四川省典型工业行业PM_(2.5)成分谱分析

利用荷电低压颗粒物撞击器(ELPI+)对四川省水泥行业、玻璃行业、陶瓷行业、砖瓦行业、燃煤锅炉、生物质锅炉、电厂、钢铁行业等典型行业开展排放特征测试,通过组分分析,获取各行业PM2.5成分特征谱。结果表明:(1)水泥、玻璃、陶瓷、砖瓦等建材行业均以Si、Ca、Mg等元素为主要排放组分,双碱法脱硫SO42-排放占比高于其他脱硫工艺;(2)电厂PM2.5中SO42-、Ca2+、NH4+、Mg和Si为特征组分;燃煤锅炉中OC、Al、Si和Ca等为特征组分;(3)OC和EC是生物质锅炉PM2.5主要排放组分,成型生物质燃料锅炉中K排放占比也较高,非成型生物质燃料锅炉中Cl-排放占比为所有行业中最高;(4)钢铁行业中Ca含量最高,为18.11%,其次为SO42-、Na+和Fe。     

应用受体模型(CMB)对北京市大气PM_(2.5)来源的解析研究

为研究影响北京市大气环境PM2.5污染水平的主要来源,于2012年8月—2013年7月,依托北京市大气地面观测网络在10个监测点采集的491 d(次)大气PM2.5有效样本,对其化学组分进行了测试分析;从城市大气污染源组成出发,建立和完善了5类固定点源、2类流动源、4类无组织面源的PM2.5排放成分谱.应用受体模型(CMB)开展了来源解析研究.结果显示:1观测期间大气环境PM2.5的来源主要包括:一次来源机动车(16%)、燃煤(15%)、土壤尘(6%)、二次硫酸铵和硝酸铵(36%),以及有机物(20%)和其他未识别来源(7%);与历史解析结果相比,燃煤源分担率有所下降,二次无机盐与有机物分担率上升,且二次硝酸盐有赶超二次硫酸盐之势;2从主要组分的来源看,观测期间环境大气PM2.5中近25%的硫酸盐来自于燃煤锅炉和电厂排放,17%的有机物来自机动车排放;3北京市PM2.5来源类型大致相同,但各点位PM2.5来源种类和分担率具有一定差异,对一些排放量较大的局地排放源有比较明确的响应.研究表明,开展区域性PM2.5治理、大力削减前体物、严格控制本地机动车、燃煤等PM2.5排放都是改善北京市空气质量的重要途径.     

沈阳市采暖期与非采暖期空气PM_(2.5)污染特征及来源分析

为了研究沈阳市采暖期与非采暖期空气PM2.5污染特征及来源,于2015年1月29日~2016年1月26日在沈阳市采集PM2.5有效样品113组,并分析了其载带的水溶性离子、碳组分及元素组分。结果表明,采样期间沈阳市PM2.5质量浓度均值为66μg·m-3,其中31.0%的样品超过《环境空气质量标准》(GB3095-2012)日均值二级标准(75μg·m-3),采暖期PM2.5的平均浓度和超标率(90μg·m-3、68.6%)明显高于非采暖期(51μg·m-3、31.4%)。采样期间21种元素(除了Mg、Ti、Ca、Fe、Si)、水溶性离子(除Ca2+以外)和OC、EC质量浓度均呈现出采暖期高于非采暖期的趋势;[NO3-]/[SO42-]比值表明非采暖期受移动源影响明显增加,燃煤等固定源仍是采暖期PM2.5的主要来源,PM2.5中水溶性离子是固定源和移动源共同作用的结果;氮氧化率(NOR)和硫氧化率(SOR)分析得到NOx二次转化程度较弱,SO2二次转化程度较强,特别是在非采暖期;富集因子结果表明EF值较高的元素主要来自燃煤、交通污染和工业排放。PM2.5组分重构质量与实测质量呈现较好的相关性,采暖期和非采暖期PM2.5中主要组分均为有机物(OM)(28.0%、23.1%)、矿物尘(MIN)(14.5%、26.0%)和SO42-(15.1%、19.9%),PM2.5受二次粒子、燃烧源和扬尘源影响较大。     

