雨水中SO_2的液相氧化试验

本试验对贵州省主要地市降水样品的SO_2液相氧化类型、影响因素、以及时空变化时行了研究,并对雨水刚降落到地面时的自然氧化(由于雨水对大气SO_2的洗脱,降到地面时含有大量溶解态SO_2)情况进行了现场测定。试验结果表明,降雨中SO_2的液相氧化主要受到重金属(Mn~(2+))的催化影响,这种影响与雨水的pH和Eh有关;雨水中SO_2浓度较高时(>50μmol),反应速度为常数,Mn~(2+)、pH和Eh有良好的相关性;表观活化能为88.5kJ·mol~(-1),和美国、英国等地的测定值相近。     

贵阳市降雨酸度的初步研究

本文报告了1981年4月至11月贵阳市降雨pH和SO_4~(2-)含量以及大气SO_2浓度值,结果表明雨水酸化和大气SO_2污染都较为严重,此外,对春秋两季pH较低、碱性尘埃对降雨pH和SO_4~(2-)的影响、雨水存放过程中的变化、降雨过程中大气SO_2变化等因素作了讨论,本次工作对降雨采用了雨后取样,连续性降雨的分段取样以及以月为单位的累积取样等方法,其结果差异较大。但在排除明显的碱性尘埃影响后,分嚣取样获得了pH和SO_4~(2-)之间存在一定的规律性,最后还提出了雨量加权求pH月平均值的统计方法。     

西南地区降雨对大气中元素的清洗作用

探讨了西南地区城市、郊区和偏远地区降雨对大气中某些元素及SO_4~(2-),NO_3~-,HNO_3等的清洗作用,估算了不同地区元素的清洗削减率。结果表明,降雨时HNO_3和NO_3~-的清洗作用比SO_4~(2-)大,雨水中的S约有83％以SO_4~(2-)状态存在。     

上海地区雨水中的过氧化氢测定

收集了上海地区在1987年7月至1988年5月间66个雨水样品,现场监测了雨水中的过氧化氢,并分析了其中H~+,Na~+,K~+,NH_4~+,Ca~(2+),Mg~(2+),F~-,Cl~_,NO~-_3和SO_4~(2-)的浓度。结果表明,雨水中过氧化氢含量最高可达3390ppb;〔H_2O_2〕与〔H~+〕及降雨量有较明显的相关性;在闪电及雷阵雨时,雨水中的过氧化氢含量往往较高。因而,雨水中〔H_2O_2〕对〔H~+〕有重要贡献。     

重庆市降雨酸度与空气污染的相关性

本文讨论了重庆市降雨pH的时间和空间的变化,将降雨pH值与SO_4~(2-),城市空气SO_2浓度以及气象参数进行了相关分析,得出一些有意义的结果,通过雨水样品的测定,指出重庆降雨pH均值和最低值巳接近或低于欧洲和北美某些酸雨区的测值。     

汾渭平原大气SO_2和NO_2时空变化特征分析

汾渭平原能源结构以煤为主,清洁化利用水平偏低,煤烟型污染特征明显,全面了解汾渭平原二氧化硫(SO_2)和二氧化氮(NO_2)的时空变化特征对精准施策、综合治理具有重要的意义。基于卫星遥感数据,分析了2007—2018年汾渭平原SO_2和NO_2的柱浓度时间变化及空间分布特征,并讨论了社会经济因素对SO_2和NO_2柱浓度变化的影响。结果表明,汾渭平原SO_2和NO_2柱浓度均具有显著的周期性特征,总体表现为冬高、夏低,春秋季节次之,每个周期的波谷一般出现在7、8月,波峰一般出现在1、2月。SO_2和NO_2柱浓度的高值区主要分布在地形较为平坦的河谷平原地带。汾渭平原大部分地区SO_2柱浓度均呈现出了下降趋势,其中洛阳东北部、运城盆地和渭河平原东部下降趋势最为显著,趋势系数可达-0.08—-0.1DU·a-1。NO_2在各个区域的变化不尽相同,洛阳东北部和渭河平原下降趋势比较显著,趋势系数达到了-0.5×1015—-1.4×1015 mol·cm-2·a-1。而在太原盆地南部、吕梁大部分地区和临汾西部,呈现正的变化趋势,趋势系数为0.1×1015—0.2×1015mol·cm-2·a-1。该研究可为汾渭平原开展有针对性的联防联控、协同治理提供科学依据。     

