张掖市城区大气细颗粒物PM2.5的化学组成及来源解析

为研究张掖市城区大气细颗粒物（PM_2.5）的污染特征和来源,于2020年9月至2021年7月在张掖市城区的河西学院和湿地博物馆2个采样点进行了PM_2.5样品采集,对PM_2.5浓度、化学组成（水溶性无机离子、碳质组分和元素）和来源进行分析.结果表明,河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均ρ（PM_2.5）分别为（73.7±31.8）μg·m^-3和（68.1±33.3）μg·m^-3,季节浓度均值均呈现春季>冬季>秋季>夏季的变化.河西学院采样点的二次水溶性无机离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）年均值高于湿地博物馆.河西学院采样点的ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.6±5.7）μg·m^-3和（2.9±1.6）μg·m^-3,湿地博物馆采样点的年均ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.2±5.8）μg·m^-3和（2.5±1.3）μg·m^-3,河西学院的含碳组分在各季节均高于湿地博物馆.河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均二次有机碳（SOC）在OC中的质量分数分别为49.4%和43.7%,表明张掖市存在较为严重的二次污染.河西学院和湿地博物馆两个采样点的元素浓度年均值分别为（6.0±3.5）μg·m^-3和（5.8±3.9）μg·m^-3,受到人为源的影响,Zn、Ca、Al和Fe等元素浓度水平相对较高.正定矩阵因子分解模型（PMF）结果表明,张掖城区PM_2.5的主要贡献源为二次气溶胶（28.0%）、交通源（25.8%）、扬尘源（15.2%）、燃煤源（14.0%）、生物质燃烧和垃圾焚烧源（12.5%）和工艺过程源（4.5%）.     

减排背景下成都大气PM2.5碳质组分特征

近年来,国务院颁布的《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》对我国空气质量的全面改善起到了重要作用,然而,当前鲜有对四川盆地两大政策实施效果进行评估以及对政策实施后PM_2.5化学组分新特征的针对性研究.2017年和2020年分别是两大污染减排政策实施效果评估的关键时期,为对两时期成都市大气PM_2.5及其中碳质组分特征进行全面了解,分别于2016年10月至2017年7月和2020年12月在成都市区进行了PM_2.5的连续采样,并对其中有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了分析.结果表明：①2016~2017年成都市ρ（PM_2.5）平均值为（114.0±76.4）μg·m^-3,最高值出现在冬季,可达（193.3±98.5）μg·m^-3,是浓度最低季节春季［（73.8±32.3）μg·m^-3］的2.6倍,而这种严重的冬季污染在2020年出现了明显改善,对应的ρ（PM_2.5）为（96.0±39.3）μg·m^-3,降幅达50.3%.②2016~2017年ρ（OC）和ρ（EC）的平均值分别为（21.1±16.4）μg·m^-3和（1.9±1.3）μg·m^-3,分别占PM_2.5的质量分数为18.5%和1.7%;ρ（OC）季节变化特征为：冬季［（40.6±21.5）μg·m^-3］>秋季［（17.0±7.0）μg·m^-3］>夏季［（14.4±3.9）μg·m^-3］>春季［（12.6±6.0）μg·m^-3］,而各季节ρ（EC）水平接近（1.3~2.4 μg·m^-3）;二次有机碳（SOC）是OC的重要组成,可占OC的质量分数为44.5%.相比2016年冬季,2020年冬季ρ（OC）降至（19.2±9.1）μg·m^-3,降幅达52.7%,EC则升高了26.1%.③随污染加重,各碳质组分及其贡献变化趋势各异,相比2016年冬季,2020年冬季OC随污染加重贡献更加趋于稳定,而SOC占比升高更为明显,二次有机组分贡献不容忽视.④各季节气团来向和污染物潜在源区均呈现出了明显差异;与2016年冬季相比,虽然2020年冬季主要气团来向未发生明显变化,但各轨迹对应的污染物浓度均出现了大幅降低,且污染物潜在源区向东部区域扩展明显.     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

