、处理时间越长,细胞死亡率越高.2 mmol·L-1SO_2衍生物处理胡杨细胞后,胞内H_2O_2和NO水平显著升高,且H_2O_2水平的升高先于NO.一定浓度的外源H_2O_2或NO供体SNP能够提高SO_2胁迫下胡杨细胞的死亡率;而使用H_2O_2清除剂CAT和ASA、NO清除剂c PTIO、NO合成抑制剂钨酸钠后,SO_2诱导的细胞死亡率明显降低.进一步实验发现,外源H_2O_2可以提高SO_2胁迫下胡杨细胞的硝酸还原酶(NR)活性,促进胞内NO产生;而利用CAT和ASA清除H_2O_2后,细胞NR活性和NO产生均受到明显抑制.此外,SO_2胁迫下,外源SNP能够抑制抗氧化酶(CAT和APX)活性,增加胡杨细胞内的H_2O_2水平,而一定浓度的c PTIO和钨酸钠均可提高CAT和APX活性,降低胞内H_2O_2水平.结果表明:SO_2胁迫下,胡杨细胞快速产生的H_2O_2能够激活硝酸还原酶活性,促进NO生成,同时NO能够通过抑制抗氧化酶活性而提高H_2O_2水平.H_2O_2与NO互作调控SO_2诱导的胡杨细胞死亡.  相似文献   

10.
采用等体积浸渍法制备了一系列Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂用于NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO。考察了Mn/Ce摩尔比、焙烧温度、H2O和SO2对Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂活性的影响及催化剂中毒再生性能。结果表明:当NH3:NO=1:1,空速为5 000 h-1,550℃焙烧制得的Mn/Ce摩尔比为5∶1的Mn-Ce-Ox复合脱硝催化剂活性最佳,活性温度窗口为100~260℃,在此温度区间内催化剂活性大于90%。200℃时,Mn-Ce-Ox复合催化剂活性最高为97.84%;在10%(V/V)H2O蒸汽和300×10-6SO2共存条件下,200℃时,催化剂活性在开始反应2.5 h内迅速下降至53%左右,并在之后的6 h内没有明显变化;中毒催化剂经常温水洗再生处理、质量分数为3%的硝酸溶液再生处理和550℃焙烧2 h再生处理后200℃活性均能恢复到90%以上,其中中毒催化剂经质量分数为3%硝酸处理后活性恢复率最高。  相似文献   

11.
以Ti O2、γ-Al2O3及Ti O2-γ-Al2O3复合氧化物为载体,以In-Ag-O基为活性组分,采用等体积浸渍法制备了一系列In/Ag催化剂,通过XRD、BET、SEM、H2-TPR等技术手段对催化剂表面形态进行分析,并考察了催化剂对CO选择性还原NO的反应活性和载体中Ti O2含量对催化性能的影响.结果表明,Ti O2的添加促进了活性组分铟和银物种的分散,当Ti O2的含量为载体的15%时制备的催化剂活性最高,合适的Ti O2与γ-Al2O3配比使活性组分与载体之间发生了强烈的相互作用,由此提高了CO选择性还原NO的活性.  相似文献   

12.
王铃  马庆鑫  贺泓 《环境科学学报》2018,38(3):1155-1162
使用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)研究了SO_2在α-Al_2O_3、TiO_2、CaO和α-Fe_2O_3颗粒物表面的非均相反应,考察了紫外光光照(波长约365 nm)对SO_2在不同氧化物表面反应的影响.结果表明,无紫外光照射条件下,SO_2在TiO_2、α-Al_2O_3、CaO颗粒物表面反应的主要产物为亚硫酸盐;有紫外光照射条件下,SO_2在TiO_2、α-Al_2O_3、CaO颗粒物表面反应的主要产物为硫酸盐;但紫外光照射对SO_2在α-Fe_2O_3表面的反应并没有明显的影响.推测机理可能是光照促进了颗粒物表面的亚硫酸盐向硫酸盐的转化.  相似文献   

