2006~2015年北京市不同地区O3浓度变化

对2006~2015年北京市定陵、官园、琉璃河和前门这4个站点的O₃连续监测数据进行分析,探讨其浓度水平、变化趋势、时间变化规律以及和前体物、气象要素的关系.结果表明,定陵站十年平均浓度水平最高（65.2 μg·m^-3）,其次为琉璃河（53.4 μg·m^-3）、官园（49.6 μg·m^-3）和前门（40.4 μg·m^-3）.定陵O₃浓度呈下降趋势［0.5 μg·（m³·a）^-1］,而官园［0.9 μg·（m³·a）^-1］、琉璃河［0.3 μg·（m³·a）^-1］和前门［0.3 μg·（m³·a）^-1］均呈上升趋势.从月变化来看,各站点O₃浓度最高值均出现在6~8月,出现频次最高的为7月（17次）,平均月均浓度为99.8 μg·m^-3;最低值均出现在11、12月和1、2月,出现频次最高的为1月（14次）,平均月均浓度为16.6 μg·m^-3.从日变化来看,近年来O₃浓度峰值出现的时间明显提前,近3年峰值均在15：00~16：00出现,提前了1~2 h.2015年定陵站O₃重污染天数达到11 d,比2013年增加了10 d,表明近年来夏季北京下风向山区的O₃重污染状况愈发严重.与前体物的相关性分析表明,定陵站O₃浓度与NO₂浓度呈正相关,其余站点两者浓度均呈负相关,暗示定陵站O₃生成的前体物控制区可能为NO₂控制区,而其他站点为VOCs控制区.与气象要素的相关性分析表明,O₃浓度与温度呈正相关关系,与湿度和气压呈负相关关系,温度对O₃浓度的影响最大,其次是气压和湿度.当日最高温度超过30℃,相对湿度介于30%至70%之间时,北京市O₃日最大8 h滑动平均浓度超过200 μg·m^-3的概率较高,空气质量级别会达到轻度至中度污染的级别.     

石家庄市挥发性有机物和臭氧的污染特征及源解析

为研究石家庄市挥发性有机物（VOCs）的化学特征和污染来源,于2017年3月至2018年1月取3个国控点进行环境VOCs的罐采样及分析,并结合臭氧（O₃）及气象数据进行相关性分析,采用正交矩阵因子模型（PMF）开展溯源解析;为确定夏季O₃的污染周期,利用小波分析研究其时序特征.结果表明,石家庄市采样期间VOCs浓度为（137.23±64.62）μg·m^-3,以卤代烷烃（31.77%）、芳香烃（30.97%）和含氧VOCs（OVOCs,23.76%）为主.采样期间VOCs的季节变化为：冬季（187.7 μg·m^-3） > 秋季（146.8 μg·m^-3） > 春季（133.24 μg·m^-3） > 夏季（107.1 μg·m^-3）,空间特征呈自西向东逐渐增加的格局.监测期内O₃与VOCs、NO₂呈显著负相关,与温度、日照时数、风速和能见度呈正相关.在夏季O₃≤ 160 μg·m^-3时,6月应关注气温开始上升后4~5 d的气象条件变化,而7~8月需关注7~8 d后的气象变动.PMF溯源解析了6个VOCs的来源,依次为：汽油车排放源（24.78%）、柴油车排放源（24.69%）、溶剂使用源（18.64%）、化工生产排放源（11.87%）、区域背景（10.84%）及制药工业生产排放源（9.17%）;其中汽油车和柴油车排放源的O₃生成潜势（OFP）贡献（54.98%）超过一半.因此,石家庄市夏季O₃削减的关键是控制交通及工艺过程源的排放.     

郑州市臭氧污染变化特征、气象影响及输送源分析

基于环境空气质量和气象在线监测数据,研究了郑州市近地面臭氧（O₃）污染的年际变化、空间差异及气象影响,并分析了O₃传输路径和潜在源区.结果表明,2014~2018年郑州市近地面O₃污染超标时间跨度增加,城区站点O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8）第90%分位呈显著上升趋势（P<0.05）,增长速率为15.50 μg·（m³·a）^-1;O₃月变化呈"M"型,峰值出现在夏季;日变化呈单峰型,峰值出现在15：00~16：00,农村站点O₃日峰值浓度（130.94 μg·m^-3）最高;气温（T）>23℃、相对湿度（RH）<65%和风速（WS）为2.0~4.0 m·s^-1及风向在东南和东北方向时城市站点易发生高浓度O₃污染.各影响因子和O₃浓度的多元线性回归分析表明,T和RH是城市和工业站点的主控因子,T和WS是城市交通和郊区站点的主控因子;不同季节后向轨迹聚类分析和O₃潜在来源差异明显,春夏季大气传输路径以正南及东北方向近距离慢移速的轨迹为主,秋冬季以西北方向远距离快移速的轨迹为主;夏季高O₃浓度主要受本地生成和河北、山东及安徽等地传输影响.     

