冬、春季青岛大气气溶胶中乙二酸的分布特征及影响因素

于2012-12~2013-04在青岛采集119个气溶胶样品,分析了冬、春季节气溶胶中乙二酸的浓度分布特征及影响因素.青岛大气气溶胶中乙二酸的浓度冬季为31~370 ng·m^-3,平均为104 ng·m^-3;春季为11~1926 ng·m^-3,平均为400 ng·m^-3,二者存在显著的季节差异.不同天气状况影响气溶胶中乙二酸的分布,霾天时乙二酸浓度最高,其次是沙尘天,雾天与晴天时的基本相当,雨天时的浓度最低.青岛大气气溶胶中乙二酸与温度和太阳辐射之间存在显著正相关关系,表明光化学氧化的二次生成过程对气溶胶中的乙二酸有一定影响.冬、春季气溶胶中乙二酸二次生成的机理可能不同,冬季主要为水相氧化过程、春季为气相氧化过程.PMF源解析结果也显示,二次源是青岛大气气溶胶中乙二酸的主要来源,其贡献冬季约为45%、春季约为70%.春季青岛气溶胶中乙二酸浓度显著高于冬季,其主要原因可能是春季温度和太阳辐射显著高于冬季,增强了颗粒态乙二酸的二次生成过程.     

减排背景下成都大气PM2.5碳质组分特征

近年来,国务院颁布的《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》对我国空气质量的全面改善起到了重要作用,然而,当前鲜有对四川盆地两大政策实施效果进行评估以及对政策实施后PM_2.5化学组分新特征的针对性研究.2017年和2020年分别是两大污染减排政策实施效果评估的关键时期,为对两时期成都市大气PM_2.5及其中碳质组分特征进行全面了解,分别于2016年10月至2017年7月和2020年12月在成都市区进行了PM_2.5的连续采样,并对其中有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了分析.结果表明：①2016~2017年成都市ρ（PM_2.5）平均值为（114.0±76.4）μg·m^-3,最高值出现在冬季,可达（193.3±98.5）μg·m^-3,是浓度最低季节春季［（73.8±32.3）μg·m^-3］的2.6倍,而这种严重的冬季污染在2020年出现了明显改善,对应的ρ（PM_2.5）为（96.0±39.3）μg·m^-3,降幅达50.3%.②2016~2017年ρ（OC）和ρ（EC）的平均值分别为（21.1±16.4）μg·m^-3和（1.9±1.3）μg·m^-3,分别占PM_2.5的质量分数为18.5%和1.7%;ρ（OC）季节变化特征为：冬季［（40.6±21.5）μg·m^-3］>秋季［（17.0±7.0）μg·m^-3］>夏季［（14.4±3.9）μg·m^-3］>春季［（12.6±6.0）μg·m^-3］,而各季节ρ（EC）水平接近（1.3~2.4 μg·m^-3）;二次有机碳（SOC）是OC的重要组成,可占OC的质量分数为44.5%.相比2016年冬季,2020年冬季ρ（OC）降至（19.2±9.1）μg·m^-3,降幅达52.7%,EC则升高了26.1%.③随污染加重,各碳质组分及其贡献变化趋势各异,相比2016年冬季,2020年冬季OC随污染加重贡献更加趋于稳定,而SOC占比升高更为明显,二次有机组分贡献不容忽视.④各季节气团来向和污染物潜在源区均呈现出了明显差异;与2016年冬季相比,虽然2020年冬季主要气团来向未发生明显变化,但各轨迹对应的污染物浓度均出现了大幅降低,且污染物潜在源区向东部区域扩展明显.     