13.
掺杂15%TiO2对γ-Al2O3改性制备了TiO2/γ-Al2O3复合氧化物载体,以此复合氧化物及TiO2、γ-Al2O3为载体用浸渍法负载钒钨制备了一系列催化剂,采用比表面积和孔结构分析、X射线衍射(XRD)、高分辨电镜(HRTEM)、原位红外(in situ FT-IR)等技术对载体和催化剂进行宏观-微观表征,同时在模拟氨气选择性催化还原NO(NH3-SCR)的反应条件下对催化剂的脱硝反应活性进行考察,比较研究TiO2掺杂对V2O5-WO3/TiO2和V2O5-WO3/γ-Al2O3催化剂的改性作用。结果发现,少量TiO2掺杂制得的TiO2/γ-Al2O3复合载体中,TiO2和γ-Al2O3之间的协同作用使得V2O5-WO3/TiO2/γ-Al2O3催化剂的选择性催化还原脱硝效率及活性窗口明显优于单一载体制备的催化剂,并表现出了良好的热稳定性;各种表征结果表明,TiO2/γ-Al2O3复合载体中TiO2高度分散在γ-Al2O3上,复合载体具有较大的比表面积,载体表面存在大量的Br?nsted酸位和较多的活性中间产物,这些可能是TiO2/γ-Al2O3复合载体催化剂具有较好SCR活性的原因。  相似文献   

14.
以工业二氧化钛(TiO_2)、硝酸镧(LaN_3O_9·5H_2O)、三聚氰胺(C_3H_6N_6)为原料制备了La掺杂TiO_2/g-C_3N_4复合光催化剂.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外(FT-IR)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、荧光光谱(PL)等表征方法对光催化剂结构进行分析,表明复合样品中La以La~(3+)形式存在于TiO_2晶体中,并形成TiO_2/g-C_3N_4异质结构,其禁带宽度减小、吸收带边红移,光催化效率有明显提高.以亚甲基蓝为目标污染物评价其光催化活性,镧掺杂量为4%(质量分数)、煅烧温度为520℃、煅烧时间为2 h时,复合样品光催化活性最佳,在12 LED灯下,180 min后对10 mg·L~(-1)亚甲基蓝溶液的去除率达97%.  相似文献   

15.
CeO2-La2O3/γ-Al2O3稀土氧化物混合物催化还原SO2的实验研究   总被引:4,自引:0,他引:4  
在La2O3 中加入变价稀土氧化物CeO2,组成一种稀土氧化物的混合物,以这种混合物作为CO还原SO2的催化剂.采用连续流动固定床反应器,在反应气体SO2和CO按SO2∶CO = 1∶3,载流气体为N2,气体流量为1000 mL/min的条件下,实验研究了该催化剂的活化过程以及温度和反应物浓度配比对活化反应的影响,用XRD和XPS对反应前后催化剂进行了表征,分析了相结构的变化.结果表明:CeO2和La2O3 2种稀土氧化物的混合物,在CO还原SO2的催化反应中,活化温度比单个的CeO2或La2O3氧化物下降了50℃~100℃,而且具有更高的活性.这可能是CeO2和La2O3氧化物之间存在着某种协同作用所致.  相似文献   

16.
叶飞  刘荣  管昊  贡湘君  季凌晨 《环境科学》2015,36(3):1092-1097
以纳米m-ZrO2为载体,用浸渍法制备出MnOx-CeO2/m-ZrO2催化剂,考察反应温度、活性组分负载量对催化剂NH3-SCR脱硝活性影响,探讨催化剂表面织构特征,分析催化剂脱硝活性机制.结果表明,在低温脱硝温度范围,提高反应温度、增加活性组分负载量,有利于催化剂脱硝效率的增加.110℃时,2.5%MnOx-CeO2/m-ZrO2脱硝效率为55.5%,15%MnOxCeO2/m-ZrO2脱硝效率达93.5%.XRD、BET、XPS、H2-TPR表征结果表明,催化剂表面具有良好的氧化还原能力,表面织构对脱硝反应有利.NH3-TPD测试显示,MnOx-CeO2/m-ZrO2催化剂的脱硝反应机制为:NH3吸附在催化剂表面的Lewis酸性位和Brnsted酸性位上,通过反应生成相应中间产物NH2NO或NH4NO2,中间产物进一步分解最终转变为N2和H2O;催化剂总脱硝反应效率中,在Lewis酸性位上的脱硝反应占比较大.  相似文献   