天津市大气污染源排放清单的建立

通过调研天津市工、农业生产和居民生活的统计资料,研究分析文献报道的各种污染源排放因子,计算出天津市各行业、各区县NOx、SO2、NMVOC、CO、NH3、PM10、PM2.5等污染物的排放量,发展了天津市2003年排放源清单.结果显示,天津市2003年各类污染物质的排放量NOx为1.77×105t,SO2为2.59 ×105t,NMVOC为2.24×105t,CO为1.33×106t,NH3为7.40×104t,PM10为2.52×105t,PM2.5为1.10×105t.从排放源的行业分布来看,燃煤源、汽车移动源、秸秆燃烧源是天津市大气污染物的重要排放源,燃煤源对各污染物的贡献分别为NOx46%,SO284%,NMVOC 1%,CO 58%,PM1018%,PM2.5 24%.火电、水泥、钢铁、炼焦、原油加工等行业依然是重要的工业污染排放源,火电对SO2的贡献为13%,钢铁对SO2的贡献为24%,对CO的贡献为30%.2003年天津市区对NO,、S02、NMVOC、CO等污染物的贡献均高于其它区县,对PM10、PM2.5的贡献也很高;塘沽区对NOx、SO2、NMVOC、CO等污染物的贡献很大,蓟县、武清区、宝坻区对NH3、PM10、PM2.5的贡献很大.     

电厂燃煤烟尘PM2.5中化学组分特征

采集了阳泉市具有代表性的燃煤电厂除尘器下载灰,测定了其PM_(2.5)中元素、离子及EC(元素碳)、OC(有机碳)的含量水平,对其化学组分特征进行了研究,并运用分歧系数法对阳泉与其他地区的燃煤烟尘PM_(2.5)成分谱之间的相似程度进行了比较.结果发现,阳泉市电厂燃煤锅炉排放的细颗粒物(PM_(2.5))中主要组分为SO_4~(2-)、Ca、NO_3~-、OC、EC、Al、Si、Na、Fe、Mg以及Cl~-,占PM_(2.5)总质量的57.22%;Pb在燃煤烟尘PM_(2.5)中相对富集系数最大,达到10.66~15.91,呈显著富集;无烟煤和劣质煤燃烧后烟尘的PM_(2.5)成分谱之间的分歧系数为0.072,认为这两个成分谱必定相似,与其他城市所建立的燃煤烟尘成分谱相比,阳泉市燃煤电厂PM_(2.5)的化学组分具有特异性,尤其是Ca含量明显高于国内其他地区燃煤烟尘Ca的排放.     

典型砖窑烟气污染物排放特征研究

应用烟气采样测试系统对5座典型轮窑进行现场采样测试,实时测量得到烟气污染物(PM2.5、SO2、NOx、CO和CO2)瞬时排放浓度,采集细颗粒物(PM2.5)和挥发性有机物(VOCs)并对其组分进行离线分析。结果表明,测试轮窑烟气中PM2.5、SO2和NOx平均排放浓度分别为(153±77)、(712±382)和(934±610)mg/m3,与《砖瓦工业大气污染物排放标准》(GB 29620-2013)中限值相比超标严重,结合产能估算得到PM2.5、SO2和NOx排放因子分别为0.05、0.31和0.31 g/kg砖;PM2.5中,水溶性离子主要为SO42-、NH4+和Ca2+,其中SO42-占阴离子的63%,NH4+和Ca2+占阳离子的30%和29%;OC/EC比值为2.0;对VOCs进行组分分析,共检测出29种组分,其中烷烃、芳香烃所占比例较大,分别为52%和35%。     

重型柴油车PM2.5和碳氢化合物的排放特征

采用车载排放试验对国Ⅱ、国Ⅲ、国Ⅳ重型柴油车尾气在实际道路排放的PM2.5和碳氢化合物进行样品采集,采用电感耦合等离子体质谱技术、离子色谱仪和碳质分析仪对PM2.5各组分进行测试分析,采用五气分析仪对HC进行在线分析.结果表明,重型柴油车PM2.5和HC的排放因子分别为(0.22±0.12) g/km和(0.57±0.45) g/km,且排放因子随机动车排放标准的提高呈明显下降趋势.EC和OC是机动车尾气PM2.5的主要组分,分别占总质量百分比的38.87%~42.87%和16.22%~19.96%;水溶性离子中含量较为丰富的组分主要是SO42-、NH4+和NO3-,分别占总PM2.5质量百分比的7.64%~8.85%、2.22%~3.97%、1.91%~2.73%;元素中含量较高的组分为S、Na、Ca、Fe、和Al;PM2.5和HC的排放因子随车速的增加均呈下降趋势.     