贵州省梵净山的酸雾

通过对贵州省梵净山雾水,雨水的酸度和化学组分的研究,发现雾水的pH值在4.24—5.56之间(均值4.54),比雨水酸度(pH均值为5.69)高十倍以上。此外,雾水中的Ca~(2+)和NH_4~+含量也高于雨水。实验结果还表明:梵净山雾水与贵州中部重酸雨区降水一样,关键离子组份是H~+、SO_4~(2-)、Ca~(2+)和NH_4~+.因此,梦净山的酸雾可能与贵州中部、四川东部等地排放的大气污染物向该地区的中、远距离的传输有关。     

大气有机物在酸雨形成中的作用

作者对我国贵阳、重庆、成都等酸雨地区的大气环境及降雨中的有机成份和酸性物质进行了系统监测,研究了各种有机物质在促进SO_2向SO_3转化,进而生成硫酸以及各种碳氢化合物,在大气环境中经光化学反应生成有机酸中的作用。用计算机模拟贵阳地区大气化学反应过程,进行了模式计算和现场各种酸的实际测定,对主要酸性物质H_2SO_4,HNO_3及有机酸对酸雨的相对贡献率进行了估算。     

库仑滴定法测定酸雨中总氢离子浓度的研究

本文用库仑滴定法结合Gran作图,测定酸雨中包括强酸(H_2SO_4、HNO_3、HCl等)解离的“自由氢离子”和只有在近中性或弱碱性条件下才能释放的“被束缚的氢离子”的总浓度。并对雨水中常出现的Fe~(3+)、Al~(3+)和土壤矿物离子Ca~(2+),Mg~(2+)的干扰影响进行了探讨。对10~(-4)—10~(-6)M浓度范围内标准硫酸溶液滴定结果进行了处理;以Gran函数(ψ或ψ＇)对滴定时间(t)作图,得一直线,其线性相关系数均在0.99以上,相对误差在±5％左右。同时用该方法对重庆酸雨样品做了实际测量,用标准加入法测得其回收率在91％以上。     

液相催化氧化吸收烟气中SO_2的研究

本文报告了水溶液催化氧化吸收烟气中的SO_2对各种因素,包括催化剂浓度和种类、反应温度、SO_2浓度和烟气流量,以及烟气中氧气含量和反应后溶液中SO_3~(2-)和SO_4(2-)浓度与催化剂浓度的定量关系进行了研究。当催化剂浓度为0.05mol/l,SO_2浓度1000—2000ppm,温度25℃时,SO_2吸收率85％以上。并初步讨论了液相催化氧化吸收SO_2反应机理。     

生物还原-化学沉淀去除烟气SO2中Na2 SO3和硫化物的研究

利用硫酸盐还原菌（SRB）和金属离子沉淀剂对烟气SO2进行生物还原-化学沉淀去除,考察了碳源类型、乙酸（碳源）浓度、沉淀剂投加量和反应时间对SO3^2-去除的影响,研究表明,沉淀剂的加入导致SRB转化产生的S^2-能很快生成硫化物沉淀,其它副反应被抑制．乙酸C原子／SO3^2-的浓度比为1时,SO3^2-去除最大．随着沉淀剂投加量的增加,SO3^2-去除率增大．ZnCl2生化反应培养14d后,SO3^2-去除趋于完全．FeCl2生化反应培养7d后,SO3^2-去除趋于完全．     