17.
制备了一种磁性羟基磷灰石/生物炭复合材料(HAP/γ-Fe_2O_3/BC)并对其吸附Pb~(2+)的动力学及热力学特性和固液分离回收性能进行了研究.通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)等对复合前后的材料进行微观结构表征与分析,利用振动样品磁强计(VSM)研究样品的磁化性能.通过参数计算获得吸附方程与热力学性质.结果表明:羟基磷灰石和γ-Fe_2O_3微粒均负载到生物炭上.相对于BC,复合后的HAP/γ-Fe_2O_3/BC对Pb~(2+)的吸附性能明显提高,并具有良好的磁分离能力.pH值对Pb~(2+)的吸附影响较大,最佳pH值为4.0~5.0.当吸附剂投加量为1 g·L~(-1)、pH值为5、Pb~(2+)的初始浓度为100 mg·L~(-1)时,HAP/γ-Fe_2O_3/BC对Pb~(2+)的去除率达到99%.吸附等温方程和动力学方程的拟合结果分别符合Langmuir吸附等温模型和准二级动力学模型,热力学参数△G0、△H0,是自发吸热的单分子层化学吸附过程.吸附机制主要包括溶解-沉淀作用、离子交换及复合材料表面含氧官能团的络合作用.HAP/γ-Fe_2O_3/BC复合材料在外加磁场的作用下具有良好的分离回收和循环利用性能,是一种潜在的Pb~(2+)高效吸附材料.  相似文献   

18.
徐丹  张丽丽  柳丽芬 《环境科学》2017,38(3):1054-1060
为解决传统铁基芬顿催化剂在水体通常酸碱(pH6)条件下活性低的问题,采用简单共沉淀法制备了Cu掺杂的Al_2O_3类芬顿催化剂.通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见(UV-vis)吸收光谱分析表明,Cu-Al_2O_3中铜掺杂的质量分数低于4.77%时,催化剂中铜主要以Cu~(2+)和Cu~+的形式共存于Al_2O_3的骨架结构中,形成Al—O—Cu键;过量的铜掺杂会导致外骨架铜物种如铜氧化物团簇的存在.以难降解有机污染物2-氯苯酚(2-chlorophenol,2-CP)和染料罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)为目标污染物,对Cu-Al_2O_3的类芬顿催化性能进行了详细地研究.结果表明,骨架铜物种在中性温和条件下对2-CP和Rh B显示出很高的催化去除效率和稳定性,反应2 h,Cu-Al_2O_3(Cu质量分数4.77%)对2-CP的去除率达到54%,相应的TOC去除率达到49%,而铜离子溶出浓度仅为0.025 5 mg·L-1,而Cu-Al_2O_3(Cu质量分数7.58%)由于外骨架铜的存在导致催化活性增加缓慢和稳定性下降.ESR测试结果表明,·OH和HO_2~-/O_2~-·是反应中主要的活性物种.  相似文献   

19.
叶飞  刘荣  贡湘君  管昊 《环境科学研究》2015,28(11):1720-1727
采用浸渍法制备了以nm级c-Zr O2(立方相Zr O2)、t-Zr O2(四方相Zr O2)和m-Zr O2(单斜相Zr O2)为载体的负载型Mn Ox-Ce O2/Zr O2催化剂,并在连续流动固定床反应器上考察了催化剂的NH3-SCR低温脱硝性能.结果表明,催化剂脱硝性能良好,当Mn Ox负载量(以w计)为15.0%时,以c-Zr O2为载体的催化剂脱硝效率在103℃即可达到100%.在相同活性组分负载量和反应温度条件下,各催化剂的低温脱硝活性体现出Mn Ox-Ce O2/c-Zr O2Mn Ox-Ce O2/t-Zr O2Mn Ox-Ce O2/m-Zr O2的规律,因此对Mn Ox负载量为5.0%的Mn Ox-Ce O2/Zr O2系列催化剂进行进一步表征,以探究该规律的内在影响因素.BET测试结果表明,以c-Zr O2为载体的催化剂的比表面积最大,达到39.67 m2/g,更有利于气体和催化剂表面活性位的接触.XPS测试结果表明,以c-Zr O2为载体的催化剂表面晶格氧含量最丰富,有助于Lewis酸性位的形成.TPR和TPD测试图谱中的峰强及峰面积表明,以c-Zr O2和t-Zr O2为载体的催化剂表面主要存在Lewis酸性位;而在以m-Zr O2为载体的催化剂表面,Lewis酸性位较多,同时还存在少量的Brnsted酸性位.研究显示,Zr O2晶型结构变化引起Mn Ox-Ce O2/Zr O2催化剂的比表面积、表面活性酸性位的不同是产生晶型效应的原因所在;采用Zr O2作为负载型低温SCR催化剂载体时,以立方相晶型结构为最佳.  相似文献   

20.
采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.  相似文献   

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