郑州市冬夏季污染过程中大气VOCs污染特征、来源解析及活性分析

为了研究挥发性有机物（VOCs）的污染特征,于2021年6月和12月在郑州市对两个污染过程中的VOCs进行了连续监测.结合气象条件,对比分析了VOCs冬夏季污染过程的污染特征、来源贡献和活性差异.结果显示,两个污染过程φ（VOCs）分别为（27.92±12.68）×10^-9和（24.30±5.93）×10^-9.冬季雾-霾污染过程相较于夏季O₃污染过程,VOCs体积分数变化范围更大.冬季污染过程源解析结果：工业源（27.0%）、机动车源（22.5%）、燃烧源（20.1%）、溶剂使用源（16.3%）和油气挥发源（14.1%）;夏季污染过程源解析结果：机动车源（24.8%）、工业源（24.1%）、溶剂使用源（17.4%）、油气挥发源（14.2%）、燃烧源（11.2%）和植物源（8.4%）.光化学烟雾产量模型结果显示,两个污染过程中夏季臭氧生成处于VOCs控制区的天数占比（66.7%）小于冬季（100.0%）.二次反应活性结果显示,冬季和夏季污染过程·OH自由基反应活性（L_·OH）均值分别为4.12 s^-1和4.76 s^-1.夏季污染过程臭氧生成潜势（OFP）均值108.36 μg·m^-3,L_·OH和OFP贡献率排名前10名物种夏季污染过程以烯烃为主.郑州市冬季污染过程的总二次有机气溶胶生成潜势（SOAFP）为54.38 μg·m^-3,冬季污染过程SOAFP贡献率前10名物种中芳香烃占9个.     

西安市PM2.5中碳质气溶胶污染特征

利用热光分析法探究了西安市2017年353个PM_2.5样品中的元素碳（EC）、有机碳（OC）、甲醇可萃取有机碳（MSOC）以及热-光分析法得到的7个碳组分（OC1~4、EC1~3）的质量浓度、季节变化趋势以及来源.结果表明,西安市2017年OC、EC以及MSOC的平均质量浓度分别为（17.56±11.83）、（4.08±2.95）和（11.10±6.77）μg·m^-3.OC质量浓度的季节性趋势为冬季 > 春季 > 夏季 > 秋季;EC为冬季 > 春季≈秋季 > 夏季.MSOC/OC比值年平均值为0.64±0.20,冬季最高,夏季最低.春季OC和EC相关性较好（r²=0.76）,而在冬季的相关性较差（r²=0.43）,说明碳气溶胶的来源不同.采用EC示踪法对二次气溶胶的含量进行估算,SOC的平均含量分别占到了春、夏、秋、冬四季OC质量浓度的51.9%、38.4%、37.3%、44.0%.采用主成分分析法得出西安市的碳质气溶胶主要来源于燃煤和机动车排放.     

青岛近海不同污染过程下大气颗粒态氮磷浓度分布特征

2018年3月~2019年10月在青岛近海连续采集了大气气溶胶样品,测定出样品中溶解无机氮（DIN）、溶解无机磷（DIP）、溶解态总氮（DTN）、溶解态总磷（DTP）、总氮（TN）和总磷（TP）的浓度分别为（7.13±6.59）μg·m^-3、（17.42±9.88）ng·m^-3、（8.34±7.03）μg·m^-3、（25.59±13.67）ng·m^-3、（10.68±10.59）μg·m^-3和（76.34±51.79）ng·m^-3.结果表明,受排放源强度、气团来源和气象条件等因素影响,采样期间气溶胶中不同形态氮磷浓度变化范围较大,DIN、DTN和TN呈现秋季浓度最高,春季和冬季次之,夏季浓度最低的季节变化特征;DIP、DTP浓度与氮组分具有相似的季节变化,表现为秋季高,夏季低,而TP浓度在春季最高,夏季最低.霾天气溶胶中不同形态氮磷浓度较晴天对照天均显著增加,DIN、DTN和TN较对照天分别提高了4.3、3.8和4.5倍,而DIP、DTP和TP较对照天分别提高了1.9、1.9和1.2倍,但不同时期霾天样品的氮组分浓度增长幅度相差较大,其中采暖期与非采暖期霾天气溶胶中DIN/DTN的值分别为（92.65±4.09）%和（80.52±8.42）%,较对照天分别提高了8.87%和4.83%;而采暖期与非采暖期霾天气溶胶中DTN/TN值分别为（73.41±12.18）%和（80.36±4.72）%,较对照天分别降低了13.35%和5.92%.霾天气溶胶中DIP占DTP的比重较对照天仅提高了1.47%,但变化较为复杂,随霾天不同而有较大差异;受气团来源、相对湿度和大气酸化过程等因素影响,气溶胶中DTP/TP的值较对照天提高了10.58%.受沙尘事件影响的气溶胶中DIN、DTN和TN的浓度较对照天分别提高了2.5、2.6和2.6倍,DIP、DTP和TP的浓度较对照天分别提高了4.0、2.8和7.2倍.     