燃煤电厂排放细颗粒物的水溶性无机离子特征综述

当前我国面临严重的大气细颗粒物(PM2.5)污染,燃煤电厂是大气中PM2.5的重要来源之一.为了实现国家"十一五"和"十二五"规划对二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)的总量减排目标,燃煤电厂大规模安装烟气脱硫和脱硝设施,这虽然减少了气态污染物转化生成的二次PM2.5,但另一方面也会对烟气中PM2.5的物理化学特征产生影响,有可能增加一次PM2.5的排放.本文综述了燃煤电厂排放PM2.5及其水溶性离子的粒径分布特征,重点介绍了脱硫和脱硝这两种烟气处理设施对燃煤电厂排放PM2.5的影响原理及相关研究结果,特别是对细颗粒物中水溶性离子(如SO2-4、Ca2+和NH+4)的影响.在目前我国PM2.5污染十分严重和燃煤电厂大量安装脱硫和脱硝装置的背景下,定量研究脱硫和脱硝对PM2.5排放特征的影响具有十分重要的意义.     

重庆市典型工业源颗粒物排放特征

利用稀释通道系统采集重庆市主城区典型燃煤锅炉和水泥窑炉烟道气中的颗粒物样品,并利用静电低压撞击器将其按粒径分为12级,分析了工业源颗粒物粒径谱(0.02~10μm)特征。结果表明,水泥窑炉排放颗粒物数浓度表现出双峰型的对数分布特征,分别出现在积聚模态(0.12μm)以及接近粗粒子模态(1.23~1.96μm)粒径范围处,燃煤锅炉排放颗粒物数浓度变化特征以及浓度水平都有较大的差异,主要呈积聚模态单峰型变化趋势;火电厂1燃煤锅炉排放颗粒物的数浓度和质量浓度均为最高,其峰值分别为2.2×106cm-3和174.2 mgm3;水泥窑炉PM2.5中OC、Al、Ca所占比例较高,分别为17.96%、17.32%和9.90%,燃煤锅炉PM2.5中Al、SO42-和OC所占比例较高,分别为9.17%、8.92%和6.15%;相对于水溶性组分和碳组分,无机元素所占比例相对较高,其对水泥窑炉和燃煤锅炉PM2.5质量浓度的贡献分别达到了44.28%和18.07%。     

四川省典型工业行业PM2.5成分谱分析

利用荷电低压颗粒物撞击器(ELPI+)对四川省水泥行业、玻璃行业、陶瓷行业、砖瓦行业、燃煤锅炉、生物质锅炉、电厂、钢铁行业等典型行业开展排放特征测试,通过组分分析,获取各行业PM_(2.5)成分特征谱.结果表明:①水泥、玻璃、陶瓷、砖瓦等建材行业均以Si、Ca、Mg等元素为主要排放组分,双碱法脱硫SO_4~(2-)排放占比高于其他脱硫工艺;②电厂PM_(2.5)中SO_4~(2-)、Ca~(2+)、NH_4~+、Mg和Si为特征组分;燃煤锅炉中OC、Al、Si和Ca等为特征组分;③OC和EC是生物质锅炉PM_(2.5)主要排放组分,成型生物质燃料锅炉中K排放占比也较高,非成型生物质燃料锅炉中Cl~-排放占比为所有行业中最高;④钢铁行业中Ca含量最高,为18. 11%,其次为SO_4~(2-)、Na~+和Fe.     