常州市酸雨化学特征及其与大气污染物的关系

收集了常州市2008年全年的56次降水,并分析了它们的9种主要离子的浓度及pH值。全年降水的pH雨量加权平均值为4.76。降水酸度和大气中气态污染物及可吸入颗粒物呈正相关性。气态污染物及可吸入颗粒物的冲刷净化直接影响降水的pH值及其化学成分。SO42-、NO3-、Ca2＋和NH4＋是影响降水pH值的主要离子。常州市2008年的降水主要酸性离子SO42-和NO3-浓度明显高于我国降水背景点纳木错,但低于其他部分城市,表明常州市的大气环境受到了明显的人为污染,但污染程度相对较轻。常州市的环境空气质量在近20年内得到了明显的改善。     

珠江三角洲城市雨水的化学组成及其成因探讨

于2005—2007年间,基于降水过程监测分析了广州市和珠海市雨水的化学组成。结果表明,广州市雨水的pH值变化于3.32~7.03之间,平均值为4.35,众数约为4.15。珠海市雨水的pH值变化于3.38~6.49之间,平均值为4.51。雨水pH值随降水强度的减弱而降低,这决定于大气中水汽与酸性气体的接触时间。珠江三角洲城市雨水中所含主要离子依次是SO42-、NO3-、NH4＋、Ca2＋、Cl-。雨水的酸化与降水过程密切相关。降雨初期雨水比中后期雨水的pH值高,揭示降雨初期大气中的粉尘颗粒有效中和雨水的酸度。多天连续降水天气对大气尘埃的清洗作用明显,但是持续的SO2和NOx排放更容易使雨水酸化。滨海城市降水初期雨水的电导率上升较快（可以从小于1μS.cm-1上升到20~30μS.cm-1）,随着降水时间的延长雨水的电导率以较慢的速率上升。     

电子束脱除烟道气中硫和氮过程的计算机模拟

电子束干法脱硫脱硝的技术可以同时去除烟道气中的NOx与SO2。根据该处理方法建立脱除NOx和SO2的化学反应机理，并使用计算机模拟的方法，考察体系温度、辐照剂量和氨浓度与去除效率的关系。     

Atmospheric sulfur deposition onto different ecosystems over China

The regional acid deposition model system (RegADMS) was applied to simulate the air sulfur deposition onto different landuse types over China, in which the dry deposition velocities of SO2 and sulfate aerosol (SO4(2-) were estimated by use of a big leaf resistance analogy model and the wet scavenging coefficients were parameterized in terms of precipitation rate. Investigations show that the annual total sulfur deposition over mainland China is 7.24mt (1 mt = 10(6) ton) , in which dry deposition and wet deposition accounts for 56 and 44%, respectively. The sulfur deposition onto agriculture land, grass land, and forest land is 1.09, 3.6 and 1.41 mt, respectively, which sums 6.1 mt and accounts for 84% of the total sulfur deposition. The modeled sulfur deposition was in agreement with the measurement conducted at farmland in Yingtan, a typical read soil region in Jiangxi province of China, during the period of November 1998--October 1999. The total sulfur deposition at the Yingtan site is about 10.3 gm(-2) year(-1) of which 83% is dry deposition. The modeling sulfur deposition at the same site is 8.4 g m(-2) year(-1) Furthermore, the comparison between RegADMS and RAINS-ASIA on modeling regional sulfur deposition shows the consistence of the two models. The correlation coefficient between the simulated sulfur deposition at the medium-large cities reaches 0.72.     

Cationic dye adsorption onto natural and synthetic zeolites in the presence of Cs+ and Sr2+ ions

Adsorption of diazine dye safranine O (SO) in the presence of Cs⁺ and Sr²⁺ ions was investigated onto natural and synthetic zeolites in order to predict competition of cationic organic species with their radionuclides, which are the main fission products released into the environment. Adsorption of SO was measured up to the 40th day and the surface-diffusion coefficients (D_s) were estimated by applying Nernst–Planck approximation based on a homogeneous-surface-diffusion model. The values of D_s were 10 times higher on natural zeolite than those of synthesized zeolite from fly ash (FA) under hydrothermal conditions. Similarly, distribution coefficients (K_D) were considerably higher on the clinoptilolite-type natural zeolite. The zeolitized product of FA is mainly composed of analcime and sodalite. SO adsorption on natural zeolite was not influenced by Cs⁺ and Sr²⁺ ions, but it decreased at high concentrations on synthetic zeolite. The higher influence of the Sr²⁺ ions on SO⁺ adsorption showed that they compete with each other for the same adsorption sites. These results suggested that natural zeolite cannot be used for remediation of wastewater polluted with Cs and Sr radionuclides in the presence of organic cations, whilst FA zeolite has a potential for Sr removal.     