长沙地区PM2.5传输路径和潜在源区时空分析

长沙地区是长江中下游重要的经济发展核心区,受本地排放与外来源输送等多因素的共同作用,其大气污染状况一直都是区域乃至国家高度重视的生态环境问题.前期研究揭示了长沙地区大气污染的扩散规律,为进一步研究该地区大气细颗粒物（PM_2.5）外来源特征,采用拉格朗日混合型单粒子轨迹模式（HYSPLIT）探究2013—2020年长沙地区PM_2.5外来源区分布特征,继而采用轨迹聚类、潜在源贡献因子分析（PSCF）、浓度权重轨迹（CWT）方法等从年、季节等不同尺度分析区域PM_2.5时空分布规律及其外来污染物输送源特征.结果表明,在国家与地区大气污染联防联控等政策的驱动下,2013—2020年长沙地区年均PM_2.5浓度由81.80 μg·m^-3下降至42.96 μg·m^-3并呈显著季节差异,大气污染防治措施成效显著.季节尺度上,PM_2.5浓度主要呈现冬高夏低的态势,冬季最高（81.48 μg·m^-3）,其次为秋季（50.90 μg·m^-3）与春季（47.39 μg·m^-3）,最小值出现在夏季（25.74 μg·m^-3）;另一方面,2013—2020年长沙地区外来源潜在源区主要分布于湘东北、赣西北、豫南和鄂中地区.具体而言,春、秋、冬三季大气污染物主要来源于蒙古国西南部的长距离西北气流,分别占当年轨迹比重的4.73%、12.93%、12.66%,而夏季大气污染物主要来源于南海南部的中长距离南方气流,占当年轨迹比重的19.06%.     

张掖市城区大气细颗粒物PM2.5的化学组成及来源解析

为研究张掖市城区大气细颗粒物（PM_2.5）的污染特征和来源,于2020年9月至2021年7月在张掖市城区的河西学院和湿地博物馆2个采样点进行了PM_2.5样品采集,对PM_2.5浓度、化学组成（水溶性无机离子、碳质组分和元素）和来源进行分析.结果表明,河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均ρ（PM_2.5）分别为（73.7±31.8）μg·m^-3和（68.1±33.3）μg·m^-3,季节浓度均值均呈现春季>冬季>秋季>夏季的变化.河西学院采样点的二次水溶性无机离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）年均值高于湿地博物馆.河西学院采样点的ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.6±5.7）μg·m^-3和（2.9±1.6）μg·m^-3,湿地博物馆采样点的年均ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.2±5.8）μg·m^-3和（2.5±1.3）μg·m^-3,河西学院的含碳组分在各季节均高于湿地博物馆.河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均二次有机碳（SOC）在OC中的质量分数分别为49.4%和43.7%,表明张掖市存在较为严重的二次污染.河西学院和湿地博物馆两个采样点的元素浓度年均值分别为（6.0±3.5）μg·m^-3和（5.8±3.9）μg·m^-3,受到人为源的影响,Zn、Ca、Al和Fe等元素浓度水平相对较高.正定矩阵因子分解模型（PMF）结果表明,张掖城区PM_2.5的主要贡献源为二次气溶胶（28.0%）、交通源（25.8%）、扬尘源（15.2%）、燃煤源（14.0%）、生物质燃烧和垃圾焚烧源（12.5%）和工艺过程源（4.5%）.     