西安市PM2.5燃煤源谱特征研究

针对西安本地源谱缺乏的现状,总结统计了西安目前灰霾特征和主要成因,对西安市燃煤源进行了测定.研究发现,在煤烟尘PM2.5中SO2-4的含量最高(25%),其次为OC(12%)、NH+4(7%)、Cl-(5%).对固定源燃煤与民用散烧煤,不同脱硫方式、脱硝方式和锅炉类型的固定源成分谱分析得出:1.SO2-4及Al、Si、Ca在固定源煤烟尘PM2.5中含量大于民用燃煤,OC与之相反;2.炉内喷钙法PM2.5中SO2-4明显高于其它脱硫法含量;双碱法PM2.5中Na的含量显著高于其它脱硫工艺流程的含量;氧化镁法PM2.5 中Mg含量为各类脱硫工艺中最高;石灰石膏法颗粒物中Mg、Al、Si、Ca等元素含量均高于大多数工艺;3.不同的脱硝工艺中NO-3离子在各类成分谱中的含量极低;4.链条炉与层燃炉PM2.5中OC、EC含量高于循环流化床炉、煤粉炉.     

北京市PM2.5水溶性有机物污染特征

用离子色谱技术对北京市2001~2002年大气PM2.5中7种水溶性有机物(WSOC)(甲酸、乙酸、甲磺酸、乙二酸、丙二酸、丁二酸、戊二酸)及12种无机离子(F-、Cl-、NO2-、NO3-、SO32-、SO42-、PO43-、Na 、NH4 、K 、Mg2 、Ca2 )的污染水平进行了同步测定.结果表明,SO42-、NO3-及NH4 为PM2.5中主要的水溶性物种,分别占PM2.5质量的10.6%、7.4%和5.7%;7种WSOC的浓度为0.011~0.118靏/m3,占PM2.5质量浓度的0.01%~0.1%,其中浓度最高的为乙二酸,其次为乙酸、丙二酸、丁二酸等;对PM2.5各化学组分浓度的季节变化特征的分析表明,PM2.5及OC的高浓度污染均出现在冬季采暖期,而WSOC则出现在夏季;对乙二酸与其他各组分进行相关性分析表明,乙二酸与SO42-、K 、NH4 、NO3-有较强的线性相关性(r=0.83,0.57,0.49,0.33),而与Cl-、Na 、Mg2 、Ca2 、EC、OC相关性较差(r=0.24, 0.22,0.12,0.05,0.13,0.10).由乙二酸季节变化特征及与其他物种相关性等特征初步推断,北京市PM2.5二元羧酸的主要来源为光化学反应而形成的二次污染物,而非来源于机动车、海盐或土壤的一次排放.     

铜陵市冬春季PM10和PM2.5中元素特征及来源分析

目的了解铜陵市颗粒物中的元素特征和主要来源。方法选择2014年冬季和春季的部分时段,在铜陵市国家环境空气监测站——新民污水处理厂(工业区)采集PM_(10)和PM_(2.5)样品,使用X射线荧光光谱(XRF)法进行元素的定量测试。采样期间,冬季的空气质量以良和中、轻度污染为主;春季以中度和重度污染天气为主,采样期间出现了明显的重污染。结果 PM_(2.5)和PM_(10)中S和Si元素的浓度均比其余元素高,P和Cu元素的浓度远低于其余元素。空气污染的指数越高,Fe、Mg、Al、Si则更易富集在PM_(10)上,而K、Cu、Na、Cl、S元素更易富集在PM_(2.5)上,Ca和P这两种元素在PM_(10)和PM_(2.5)上的富集程度相当。空气颗粒物中,富集最多的元素是K,其次为Fe和Mg;元素Cu、K、Cl在PM_(10)中的富集程度要高于PM_(2.5)。结论扬尘(包括地面扬尘和建筑尘)是PM_(10)的最大来源,其次是开采矿山和燃烧生物质,燃煤、炼铜等工企业排放贡献最小;对于PM_(2.5)而言,最大的来源是风沙、扬尘和开采矿山,其次是燃煤、燃烧生物质和其他的工企业排放,炼铜的贡献最小。     