载体制备方法对贵金属催化剂Ru/ZrO2催化湿式氧化性能的影响

蒸煮处理水合氢氧化锆制备了ZrO20A;将水合氢氧化锆静置过夜制得ZrO2-B;以此两种载体通过初湿浸渍法制得Ru／ZrO2催化剂．在BET测试中,ZrO2-A载体及其相应催化剂的比表面积远高于ZrO2-B载体及相应催化剂．TPR表明Ru／ZrO2-A中Ru的分散性更好,金属与载体的相互作用更为紧密．以苯酚和乙酸水溶液为模拟废水进行催化剂的评价,结果表明,Ru／ZrO2-A无论是在反应活性还是稳定性上均优于Ru／ZrO2-B．     

上海市区与郊区降水的离子组成特征及来源

通过测试上海市区与郊区2008年4月—2009年3月的降水样品中的主要离子浓度值,分析了各离子的浓度变化特征和来源。结果发现：市区总离子浓度值为冬季〉秋季〉春季〉夏季,各离子平均浓度值为SO4^2-〉Ca^2＋〉NH4〉Cl^-〉NO3^-〉Na^＋〉Mg^2＋〉F^＋〉K^＋;郊区总离子浓度值为秋季〉冬季〉春季〉夏季,各离子平均浓度值为SO4^2-〉NH4〉Ca^2＋〉Cl^-〉Na^＋〉NO3^-〉Mg^2＋〉F^-〉K^＋。经定量探源分析,发现降水中离子浓度受人为活动影响严重,市区、郊区降水离子的人为源分别占离子总量的76．8％和71．7％。阴离子中,市区与郊区SO4^2-的人为源所占比例均为最高,cl一的海源大于人为源,且郊区海源比例比市区高10．5％;NO3^-、F^-等均来自人为源。阳离子中,K^＋以陆源为主,市区有部分为人为源;Ca^2＋以人为源为主,且市区人为源比例高于郊区;Mg^2＋以陆源为主,且市区所占比例小于郊区。     

MnO2/H2SO4溶液同时脱硫脱硝实验

采用MnO2/H2SO4溶液作为吸收液,以Fe3+作为催化剂在自制的鼓泡反应器内,对模拟烟气进行同时脱硫脱硝的实验研究,主要考察MnO2浓度、Fe3+浓度、pH值、反应温度、NO浓度、SO2浓度、氧含量、烟气流量等因素对SO2和NO脱除效率的影响.实验结果表明,MnO2浓度、Fe3+浓度、烟气流量、反应温度、NO浓度、SO2浓度对脱硝率影响显著,pH值、氧含量对脱硝率影响不大.在整个实验范围内脱硫效率总是保持在98%以上,脱硝效率最高达到70.9%.     

氧化热处理对活性炭纤维吸附转化SO2能力的影响

本文研究了经Ｏ２,空气或ＨＮＯ３氧化后,高温下热处理改性的活性炭纤维（ＡＣＦ）在Ｏ２和水蒸气存在下脱除ＳＯ２的能力。结果表明,氧化热处理改性后,ＡＣＦ的脱硫能力都有明显提高,其中Ｏ２改性的ＡＣＦ脱硫活性最高,ＨＮＯ３改性的ＡＣＦ最低,空气改性的ＡＣＦ居中。并对改性ＡＣＦ具有不同脱硫活性的原因进行了分析。ＴＰＤ实验表明,Ｈ２ＳＯ４从Ｏ２改性ＡＣＦ上脱除最容易。