泰安市夏季PM2.5中正构烷烃和糖类化合物的化学组成及其来源

为探讨泰安市夏季PM_2.5中正构烷烃和糖类的化学组成及其来源,于2016年7~8月进行PM_2.5样品采集,对泰安市正构烷烃及糖类进行分析,并利用主成分分析-多元线性回归模型（PCA-MLR）和后向轨迹模型对污染物进行来源解析.结果表明,2016年泰安市夏季PM_2.5质量浓度为（37.2±11.5）μg·m^-3,是我国环境空气质量一级标准（GB 3095-2012,35μg·m^-3）的1.1倍.其中,正构烷烃质量浓度为（83.3±34.7）ng·m^-3,碳优势指数（CPI）为1.83,植物蜡烷烃贡献率（% WaxC_n）为34.7%~69.4%,表明植物蜡是泰安市夏季正构烷烃的主要来源.糖类化合物的质量浓度为（73.4±46.6）ng·m^-3,其中左旋葡聚糖、半乳聚糖和甘露聚糖是主要的糖类组分,分别占糖类化合物总浓度的64.0%、7.1%和6.3%,表征生物质燃烧对泰安市糖类具有重要贡献.由PCA-MLR模型结果表明,泰安市夏季PM_2.5中正构烷烃和糖类化合物主要来自植物蜡、化石燃料燃烧和生物质燃烧.后向轨迹分析表明,泰安市夏季正构烷烃和糖类污染物主要来自山东本地源和南方内陆地区.     

成都地区黑碳气溶胶变化特征及其来源解析

利用7波段黑碳仪（AE-33）于2017年12月1日至2018年11月30日在成都测量黑碳（BC）质量浓度,获得了成都地区BC浓度变化特征,并基于黑碳仪模型和后向轨迹模型对BC排放来源和潜在源区进行了分析.结果表明,成都地区BC浓度冬季最大（8.18 μg·m^-3）,其次为春季（5.11 μg·m^-3）和秋季（3.91 μg·m^-3）,夏季最小（3.28 μg·m^-3）,年平均浓度（标准差）为5.26（4.67）μg·m^-3.各季节BC浓度日变化受边界层和交通排放高峰的影响呈现出早晚双峰结构.黑碳来源解析结果表明,液体燃料（如交通排放）对BC质量浓度的贡献在各季节均占主要地位,其中夏季最高,冬季最低.受交通早晚高峰的影响,液体燃料对BC的贡献在各季节均呈现早晚峰值,夜间固体燃料排放贡献有所增加.潜在源贡献分析（PSCF）和浓度轨迹权重分析（CWT）的结果表明,成都各季节BC的潜在源区受到气团来源的影响稍有差异,但主要以成都周边及以东至重庆局地区域（川渝城市群）的影响为主,该区域对成都BC的贡献值也较高,且主要为液体燃料燃烧贡献.此外陕西南部和甘肃南部也存在BC的潜在源区,夏季在广西和贵州等地也存在源区分布,但贡献值较小.     

太原市大气PM2.5中水溶性离子的季节污染特征及来源分析

为探究当前空气质量持续改善背景下重污染地区大气PM_2.5和水溶性无机离子（WSⅡs）的污染特征和季节变化,于2019年在太原市采集了四季PM_2.5样品.结果表明,2019年太原市PM_2.5年均质量浓度为（65.50±30.44）μg·m^-3,水溶性离子浓度的季节特征为：冬季（39.81 μg·m^-3） > 秋季（33.05 μg·m^-3） > 春季（20.50 μg·m^-3） > 夏季（19.62 μg·m^-3）.WSⅡs以二次离子SNA为主,占总离子浓度的76.90%±10.51%,且随着PM_2.5污染加重,SNA的比重显著升高.其中,SO₄^2-和NO₃^-在秋、冬季的浓度最高,这与气态污染物排放增加和二次转化程度的升高（硫氧化率SOR>0.30,氮氧化率NOR>0.10）有关;NH₄⁺、Cl^-和K⁺在冬季的浓度最高,是其他季节的1.2~7.9倍,可能归因于冬季燃煤和生物质燃烧活动的增加;由于春季风速较高,受土壤扬尘的影响,Ca²⁺和Mg²⁺的比重在春季显著增加为20.2%.春季和夏季为贫氨状态,而秋、冬季为富氨状态,且硝酸盐颗粒物在高湿度条件下的吸湿增长比硫酸盐更为显著.太原市大气PM_2.5中水溶性离子主要来源于二次生成、燃煤、生物质燃烧和土壤扬尘.     