2017年秋季长春市PM2.5中多环芳烃的污染来源及健康风险评价

本研究采集了长春市2017年秋季大气中的PM_2.5样品共30个,采用气相色谱质谱仪（GC-MS）分析了样品中17种多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）的浓度和组成特征,运用比值法和主成分分析法确定PAHs的污染来源,并通过计算苯并（a）芘等效致癌浓度和终身致癌超额危险度进行健康风险评估.结果表明,长春市秋季PM_2.5平均质量浓度为（50.84±12.23）μg·m^-3,有机碳（OC）和元素碳（EC）含量分别为（17.07±5.64）μg·m^-3和（1.33±0.75）μg·m^-3,占PM_2.5总量的37%;PAHs总浓度为（15.69±5.93）ng·m^-3,以中高环数的PAHs为主,占总PAHs的84.26%;长春市秋季大气中PAHs主要来源于机动车尾气排放（44.48%） > 煤燃烧（29.16%） > 生物质燃烧（26.36%）,本地交通（汽油车）排放是主要污染源;苯并（a）芘等效致癌平均浓度在1.55~5.38 ng·m^-3之间,总致癌等效平均浓度为（6.44±1.53）ng·m^-3,总体处于轻微污染水平;通过呼吸摄入PAHs对成年女性健康危害最大,其次是成年男性和儿童,但所有人群的终身致癌风险值均未超过1×10^-6,其健康风险处于可接受水平.     

兰州市PM2.5中多环芳烃的污染特征和来源解析

为了明确兰州市PM_2.5中16种多环芳烃（PAHs）的污染特征和来源,采集了兰州市4个季节的PM_2.5样品,运用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）对PAHs的浓度进行了分析,利用正定矩因子分解法（PMF）、聚类分析和潜在源因子分析法（PSCF）对PAHs的来源进行解析.结果表明,兰州市PM_2.5中ρ（PAHs）均值为：冬季［（118±16.2） ng·m^-3］>秋季［（50.8±21.6） ng·m^-3］>春季［（22.2±8.87） ng·m^-3］>夏季［（4.65±1.32） ng·m^-3］.相关性分析表明,兰州市PM_2.5和TPAHs均与温度呈现极显著的负相关性,与气压呈现极显著的正相关性,与风向、风速和相对湿度的相关性较差.各环PAHs在4个季节的占比相似,其中4环和5环的PAHs占比为最大,其次为6环和2~3环.兰州市PM_2.5中PAHs的主要来源在春夏季为工业排放和生物质及天然气燃烧,秋季工业排放占主导地位,冬季主要为燃煤排放,交通排放在4个季节的贡献比较稳定.聚类分析和PSCF计算结果表明,来自蒙古国、新疆东北部和青海等地的气流对兰州市环境空气质量有重要的影响.     

承德市PM2.5中碳质组分的季节分布特征及来源解析

为研究承德市PM_2.5中碳质组分的季节变化及污染来源,于2019年1、4、7和10月采集大气PM_2.5样品,测定碳质组分浓度.通过有机碳（OC）与元素碳（EC）比值、总碳质气溶胶（TCA）及二次有机碳（SOC）的估算,分析碳质组分的变化特征;结合后向轨迹和主成分分析（PCA）方法,分析污染来源.结果表明,采样期间PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为（31.26±21.39）、（13.27±8.68）和（2.80±1.95）μg ·m^-3.PM_2.5的季节变化趋势为：冬季[（47.68±30.37）μg ·m^-3]>秋季[（28.72±17.12）μg ·m^-3]>春季[（26.59±15.32）μg ·m^-3]>夏季[（23.17±8.38）μg ·m^-3],与总碳（TC）、OC和EC季节变化趋势一致,冬季（R²=0.85）的OC与EC来源较一致;OC/EC值得出4个季节均受到交通和燃煤源排放的影响,且冬季受烟煤排放影响显著.TCA的平均浓度为（21.38±13.68）μg ·m^-3,占PM_2.5比例达68.39%,二次转化率（SOC/OC）为：春季（54.09%）>秋季（37.64%）>夏季（32.91%）>冬季（25.43%）.后向轨迹模拟结果表明,春季和夏季气团携带的污染物浓度相对较低,秋季污染物的传输通道为西南方向,冬季为西北方向,主成分分析（PCA）表明,承德市PM_2.5削减的关键是控制机动车尾气、燃煤和生物质燃烧源的排放.     