河北南部城市臭氧和VOCs的污染特征及传输贡献

“十四五”时期是河北南部城市（石家庄、邢台和邯郸）退出空气质量综合指数排名后10位的关键阶段.基于2020年4~10月南部城市的15个国家环境质量监测站臭氧（O₃）逐时数据和3个挥发性有机物（VOCs）组分监测站的逐时数据及同期气象资料,采用时空演替、O₃生成潜势（OFP）、后向轨迹模式和空间统计模型进行分析.结果表明：①南部城市4~10月O₃变化呈倒"U"型分布,空间呈南高北低的格局,6月O₃污染最重,其ρ（O₃）依次为：邢台（233.8 μg ·m^-3）>邯郸（225.2 μg ·m^-3）>石家庄（224.8 μg ·m^-3）,O₃与温度和风速呈正相关、与湿度和VOCs呈反相关;②4~10月ρ（TVOC）依次为：邢台（274 μg ·m^-3）>石家庄（266 μg ·m^-3）>邯郸（218 μg ·m^-3）,烯烃和芳香烃的总OFP占比均超过一半;③南部城市O₃污染轨迹具有空间方向性和关联性,经过石家庄到邢台的轨迹ρ（O₃）均值（198.92 μg ·m^-3）最高,经过邯郸到达邢台的O₃污染轨迹频数最多;④南部城市传输贡献上,邢台对石家庄的O₃传输贡献率最高（27.39%）,邯郸对邢台的VOCs传输贡献率最高（32.76%）.     

2017年厦门金砖会晤期间人为减排和气象条件变化对臭氧污染特征的影响

针对厦门"金砖会晤"空气质量保障活动，本研究选取2017年8月10日—9月10日的O₃、NO₂和挥发性有机物（VOCs），以及气象因子等在线观测数据，开展人为减排、副热带高压、台风等对东南沿海城市大气O₃污染特征的影响研究.结果表明，研究期间厦门大气O₃-8 h平均浓度为（110.0±40.6）μg·m^-3.与管控前相比，无台风影响的管控I期的O₃-8 h浓度上升了19.9 μg·m^-3，而管控II期的O₃-8 h浓度下降了27.9 μg·m^-3.对于管控I期和II期，台风影响下O₃-8 h浓度较无台风时段分别下降85.2 μg·m^-3和8.9 μg·m^-3.在排放控制和台风的共同作用下，峰会期间厦门大气O₃浓度的日变化显现出"削峰填谷"的特征.另外，与管控I期相比，管控II期O₃前体物VOCs浓度显著下降，其臭氧生成潜势（OFP）下降了44.6%.总之，运用区域联防联控策略，对臭氧前体物（NO_x和VOCs）实施针对性减排，可有效地降低沿海城市大气O₃日间最高浓度.     

基于边界观测的长三角某工业区O3来源特征

为研究上海某石化工业区臭氧来源特征,采用在线监测系统对该工业区O₃及其前体物和气象参数展开了为期3个月（2020年6~8月）的同步连续观测.采用TCEQ（Texas Commission on Environmental Quality）区域背景臭氧估算法和主成分分析两种方法研究工业区区域背景和本地生成O₃浓度贡献,并将两种方法进行对比分析.结果表明：①观测期间园区主导风向为东南风和东风,平均温度为27.12℃.ρ（VOCs-36）日均值为32.05~240.51μg·m^-3,烷烃浓度占比最大;ρ（NO_x）日均值为10.15~47.51μg·m^-3;ρ（O₃）为31.81~144.43μg·m^-3.②TCEQ法得出的区域背景O₃浓度[ρ_R（O₃）]为32.63~191.13μg·m^-3,本地生成O₃浓度[ρ_L（O₃）]为16.08~134.25μg·m^-3,区域背景占比ω（TCEQ）为32.6%~87.7%.主成分分析计算得出的区域背景[ρ_PCA-R（O₃）]为66.38~219.83μg·m^-3;③TCEQ法计算得出的本地生成O₃浓度变化基本能够与该园区内臭氧生成潜势的变化对应,两种方法具有良好的吻合效果,经验证结果具有可靠性;④剔除由于站点浓度异常情况带来的计算误差,观测期间区域背景O₃占比基本处于75%~95%范围内.综上,园区内O₃浓度组成以区域输送为主,应重点关注工业区周边城市的O₃污染治理,落实长三角区域联防联控措施.     