烟台市典型工业排放PM2.5源成分谱特征研究

鉴于烟台市本地化源成分谱研究缺乏的现状,以及颗粒物精细化来源解析及环境管理的需求,采用NK-ZXF颗粒物再悬浮采样器,对6家烟台市典型工业下载灰源样品进行再悬浮采样,构建6类〔燃煤电厂、供热锅炉、生物质锅炉、钢铁（烧结）行业、玻璃行业和垃圾处理行业〕PM_2.5源成分谱,并对PM_2.5源成分谱特征及其排放颗粒物携带重金属特征进行评估.结果表明:①燃煤电厂PM_2.5源成分谱的标识组分包括Si、Cl-和SO₄2-,其质量分数分别为15.2%、9.3%和7.8%;与燃煤电厂相比,供热锅炉排放的PM_2.5中w（OC）偏高、w（SO₄2-）偏低;生物质锅炉排放的主要组分有K、Cl-和OC等,其质量分数分别为7.4%、13.3%和8.6%;钢铁（烧结）行业PM_2.5源成分谱中w（Ca）、w（Fe）和w（Cl-）较高;SO₄2-和Ca为玻璃行业PM_2.5源成分谱的主要组分,其质量分数分别为20.6%、8.2%;垃圾处理行业重金属质量分数最高,其主要组分为Cl-和SO₄2-.②CD（coefficient of divergence,分歧系数）计算结果表明,各源成分谱有一定相异性（CD范围为0.53~0.70）,其中生物质锅炉与垃圾处理行业PM_2.5源成分谱差异（CD为0.70）最大.③各典型工业排放PM_2.5所携带重金属特征显示,垃圾处理行业排放PM_2.5中的重金属质量分数（2.3%）最高,燃煤电厂、供热锅炉、生物质锅炉和玻璃行业排放的重金属中Cr、Ni和Cu相对质量分数较高,钢铁行业和垃圾处理行业排放的重金属中Pb相对质量分数较高.研究显示,所构建的烟台市各典型工业排放PM_2.5源成分谱特征鲜明,能够反映各行业PM_2.5排放特征.      

基于PMF模型的北京市PM2.5来源的时空分布特征

2012年8月至2013年7月,对北京市定陵、车公庄、东四、石景山、通州、房山、亦庄和榆垡等8个站点的大气细颗粒物PM2.5进行了12个月次的同步采样观测,并测定了其中元素碳、有机碳、水溶性离子和无机元素的浓度水平.利用PMF模型对PM2.5的来源进行解析.结果表明,北京市PM2.5的主要来源为二次源、燃煤、地面扬尘、机动车排放、工业源和建筑尘等,年均贡献率分别为42%、19%、19%、10%、6%和4%.PM2.5的来源具有显著的季节变化,春季大风天气频繁、地面扬尘源为主要来源,而夏、秋、冬季均以二次源为主,尤其是夏季二次源贡献达56%,冬季燃煤源对PM2.5的贡献显著提升为25%.污染源贡献也存在一定空间差异,冬春季燃煤源对郊区点的贡献显著高于城区点,而二次污染源具有区域性污染特征.在区域性积累型重污染日,二次源对PM2.5的贡献均占主要地位,对气态前体物NOx、SO2和VOCs等的控制对PM2.5的减少至关重要.     

乌鲁木齐PM_(10)和PM_(2.5)的形貌特征与来源解析

PM_(10)和PM_(2.5)是近年来乌鲁木齐市空气质量的首要污染物,其成分复杂,来源不清。采用扫描电镜和离子色谱研究了乌鲁木齐市2015年采暖期和非采暖期大气颗粒物PM_(10)和PM_(2.5)的显微形貌,元素组成及其水溶性离子特征,并采用主成分分析法(PCA)对其来源进行解析。结果表明:PM_(10)和PM_(2.5)的颗粒形态各异,以球状、团絮状形状居多。主要物质有硅铝酸盐颗粒、铁氧化物颗粒,硫酸/碳酸盐晶体,碳质气溶胶以及不明物质等。采暖期和非采暖期主要的无机水溶性离子分别是SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-、Cl~-和SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-、Ca~(2+)。推测乌鲁木齐市颗粒物污染主要来源于固定污染源。     