北京南部城区PM2.5中碳质组分特征

为了解《大气污染防治行动计划》实施后北京市大气PM_2.5中碳质组分特征,于2017年12月至2018年12月在北京污染较重的南部城区进行了PM_2.5连续采样,对其中的有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了全面研究.结果表明,北京大气PM_2.5、OC和EC浓度变化范围分别为4.2~366.3、0.9~74.5和0.0~5.5 μg ·m^-3,平均浓度分别为（77.1±52.1）、（11.2±7.8）和（1.2±0.8）μg ·m^-3,碳质组分（OC和EC）整体占PM_2.5的16.1%.OC质量浓度季节特征表现为：冬季[（13.8±8.7）μg ·m^-3] > 春季[（12.7±9.6）μg ·m^-3] > 秋季[（11.8±6.2）μg ·m^-3] > 夏季[（6.5±2.1）μg ·m^-3],EC四季质量浓度水平均较低,范围为0.8~1.5 μg ·m^-3.二次有机碳（SOC）年均质量浓度为（5.4±5.8）μg ·m^-3,四季贡献比例范围为45.7%~52.3%,年均贡献为48.2%,凸显了二次形成的重要贡献.随污染加重,尽管OC和EC贡献比例均降低,但浓度水平却成倍升高,OC和EC浓度在严重污染天分别是空气质量为优天的6.3和3.2倍.与非供暖时段相比,供暖时段PM_2.5、OC和SOC浓度分别增加了14.4%、47.9%和72.1%,体现了OC对供暖季PM_2.5污染的重要贡献.PSCF分析表明,位于北京西南的山西省和河南省部分区域是PM_2.5和OC的主要潜在源区,且PM_2.5潜在源区更为集中;EC的PSCF高值（>0.7）区域较少,主要位于北京南部,如山东省和河南省部分地区,且北京市及周边地区贡献明显.     

成都城区PM2.5季节污染特征及来源解析

于2009—2010年各季节典型月在成都城区采集了大气PM_2.5样品,对PM_2.5的质量浓度及其主要化学成分(含碳组分、水溶性无机离子和元素)进行了测定. 结果显示:成都城区PM_2.5平均质量浓度高达(165.1±85.1)μg·m^-3,是国家环境空气质量标准年均PM_2.5限值的4.7倍. OC、EC和水溶性二次离子(SO₄^2-,NO₃^-和NH₄⁺)的平均浓度分别为(22.6±10.2)μg·m^-3,(9.0±5.4)μg·m^-3和(62.8±44.3)μg·m^-3,分别占PM_2.5浓度的13.7%、5.5%和38.0%. PM_2.5及其主要化学成分浓度季节特征明显,即秋冬季高于春夏季. 利用正交矩阵因子分析(PMF)对成都城区PM_2.5的来源进行解析,结果表明,土壤尘及扬尘、生物质燃烧、机动车源和二次硝酸盐/硫酸盐的贡献率分别为14.3%、28.0%、24.0%和31.3%. 就季节变化而言,生物质燃烧源贡献率在四个季节均维持在较高水平;土壤尘及扬尘的贡献率在春季显著提高;机动车源的贡献率在夏季中表现突出;而二次硝酸盐/硫酸盐的贡献率在秋冬季中则最为显著.     

基于SOA转化机制的沧州市重点企业秋冬季大气污染模拟

基于沧州市2016年排放清单筛选出120家重点企业,采用重新编译代码后的CALPUFF空气质量模型,模拟了2017年秋冬季不同程度污染天气下120家重点企业PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂及二次生成硫酸盐、硝酸盐、二次有机气溶胶（SOA）的污染情况.结果表明,120家重点企业PM_2.5、PM₁₀、SO₂和NO₂秋冬季平均模拟浓度占平均观测浓度的比例分别为：3.3%、5.7%、5.6%和2.9%;一次排放的PM₁₀主要集中在沧州市西南部和东南部,二次转化的SOA、硫酸盐和硝酸盐主要集中在主城区和东南部;PM_2.5中SOA平均占比约为27.3%,重污染时段比例上升为29.0%;PM_2.5中烷烃气溶胶、甲苯气溶胶、二甲苯气溶胶和多环芳烃（PAH）气溶胶占比分别为：12.1%、6.0%、7.0%和2.2%.120家重点企业精细化模拟结果显示,重污染天气以上120家重点企业的PM_2.5贡献浓度为3.02μg·m^-3,占沧州市"三年作战计划"要求2018年下降浓度（6.00μg·m^-3）的50%;PM_2.5浓度贡献较大的企业包括某石油化工股份有限公司沧州分公司（0.41μg·m^-3）、某碳素有限公司（0.29μg·m^-3）、某石化股份有限公司聚海分公司（0.26μg·m^-3）、沧州某肥业有限公司（0.23μg·m^-3）、沧州某大化有限责任公司（0.19μg·m^-3）等,主要位于新华区、沧县和渤海新区.本研究可为开展秋冬季每一家重点企业的错峰生产和应急减排提供科学依据.     