长沙地区PM2.5传输路径和潜在源区时空分析

长沙地区是长江中下游重要的经济发展核心区,受本地排放与外来源输送等多因素的共同作用,其大气污染状况一直都是区域乃至国家高度重视的生态环境问题.前期研究揭示了长沙地区大气污染的扩散规律,为进一步研究该地区大气细颗粒物（PM_2.5）外来源特征,采用拉格朗日混合型单粒子轨迹模式（HYSPLIT）探究2013—2020年长沙地区PM_2.5外来源区分布特征,继而采用轨迹聚类、潜在源贡献因子分析（PSCF）、浓度权重轨迹（CWT）方法等从年、季节等不同尺度分析区域PM_2.5时空分布规律及其外来污染物输送源特征.结果表明,在国家与地区大气污染联防联控等政策的驱动下,2013—2020年长沙地区年均PM_2.5浓度由81.80 μg·m^-3下降至42.96 μg·m^-3并呈显著季节差异,大气污染防治措施成效显著.季节尺度上,PM_2.5浓度主要呈现冬高夏低的态势,冬季最高（81.48 μg·m^-3）,其次为秋季（50.90 μg·m^-3）与春季（47.39 μg·m^-3）,最小值出现在夏季（25.74 μg·m^-3）;另一方面,2013—2020年长沙地区外来源潜在源区主要分布于湘东北、赣西北、豫南和鄂中地区.具体而言,春、秋、冬三季大气污染物主要来源于蒙古国西南部的长距离西北气流,分别占当年轨迹比重的4.73%、12.93%、12.66%,而夏季大气污染物主要来源于南海南部的中长距离南方气流,占当年轨迹比重的19.06%.     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

2010—2016年上海城区臭氧长时间序列变化特征初探

基于2010—2016年上海城区近地面大气臭氧（O₃）的连续在线观测数据，研究了上海城区O₃长时间序列变化规律和污染特征.结果表明，近7年来上海城区O₃污染逐渐凸显，但总体以轻度污染为主，7—8月高温炎热季节以中度污染居多.城区O₃-8 h（臭氧日最大8 h滑动平均）年均增速为3.81 μg·m^-3·a^-1，99%和95%分位值增速较快，分别为6.65和4.94 μg·m^-3·a^-1；25%、50%和75%分位值的增速在3.06~4.45 μg·m^-3·a^-1之间.春季O₃浓度均值较高，年际变化小；夏季极值较高，且污染超标情况最为突出；秋季O₃浓度次于春、夏季，冬季最低；夏、秋和冬季O₃浓度总体呈上升态势.O₃日变化呈"单峰型"，最大值出现在13：00左右，且峰值逐年增加，污染持续时间变长，最小值出现在早晨7：00.城区O₃"周末效应"逐渐减弱.基于KZ过滤器方法的数据分析结果表明，上海城区O₃-8 h长期变化主要受O₃-BF（O₃-8 h的基准组分）影响；O₃-SF（O₃-8 h的天气影响组分）在5—9月对O₃-8 h影响较大，其范围为-98.85~139.60 μg·m^-3.     