北京交通环境PM10分布特征及重金属形态分析

以北京市西三环航天桥地区为对象,研究了城市交通环境大气可吸入颗粒物浓度及主要化学组成随时间和粒径的分布特征. 结果表明:该地区大气中ρ(PM₁₀)冬季略高于春季,秋季次之,夏季最低;颗粒物中ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)和ρ(PM_1.0)/ρ(PM₁₀)平均值分别为82.6%和70.3%;ρ(PM₁₀)与ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)与ρ(PM_1.0)之间均有显著的相关性. PM₁₀中金属元素浓度冬春季较高,夏秋季较低;Mg,Ca和Fe等地壳元素浓度随粒径的减小而降低,而Pb,Zn和Ni等重金属元素浓度总体上随粒径的减小而增加. 颗粒物中的Cr和Ni主要以有机物结合态存在,Cu,Zn和Cd主要以酸可提取态存在,Pb主要以酸可提取态和氧化物结合态存在;颗粒物中所含Cd和Zn元素的生物有效性最高. PM₁₀中水溶性ρ(SO₄2-)在夏季和冬季最高,秋季最低,而水溶性ρ(NO₃->/sup>)全年变化不大;［0.43～2.1 μm)粒径段颗粒物中的水溶性ρ(SO₄2-)及ρ(NO₃->/sup>)较高,分别占PM₁₀中水溶性ρ(SO₄2-)及ρ(NO₃->/sup>)总量的68.3%及57.6%;ρ(NO₃->/sup>)/ρ(SO₄2-)平均值为0.659.      

基于PMF模式的南京市大气细颗粒物源解析

为研究南京市大气细颗粒物(PM2.5)污染来源,分别在3个点位、4个季节开展了PM2.5环境样品的采集,共获得170个有效样本.对样本进行了化学成分分析,包括Al、Fe、Na、Mg、K、Ba、Li、Tl、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Sb、Pb、Cr、Ce、Na+、NH4+、Mg2+、Ca2+、SO42-、NO3-、Cl-、以及OC、EC,共计26种.首先采用OC/EC最小比值法估算出二次有机气溶胶(SOA)的含量;然后利用正矩阵因子分解法(PMF)对PM2.5的非SOA部分进行来源解析,共解析出6类因子:二次无机气溶胶(SIA)、燃煤、机动车排放、地面扬尘、冶金和其它源,贡献率分别25.0%、23.5%、20.4%、17.1%、3.0%和11.0%;最后基于南京市SO2、NOx、VOCs三种主要前体污染物的排放量,分别对SIA和SOA在一次来源中进行再分配.最终结果表明,南京市PM2.5主要来源为燃煤、机动车、扬尘、工业和其它源,其贡献率分别为29.6%、22.4%、14.6%、18.7%和14.7%.     

基于高分辨率MARGA数据分析石家庄PM2.5成分谱特征

利用MARGA离子在线分析仪ADI 2080于2014年8月21日~9月23日在石家庄市气象局楼顶开展了PM2.5组分连续观测试验,结合气象、环境监测资料对其进行了相关分析,结果表明:8种气溶胶水溶性离子质量浓度总和与石家庄市PM2.5浓度保持高度一致,二次离子SO42-、NH4+、NO3-占水溶性离子总和的88.4%,是石家庄PM2.5的主要组分,SO42-质量浓度在水溶性离子中所占比例最大,随气温的升高而增加,随湿度的增大有所下降,NO3-则相反,随湿度的增大所占比例增加明显;能见度随水溶性离子质量浓度增加呈幂函数快速下降,二次离子SO42-、NH4+、NO3-质量浓度与盛行风向和工业区布局、太行山地形有关,浓度最大的风向为东北风,最小的为偏西风;SO42-、NO3-的气态前体物SO2、NO2气相、液相转化率SOR、NOR均随着湿度增大而增大,SOR与湿度关系更密切,NOR受辐射影响日变化呈单峰型;Ca2+做为建筑材料的标识元素,干燥的晴天及偏西风影响下质量浓度较大,在该种天气型下需注意控尘.