嘉善冬季碳质气溶胶变化特征及其来源解析

利用2018年冬季（2018年12月至2019年2月）和2019年冬季（2019年12月至2020年2月）嘉兴市嘉善县善西超级站有机碳（OC）、元素碳（EC）及细颗粒物（PM_2.5）浓度数据分析嘉兴嘉善地区碳质气溶胶变化特征及潜在来源区域.结果表明,2018年和2019年冬季OC浓度分别为6.90μg·m^-3和5.63μg·m^-3,EC浓度分别为2.47μg·m^-3和1.57μg·m^-3,2019年冬季OC和EC浓度较2018年冬季降幅分别为18.4%和36.4%.利用Minimum R-squared （MRS）方法计算得到2018年和2019年冬季二次有机碳（SOC）分别为1.49μg·m^-3和1.97μg·m^-3,一次有机碳（POC）浓度分别为5.41μg·m^-3和3.66μg·m^-3,SOC在OC中占比呈上升趋势,上升31.1个百分点,POC占比变化则相反.值得注意的是,随着PM_2.5浓度升高,OC和EC浓度呈上升趋势,最高上升幅度分别为474.7%和408.2%,但在PM_2.5中占比却呈下降趋势,OC和EC占比下降幅度分别为6.5个百分点和2.4个百分点;POC对PM_2.5的贡献波动不大,仅在150μg·m^-3以上有明显降低趋势,SOC对PM_2.5的贡献先下降后上升.嘉兴OC和EC潜在源区主要为苏南地区、安徽东南部和浙江北部,且2019年冬季和2018年冬季相比,OC和EC的主要潜在源区贡献浓度分别下降2μg·m^-3和6μg·m^-3以上,且潜在源区高值区域变小.疫情前受机动车尾气排放和燃煤共同影响,春节和居家隔离期间,因交通管制等原因,机动车排放量减少,燃煤贡献占比上升.     

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.     

NOx和/或NH3气氛下SO2在高岭土表面非均相转化的实验研究

利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.     

ZnMnxCo2-xO4活化过一硫酸盐降解有机污染物

分别以Zn（CH₃COO）₂·2H₂O、Mn（CH₃COO）₃·2H₂O和Co（CH₃COO）₂·4H₂O为锌源、锰源和钴源,采用溶胶-凝胶自燃烧法成功制备了ZnMn_xCo_2-xO₄（x=0~2）复合物,并用X射线衍射和X射线光电子能谱对其进行表征.同时,还研究了Mn/Co物质的量比、催化剂用量及PMS用量对目标污染物降解的影响.结果表明,该复合物可催化活化过一硫酸钾（PMS）降解有机污染物,当催化剂中x=0.8,催化剂投加量为0.2 g·L^-1,PMS用量为0.4 mmol·L^-1（0.25 g·L^-1）时,20 μmol·L^-1（10 mg·L^-1）罗丹明B（RhB）可在15 min内完全降解.ZnMn_0.8Co_1.2O₄的高催化活性主要归功于Mn³⁺和Co²⁺的协同效应.将ZnMn_xCo_2-xO₄-PMS体系用于亚甲基蓝、结晶紫、金橙、双酚A、4-氯酚等其他污染物的降解,也取得了较好的效果.基于电子自旋共振ESR和自由基猝灭实验的结果,可以推测该反应体系中活性物种为硫酸根自由基和羟基自由基.     