2013-2014年河南省PM2.5浓度及其来源模拟研究

随着城市化和工业化水平的逐渐提高,河南省的空气污染问题也日益严重.利用嵌套网格空气质量模式（NAQPMS）,数值模拟了2013年7月-2014年6月年河南省大气细颗粒物及其前体物（NO₂、SO₂、PM₁₀、PM_2.5）的地面浓度,并量化了其主要来源.结果表明：模式能够较好地再现污染物的时空演化特征.整体来讲,河南省PM_2.5的高值区集中在中部和北部地区,呈现冬季高、夏季低的特点.在线源解析模拟发现,河南省不同地区PM_2.5的来源有所不同,中西部地区主要来自于本地,而在东部和北部地市,来自周边省份的区域输送更为显著,其贡献达到40%～50%,且在PM_2.5浓度的高值区更为明显.就行业贡献而言,居民源、工业源和机动车排放是河南省PM_2.5浓度的主要来源,其浓度贡献分别为23.7 μg·m^-3（贡献比例24%,下同）、20.6 μg·m^-3（21%）和21.3 μg·m^-3（22%）,电厂、农牧业和地面扬尘的浓度贡献分别为7.0 μg·m^-3（7%）、8.7 μg·m^-3（9%）和17.8 μg·m^-3（18%）.受居民源影响最大的地区是河南中东部和北部地市,其贡献达到PM_2.5浓度的27%、27%和25%.工业源影响最大的地区集中在太行山南部地市,其浓度贡献为26.4 μg·m^-3（24%）,在其他地市的贡献为17%～23%.机动车对河南东部影响最为显著,其浓度贡献为22.9 μg·m^-3（24%）.电厂和农畜牧业对全省PM_2.5的贡献分布比较均匀,分别为6%～9%和8%～10%.分析不同浓度下的PM_2.5来源,发现工业源和扬尘贡献随PM_2.5浓度增加逐渐降低,而居民源和机动车排放的贡献则有所增加,在PM_2.5浓度高于100 μg·m^-3期间,达到22%和20%.     

石家庄市臭氧和二氧化氮的时空演替特征及来源解析

为研究石家庄市域臭氧（O₃）和NO₂的时空演替格局及污染来源,取2014~2017年市域18个区县（市）的O₃、NO₂和气象要素资料（温度、湿度、风速、降水、日照）,及2017年夏季挥发性有机物（VOCs）数据,采用网络分析（network analysis）、空间插值（IDW）、Moran模型及后向轨迹方法,对市域内区县O₃和NO₂的空间联系、演替格局、空间影响因素及污染来源进行了分析.结果表明：①2014~2017年市域O₃浓度呈上升趋势,市区O₃月度变动呈单峰型态势,5~9月是O₃污染（O₃≥160 μg·m^-3）的典型时期（TPOP）,TPOP的气象特征为高温低湿弱风强光照,NO₂在TPOP内的负相关性显著;②主城区O₃浓度在2015年后呈逐年显著上升,主城区的污染物类型从NO₂（2014~2016年）转为VOCs（2016~2017年）,而县域2014~2017年均属VOCs控制区;③市域O₃空间影响因子主要集中于工业、农业、经济和人口这4个维度（P≤0.05）.第二产业对O₃污染的高值中心出现在主城区和栾城区,与区域内工业生产活动有关;④VOCs夏季监测期间的轨迹聚类出3个来源方向,即A（东-东北,26.67%）、B（西北-西,43.33%）及C（东南-南,30%）,轨迹A和C是VOCs传输的主要方向（东-东南）.     

广西玉林市大气PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征分析

2015年7月~2016年3月期间在广西玉林市3个空气监测点位共采集环境大气颗粒物PM_(10)样品218份,PM_(2.5)样品202份,利用多波段热/光碳分析仪分析其颗粒物中有机碳和(OC)和元素碳(EC)浓度水平、时空变化、污染特征及可能来源.结果表明,玉林市PM_(10)中OC和EC质量浓度分别为10.99μg·m~(-3)和5.11μg·m~(-3);PM_(2.5)中OC和EC质量浓度分别为7.51μg·m~(-3)和4.70μg·m~(-3).3个监测点位大气中PM_(10)和PM_(2.5)冬季的OC和EC浓度水平均高于其他季节,PM_(10)、PM_(2.5)中OC和EC的相关性较好,R2分别为0.58和0.60(P均小于0.01).应用最小OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算,冬季大气PM_(10)和PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为14.50μg·m~(-3)和6.74μg·m~(-3),高于其他季节.PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC比值均0.5,玉林市大气中粗细颗粒物均以SOC为主.夏季PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC分别为80.6%和77.7%,为四季最高值,与夏季温度较高、光照强烈、有利于光化学反应将OC转化为SOC有关.     