黄海和东海海域沉积物的环境质量评价

分析了黄海和东海陆架浅海区域表层沉积物中有机碳、硫化物、油类、Cu、Zn、Pb、Cd、Hg、Cr、As、总氮、总磷的含量，通过对数据进行适当的数理统计处理，计算出了黄海和东海陆架区各化学要素的背景值。以此背景值作为评价标准，采用单因子评价方法，确定了调查海区沉积物中各化学要素的贫化区、背景值区、超背景值区和异常富集区。     

黄海和东海海域溶解氧的分布特征

根据黄河和东海海区四个季度的调查资料，描述了溶解氧的时空分布和变化规律。黄、东海溶解氧分布的基本特征是北高南低，西高东低，随着水温的变化，不同季节这一差别有所不同。黄、东海溶解氧平均值分别为495．4和420．3μmol/L，测定范围分别为90．2－681．9和133－9－692．8μmol/L。以长江口以东H断面为例，描述了夏季溶解氧的断面分布特征，在20－30m水层出现一氧跃层，30m以下垂直分布比较均匀。文中还深入研究了东海陆架区黑潮水溶解氧的分布特征和变化规律。     

黄、东海污染物越界通量的估算研究

对黄、东海污染物越界通量估算方法进行了研究。黄、东海污染物SPM、Cu、Pb、Zn、Cd、Hg的越界通量估算值分别为82 1742 75± 10 0 70 3 0 0 4kg/h、5 883 31± 5 35 5 47kg/h、5 6 3 2 5± 45 2 2 2kg/h、17895 93± 15 6 96 45kg/h、1113 45± 85 0 0 8kg/h、35 32± 37 93kg/h。     

黄渤海沿海贝类体内多氯联苯(PCBs)残留量评价与分析

对黄渤海沿海20个采样区域,9个品种贝类体内多氯联苯(PCBs)残留量进行检测与评价.结果显示: (1)2006年6月有14个区域的贝类体内检测出PCBs残留,检出率为70%,PCBs残留量分布范围为未检出～0.0151×10-6(湿重),评价指数最高为0.0755; 2007年6月有13个区域的贝类体内检测出PCBs残留,检出率为65%, PCBs残留量分布范围为未检出～0.0090×10-6 (湿重),评价指数最高为0.0450.(2)所有被检出体内含有PCBs的贝类体内残留量均远低于评价标准,PCBs在黄渤海沿海本底值非常低,贝类安全性没有受到多PCBs的影响.     

北黄海与渤海沉积物中磷形态的分布特征

对1998年9月和1999年5月渤海航次和1999年8月北黄海航次所采集的柱状沉积物和表层沉积物样品进行了P形态的六步连续提取分析，分析了各种形态P在表层及垂直方向上的分布特征。并通过对沉积物充空气和N2条件下培养前后各步形态P的测定，认识各步形态P培养前后的变化以及不同的氧化还原环境对各步形态P的影响。结果表明：从渤海到并黄海总P的含量逐步降低。碎屑磷灰石的含量在六步中含量最高，约占50%左右，其次是非活性有机磷，约占20%，其他几步含量较小；充N2培养沉积物样品中碎屑磷灰石的含量要比充空气的低，其他形态的P较充空气培养的略高或相关不大。     

秋季黄海与渤海异戊二烯含量的分布及海-气通量

为深入研究我国近海异戊二烯的生物地球化学过程及气候效应,于2013年11月6—23日(秋季)在黄海、渤海海域设25个采样点采集海水样品,其中在A断面4个采样点采集不同深度海水样品,运用吹扫捕集-气质联用法对海水中c(异戊二烯)进行分析,研究其分布规律及影响因素,并对异戊二烯的海-气通量进行了探讨. 结果表明:①表层海水中c(异戊二烯)的范围为10.76~48.67 pmol/L,平均值为(22.85±10.52)pmol/L,其水平分布呈北高南低的特征;②c(异戊二烯)与ρ(Chla)(Chla为叶绿素a)呈正相关(R=0.643 4,n=25,P<0.000 4),说明浮游植物生物量是影响研究海域内c(异戊二烯)水平分布与变化规律的重要因素;③调查期间c(异戊二烯)在A断面上的垂直分布较为均匀且没有出现明显分层现象;④表层海水中异戊二烯处于过饱和状态,其海-气释放通量范围为6.26~449.81 nmol/(m2·d),平均值为(91.62±109.75)nmol/(m2·d). 研究显示,我国陆架海区可能是全球海洋、大气异戊二烯重要的源,相关的调查研究工作亟需展开.      