CeWOx催化剂协同脱除氮氧化物及氯代芳香化合物的反应机制研究

多污染物协同控制是大气污染控制技术的发展方向.本文以氮氧化物（NO_x）及氯苯（CB）为典型多污染物组分,考察了不同Ce/W比例Ce WO_x催化剂协同脱除NO_x及CB的催化性能及反应特征.其中,Ce₈W₁O_x催化剂表现出最佳的催化活性,在温度为350℃时,NO_x、CB转化率均达到100%.NO_x选择性催化还原（SCR）、CB催化氧化（CBCO）和协同脱除反应（SCR+CBCO）的对比实验发现,协同反应的NO_x和CB转化均受到不同程度的抑制,尤以SCR对CBCO的抑制作用更为明显.TPSR及DRIFT表征证明NH₃和CB之间的竞争性吸附是SCR和CBCO协同反应活性下降的主要原因.Ce WO_x催化剂上CB解离生成的氯经氧空位活化形成Cl·,易导致亲电加氯反应从而促进多氯苯生成.SCR为CBCO提供了额外氢,源于NH₃吸附于Lewi...     

NO_x光解测量装置的观测应用实例

将一套基于NO2光解原理自主设计的光解室与Thermo 42i系列氮氧化物分析仪的化学发光检测室联用,应用于四川资阳乡村站的外场观测中.结果发现,在进样流量170 m L·min-1、光源温度20℃、光源功率约60 W的条件下,该套自主设计的光解室对NO2的转化效率可连续30 d稳定在80%.同时,与传统钼转化炉法进行了比对,发现两种方法得到的NO浓度测量结果趋于一致(误差5%以内,R2=0.99);而NO2的测量结果则是钼转化炉法显著偏高于光解法,偏差约为3.72 ppbv(R2=0.86).将两种方法的测量差值(ΔNO2)与O3、NOz([NOz]=[NOy]-[NOx])及NO2光解速率J(NO2)等数据进行分析,推论出ΔNO2由钼转化炉中部分NOz热转化所致,且ΔNO2在NO2低浓度段偏差的不确定性也初步归因于NOz浓度测量的不确定性.利用观测中获得的HONO、HNO3、PAN浓度代表NOz对NO2进行修正后,再次与光解法测量结果比对,结果证实钼转化炉法的高估值确由部分NOz物种导致,同时证实光解法测量结果更接近NO2的真实值.     

天津冬季一次污染过程中NOx和O3的立体分布特征

由于大气是一个复杂介质,低层大气中湍流的存在使物质和能量的交换很剧烈,污染物的扩散传输现象明显.对不同高度不同区域的低层大气做立体观测,获取气态污染物浓度分布最直接的资料很有必要.综合利用地面观测站点、系留气球和飞机平台,于2016年11月25—26日在天津武清高村一次污染天气条件下对NO_x和O₃进行立体观测,得到了污染物的地面、垂直和低空区域分布特征,并结合气象因子进行分析研究.观测结果表明,地面$\varphi $（NO_x）水平较高,日均值为230×10-9,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准的限值,反映了高村冬季较高的污染水平,主要受当地交通源排放的影响.$\varphi $（NO_x）随高度的上升呈下降趋势,受风速的影响明显,主要积聚在逆温层以下.低空$\varphi $（NO_x）市区高于郊区,而处于更远郊区的高村$\varphi $（NO_x）与市区相当,也反映了高村本地较高的NO_x污染.高村地面$\varphi $（O₃）低,日最大8 h平均值为8×10-9,反映了冬季低温辐射弱、光化学反应强度低的特点.随高度增加$\varphi $（O₃）呈上升趋势,垂直分布特征主要与温度层结有关.低空$\varphi $（O₃）呈郊区高于市区,高村（远郊区）高于近郊区的特征.研究显示,$\varphi $（NO_x）的升高导致$\varphi $（O₃）下降,这可能与高村冬季的$\varphi $（VOCs）/$\varphi $（NO_x）偏低有关,需要结合VOCs观测数据做进一步分析.      