聚乙烯亚胺改性纤维素纤维对Cr (Ⅵ)的吸附研究

采用低浓度H_2O_2氧化纤维素水凝胶纤维,再接枝聚乙烯亚胺(PEI),成功制得PEI改性纤维素纤维(PEI-OCF)吸附剂,并将其用于溶液中Cr(Ⅵ)的去除.同时,利用傅里叶变换衰减全反射红外光谱(ATR-FTIR)和X射线能谱(EDX)分析,确证纤维素上的羟基被H_2O_2氧化成醛基,PEI通过席夫碱反应被接枝到氧化纤维素上.制备优化结果表明,H_2O_2氧化阶段的最佳条件为pH=4.0,H_2O_2质量分数0.2%,氧化时间3.0h,氧化温度85℃;PEI接枝阶段的最佳条件为pH=11.0,PEI质量分数3.0%,接枝时间0.5 h.吸附研究结果显示,Cr(Ⅵ)在PEI-OCF上的吸附具有强烈的pH依赖性,最佳pH值为2.0.在180 min时吸附达到平衡;吸附过程符合准二级动力学模型,且主要由化学吸附控制.与Freundlich模型相比,Langmuir模型能更好地描述吸附过程;当温度为15和25℃时,最大吸附量分别为110.61和119.04 mg·g~(-1).浓度为300和600mg·L~(-1)的共存离子Ca~(2+)、Mg~(2+)和Na~+对PEI-OCF吸附Cr(Ⅵ)的影响较小.上述结果表明,PEI-OCF对Cr(Ⅵ)吸附性能良好,使用中易于分离;且制备过程无需交联剂,使用可降解材料,绿色环保.     

不同环境因素下太湖中四环素的自然消减

四环素已经广泛应用于兽药生产和疾病治疗中,并通过禽畜粪便等途径进入环境中,基于四环素残留物的危害性,采用了模拟自然环境状态的实验方法,研究了四环素在不同环境状态(光照、底泥、重金属)下的自然消减过程.结果表明,四环素在自然光照下的消减不明显;未杀菌底泥水体中,四环素的消减速率大于杀菌底泥水体;实验初期,含硝酸铅水体中四环素消减缓慢,随着时间延长,消减速率加快,而在硝酸镉水体中四环素短时间内消减趋势已经十分明显,且消减速率大于硝酸铅水体;以0.08 mmol·L-1四环素为例,四环素在光照下各环境因素中的消减速率依次为:未杀菌底泥(87.2%)>杀菌底泥(70.37%)>硝酸镉水体(64.2%)>硝酸铅水体(32.3%)>空白组(6.6%),各环境因素均促进了四环素的消减.避光时,各环境因素中四环素的消减趋势与光照组相同,但消减速率较光照组小,表明光照对四环素的自然消减具有一定的促进作用.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

铅冶炼厂无组织排放源不同颗粒物中铅含量特征

使用TH 880-F型烟尘测试仪和低压颗粒物冲击仪(low pressure impactor,LPI)对云南某铅锌冶炼厂无组织排放区(1区和2区)烟气颗粒物进行分级采样,并分析各粒径段颗粒物中的铅元素粒径分布特征及含量情况.从铅在不同粒径颗粒物中的分布特征来看,无组织1区排放的细颗粒物(fine particulate matter,PM2.5,粒径小于2.5μm的颗粒)中的铅分别占可吸入颗粒物(particulate matter,PM10,粒径小于10μm的颗粒)和总悬浮物颗粒(total suspended particle,TSP,粒径小于100μm的颗粒)中的66.6%和43.1%,无组织2区相应占比分别为54.1%和38.7%,这表明无组织排放的铅污染物粒径以小粒径颗粒为主.无组织排放颗粒物中铅含量与地面气象资料中风向、风速密切相关,其次是风能密度.铅冶炼区无组织排放颗粒物中铅含量与边界层风向、风速的相关度最高,其次是风能密度w;而渣场无组织排放颗粒物中铅含量与边界层温度垂直分布γ的相关度最高,其次是u、v分量,然后为风能密度w.     