黄海和东海生源要素的化学海洋学

根据东、黄海地区化学海洋学方面的调查结果，概述了东、黄海海区生源要素的时空分布和迁移转化特征，河流输入和大气沉降对东，黄海生源要素的贡献，以及沉积物与上覆海水的营养盐交换。     

东海和黄海冬季海水中二甲亚砜的分布及影响因素

于2011年12月—2012年1月对我国东海、黄海表层及不同深度海水中c(DMSOd)(DMSOd为溶解态二甲亚砜)和c(DMSOp)(DMSOp为颗粒态二甲亚砜)的分布进行了研究,并探讨了其来源及影响因素. 结果表明:表层海水中c(DMSOd)和c(DMSOp)分别为(10.10±7.54)和(8.72±7.80) nmol/L,其水平分布明显受调查海域中浮游植物组成和丰度的影响;垂直分布上,c(DMSOd)和c(DMSOp)的最大值均出现在浅水层(3~20 m). 相关分析表明,c(DMSOd)与c(DMS)(DMS为二甲基硫)之间没有相关性,但与c(DMSOp)显著相关(R=0.442, n=41, P<0.006),说明冬季表层海水中DMSOd主要来源于浮游植物细胞内DMSO的释放,而不是DMS的氧化(光化学氧化和微生物氧化). 另外,c(DMSOp)/ρ(Chla)与盐度呈正相关(R=0.532, n=46, P<0.004),说明盐度的改变会影响浮游植物组成的变化,进而影响c(DMSOp).      

黄、东海溶解态无机砷的形态及其分布

利用氢化物发生原子荧光光谱法对2000年10月和2001年5月航次黄、东海的无机砷进行了测定.两个航次中黄、东海总溶解态无机砷(TDIA8)含量的变化范围分别为9.-21.和12.～23.nmoL,L,亚砷酸盐(As3 )含量的变化范围分别为0.2-2.4和0.1-9.2 nmoL/L,2000年秋季TDIAs和As3 的含量明显低于2001年春季.长江对黄、东海的影响非常显著,是主要的物质来源之一.黄海溶解态无机砷的平面分布表现为沿岸和东黄海交界处高,黄海中部冷水团区含量较低.东海自长江口向西南琉球群岛沿伸的PN断面中,TDIAs和As3 的分布存在明显的梯度,自长江口向中央海区递减,然后由于受到黑潮水入侵含量又开始升高.东海陆架区As3 的含量、分布受到浮游植物活动的影响,表现出与叶绿素含量存在相关关系.     

春季黄渤海海水中尿素分布特征及溶解态氮的组成

2014年4~5月对黄渤海海域进行了一次大面现场调查,分别采用二乙酰一肟-盐酸氨基脲法和分光光度法测定了调查水样中尿素及各形态氮的浓度,分析了该海域尿素的浓度状况、分布特征以及溶解态氮的基本组成,并分析了该海域尿素的主要影响因素.结果表明,春季黄海渤海海域尿素的浓度范围是0.21~2.17μmol·L-1,平均浓度为(0.84±0.20)μmol·L-1.各调查海区中,北黄海海域尿素平均浓度最高,南黄海浓度最低.同时结果表明尿素是调查海域中溶解有机氮(DON)的重要组成部分,占DON的7.90%.在黄海海域尿素浓度由近岸到远海逐渐降低,高值区主要位于大连、青岛等人口密度较高且离岸较近城市的外海海域.渤海海域尿素浓度呈现由近岸到远海依次增加的趋势,说明河流输入不是渤海尿素的主要来源,同时也可能存在着河口附近泥沙对有机氮的吸附作用.