基于车用氮氧化物传感器的工程机械NOx排放因子测量方法研究

为了能够低成本地获得包括工程机械在内的非道路移动机械的NO_x排放因子,基于目前广泛使用的车用氮氧化物传感器开展了NO_x排放因子的测量系统搭建和计算模型研究.基于柴油机尾气O_2浓度、NO_x浓度、环境温湿度和燃料特性等参数建立了非道路移动机械单位油耗NO_x排放因子计算模型.为了验证测量系统与计算模型,开展了4台工程机械的实际道路验证试验,并选取其中一台开展了基于车载排放测试系统(PEMS)的NO_x排放比对试验.比对和实测试验结果表明建立的NO_x排放因子测量方法具有较低的相对误差和稳定性,与车载排放测量系统的测量结果相比具有很好的相关性.被测2台挖掘机和1台推土机、1台压路机的平均单位油耗NO_x排放因子分别为(22.8±4.0)、(35.8±16.0)和(55.0±18.0)、(68.8±13.0) g·kg~(-1).基于车用氮氧化物传感器的NO_x排放因子测量结果与目前国内外已有研究的NO_x排放因子测量结果接近.     

H2O2和NO互作调控SO2诱导的胡杨细胞死亡

二氧化硫(SO_2)是一种常见的大气污染物,目前关于SO_2对木本植物的毒害作用及相关机制并不清楚.本文以木本植物胡杨的愈伤细胞为材料,研究SO_2衍生物对胡杨细胞的致死效应,以及过氧化氢(H_2O_2)与一氧化氮(NO)在SO_2诱导胡杨细胞死亡中的信号调节作用.研究发现:SO_2衍生物处理(1~5 mmol·L-1)可诱发胡杨细胞死亡,且SO_2衍生物浓度越大、处理时间越长,细胞死亡率越高.2 mmol·L-1SO_2衍生物处理胡杨细胞后,胞内H_2O_2和NO水平显著升高,且H_2O_2水平的升高先于NO.一定浓度的外源H_2O_2或NO供体SNP能够提高SO_2胁迫下胡杨细胞的死亡率;而使用H_2O_2清除剂CAT和ASA、NO清除剂c PTIO、NO合成抑制剂钨酸钠后,SO_2诱导的细胞死亡率明显降低.进一步实验发现,外源H_2O_2可以提高SO_2胁迫下胡杨细胞的硝酸还原酶(NR)活性,促进胞内NO产生;而利用CAT和ASA清除H_2O_2后,细胞NR活性和NO产生均受到明显抑制.此外,SO_2胁迫下,外源SNP能够抑制抗氧化酶(CAT和APX)活性,增加胡杨细胞内的H_2O_2水平,而一定浓度的c PTIO和钨酸钠均可提高CAT和APX活性,降低胞内H_2O_2水平.结果表明:SO_2胁迫下,胡杨细胞快速产生的H_2O_2能够激活硝酸还原酶活性,促进NO生成,同时NO能够通过抑制抗氧化酶活性而提高H_2O_2水平.H_2O_2与NO互作调控SO_2诱导的胡杨细胞死亡.     

CeO2改性MnOx/Al2O3的低温SCR法脱硝性能及机制研究

采用凝胶溶胶法制备大比表面积的Al2O3载体,等体积浸渍法配制负载MnOx和CeO2组分的CeO2-MnOx催化剂.以NH3为还原剂,一定的空气流速及合适的气体配比的条件下,考察所制备的催化剂在70～300℃范围内低温SCR法的脱硝性能及机制,同时分别对催化剂进行BET、XRD、SEM等表征实验,研究催化剂的理化性质....     

基于P3-T3方法的飞机LTO阶段氮氧化物排放量计算与分析

飞机起飞着陆循环(LTO)阶段包含高推力的起飞和爬升阶段,具有排放强度高、排放特性不稳定的特点.同时,该阶段飞行高度低,尾气排放会直接影响机场周边人群.因此,本文依据机载快速存取记录器(QAR)数据中的低压转子转速等特征参数,对LTO进行精确的阶段划分.同时,建立发动机排放特性参数与推力关系模型,并使用P_3-T_3方法对国际民航组织公布的发动机各阶段排放指数进行修正,最终计算GE90-115B发动机某次LTO阶段的实际氮氧化物排放量.结果表明,该方法与国际民航组织推荐的标准LTO估算方法相比,总量相差约40%,与原有的BM2方法相比也存在一定差异.分析认为,这种依据QAR实际飞行数据并结合发动机排放特性参数的发动机排放量计算方法,可以更加真实地反映发动机性能对排放特性的影响,可很好地适用于具体航班氮氧化物排放量的精确估算,为近地面飞机排放评估乃至机场排放清单的编制提供更加准确的依据.