超薄g-C3N4在可见光下协同PDS降解双氯芬酸钠的机理研究

运用一步热聚合法成功制备出二维超薄g-C_3N_4(UCN)纳米片,通过透射电子显微镜、比表面测定仪、紫外可见漫反射光谱、荧光光谱对UCN的形貌及光学性能进行表征,并利用g-C_3N_4对水相中的双氯芬酸钠(DCF)进行了光催化降解实验.结果表明,UCN具有二维超薄纳米片结构,且具有较高的比表面积、较强的可见光吸收能力及空穴-电子转移能力.UCN的光催化活性优于块状g-C_3N_4,过硫酸盐(PDS)的加入对双氯芬酸钠的降解有促进作用,UCN/PDS体系中对双氯芬酸钠降解起主导作用的活性物种为O【math203z】,经过150 min的反应,双氯芬酸钠的矿化率达到78%.双氯芬酸钠在UCN/PDS体系下的光催化降解符合一级动力学规律和Langmuir-Hinshelwood模型,DCF的光催化降解在偏酸和偏碱性的情况下具有较快的反应速率.DCF在河水中的反应速率是超纯水中的3.4倍.循环实验表明,UCN具有很好的光催化稳定性.     

北京市2014~2020年PM2.5和O3时空分布与健康效应评估

细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）是我国的主要大气污染物,严重危害人群健康.北京市自2013年以来大力开展大气污染治理工作,现已取得显著成效.通过分析2014~2020年北京市34个大气环境监测站的PM_2.5和O₃浓度变化特征并评估大气污染防治的健康效应,对推进大气污染防治具有重要意义.结果表明,2014年北京市PM_2.5年均值和4~9月平均O₃日最大小时（O_{3_max}）值分别为92.0 μg·m^-3和81.9 nmol·mol^-1.2014~2020年PM_2.5平均每年降低7.5 μg·m^-3,但是O_{3_max}持续偏高.在季节尺度,冬季的12月和1月PM_2.5浓度最高,夏季的8月浓度最低.相反地,O_{3_max}在每年6月浓度最高.PM_2.5浓度日变化规律为,夜间22：00至次日00：00最高,14：00~16：00最低.而O₃浓度在07：00最低,随后逐步升高并在午后达到最高.在空间分布上,PM_2.5在2014和2019年都呈现南高北低的趋势,O_{3_max}在全市范围内均较高,仅在道路区域偏低.大气污染对人群健康影响的评估结果表明,2014年北京市与PM_2.5相关的心血管和呼吸道疾病超额死亡人数分别为1580人和821人,与O₃相关的呼吸道疾病超额死亡人数为2180人.2019年与PM_2.5相关的超额死亡人数仅为2014年的50%,而与O₃相关的超额死亡人数与2014年持平.北京市细颗粒物治理成效显著,但是O₃污染问题凸显,O₃已经成为危害北京市居民健康的首要大气污染物.未来需要加强PM_2.5和O₃协同治理.     

基于响应曲面法的臭氧生成敏感性分析

准确判断臭氧(O₃)生成敏感性对O₃污染成因分析和防控对策的制定至关重要.首次利用响应曲面方法设计最优试验方案,基于盒子模式模拟结果,快速量化O₃对其前体物变化的响应.结果表明,CO对O₃有正贡献,NO_x和VOCs与O₃呈现显著非线性关系,当φ(VOCs)与[φ(NO_x)-13.75]比值大于4.17时,为NO_x控制区,小于4.17时,为VOCs控制区;烯烃为影响O₃生成的关键VOCs组分,当φ(烯烃)与[φ(NO_x)-15]比值小于1.10且φ(烯烃)<35×10^-9时,烯烃有利于O₃的生成.响应曲面法在多因素和其交互作用对O₃生成影响的研究中取得了良好效果,为高效判断O₃敏感性提供了新的思路和方法.     

基于随机森林的南京市PM2.5和O3对减排的响应

自2013年《大气污染防治行动计划》实施后,南京市大气污染有所改善,但仍面临着细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)污染问题.为探究污染物浓度对其前体物减排的响应,获得有效的减排策略,常利用大气化学模式进行多组基于排放扰动的敏感性试验,而这需要消耗大量计算时间和计算资源.应用随机森林算法对2015年大气化学传输模式(GEOS-Chem)模拟结果进行机器学习,高效地预测了南京2019年PM_2.5浓度日均值和日最大8 h臭氧(MDA8 O₃)浓度对不同人为源排放控制情景的响应.随机森林结果表明2019年中国人为排放每减少10%,南京ρ(PM_2.5)季节平均值下降2～4μg·m^-3.当2019年中国人为源减排比例高于20%时,南京ρ(PM_2.5)年均值将低于国家二级限值(35μg·m^-3).若仅对中国地区O₃前体物氮氧化物(NO_x)和挥发性有机污染物(VOCs)同比例减排,反而...