γ辐照降解水溶液中氯酚的研究

研究了水溶液中氯酚(2-氯酚、3-氯酚、4-氯酚、2,4-二氯酚)的γ辐照降解.通过测定辐照前后氯酚、氯离子浓度以及TOC的变化,考察了不同氯酚、不同初始浓度,以及联合O3、H2O2对辐解效果的影响.结果表明,γ辐照可有效降解水溶液中的氯酚,降解过程符合准一级动力学方程;初始浓度为100mag·L-1,辐照剂量为8kGy时,2-CP、3-CP、4-CP、2,4-DCP的去除率分别为68.0%、97.5%、89.7%和100%,相应的脱氯率分别为60.2%、71.1%、64.3%、78.9%;辐照联合O3或H2O2可有效提高辐照降解氯酚的去除和矿化效率,具有明显"协同效应".     

γ辐照和H2O2联合作用下五氯酚(PCP)的降解

研究了水溶液中的五氯酚(PCP)在γ辐照和过氧化氢(H2O2)联合作用下的降解.PCP的初始浓度为27.7 mg·L-1,外加H2O2的初始浓度为0、50和100 mg·L-1.结果表明,PCP在不同条件下的辐照降解符合准一级动力学方程.当外加H2O2的初始浓度在0～100 mg·L-1时,PCP的去除率、矿化率和脱氯...     

溶液中阴离子对UV/H2O2降解4-硝基酚的影响

利用间歇式光反应器,研究了溶液中阴离子HCO3-、Cl-、及NO3-对UV/H2O2氧化4-硝基酚的影响.结果表明,UV/H2O2能有效地除去水溶液中4-硝基酚及TOC.随着HCO3-、Cl-及NO3-浓度的增加,4-硝基酚氧化速率减少.溶液中阴离子对UV/H2O2体系中主要氧化剂OH自由基的清除作用是4-硝基酚降解速率下降的原因.利用一级反应动力学对4-硝基酚的降解进行了拟合,得到了满意的结果.     

CuO-CeO2/γ-Al2O3粒子电极对垃圾渗滤液降解特性

研制了负载型CuO-CeO2/γ-Al2O3粒子电极,并与活性炭颗粒混合填充于主阴阳极之间,实现三维电催化氧化反应,采用XRD、SEM对粒子电极进行表征.结果表明, CuO-CeO2/γ-Al2O3粒子电极对垃圾渗滤液显示了良好的电催化活性和稳定性,在pH为7.0、槽电压10V、空气流速0.04m3·h-1反应条件下,150min后, COD、氨氮去除率达到87.8%、45.4%,去除效果较传统二维平板、三维复极性电解槽更高,经20次反复使用后仍具有一定催化活性.研究了电-多相催化氧化体系对垃圾渗滤液降解的动力学规律,表明渗滤液降解符合准一级反应动力学规律;并在此条件下,体系以直接氧化占优.     

O3/H2O2处理水中4,4＇-二溴联苯及其动力学研究

以4,4＇-二溴联苯（4,4-＇DBB）为代表性有机物,对比研究了单独O3和O3/H2O2处理持久性有机污染物的效能,并通过UV254值表征溶液的TOC、DOC值.结果发现,2种方法都可以达到一定的去除效果,尤其是碱性条件下H2O2的加入使去除率得到进一步提高.4 mg/L的4,4-＇DBB溶液反应270 min后,最终去除率达到78.0%,UV254值变化率与去除率基本吻合,最终在76.9%-77.8%之间,矿化程度明显.高低2种浓度比较发现,加相同氧化剂的量,反应相同时间,去除率随溶液初始浓度增高而降低,但浓度越高的溶液的绝对处理量越大.4,4-＇DBB的反应符合动力学拟一级反应规律,计算增强因子f为1.54.     

O_3/H_2O_2处理水中4,4′-二溴联苯及其动力学研究

以4,4′-二溴联苯(4,4-′DBB)为代表性有机物,对比研究了单独O3和O3/H2O2处理持久性有机污染物的效能,并通过UV254值表征溶液的TOC、DOC值.结果发现,2种方法都可以达到一定的去除效果,尤其是碱性条件下H2O2的加入使去除率得到进一步提高.4 mg/L的4,4-′DBB溶液反应270 min后,最终去除率达到78.0%,UV254值变化率与去除率基本吻合,最终在76.9%~77.8%之间,矿化程度明显.高低2种浓度比较发现,加相同氧化剂的量,反应相同时间,去除率随溶液初始浓度增高而降低,但浓度越高的溶液的绝对处理量越大.4,4-′DBB的反应符合动力学拟一级反应规律,计算增强因子f为1.54.     

纳米Fe3 O4-H2 O2 非均相Fenton反应催化氧化邻苯二酚

由四氧化三铁(Fe3O4)-过氧化氢(H2O2)构成的非均相Fenton体系主要利用H2O2分解产生的羟基自由基氧化去除难降解有机污染物.研究了邻苯二酚在纳米Fe3O4-H2O2构成的非均相Fenton体系中的催化氧化特征,同时对实验室制备的纳米级Fe3O4和商品微米级Fe3O4两种催化剂的催化活性进行比较,并考察了H2O2初始浓度对邻苯二酚的催化氧化的影响.结果表明,自制纳米Fe3O4-H2O2体系较商品Fe3O4-H2O2体系,能更快速地去除溶液中的邻苯二酚和总有机碳(TOC),邻苯二酚的去除率接近100%,同时能迅速催化H2O2分解.邻苯二酚的催化氧化反应遵循准一级反应动力学方程,H2O2的分解反应能用三级反应动力学方程较好拟合.此外,反应过程中铁释放低于0.3 mg.L-1,不足以启动均相Fenton反应,反应机制为由界面反应控制的非均相反应机制.     

UV/H2O2光化学氧化降解对氯苯酚废水的反应动力学

研究了UV/H2O2体系降解对氯苯酚废水的过程及动力学结果表明,反应降解速率与双氧水加入量、污染物初始浓度及载气种类有关.在双氧水理论投加量一半的情况下,通入氧气或空气,总酚的降解率可达到96%,CODCr去除率接近50%.反应体系加入载气,显著影响污染物的去除率.在本实验中,总酚降解为拟一级反应.     

粉煤灰增强超声/H2O2降解左氧氟沙星的实验研究

研究粉煤灰对超声/H2O2体系降解左氧氟沙星的增强效果,考察了粉煤灰添加量、H2O2浓度、溶液初始pH值、左氧氟沙星初始浓度等对降解效果的影响.结果表明,与单独超声,H2O2氧化,超声/H2O2,超声/粉煤灰,粉煤灰/H2O2氧化相比,粉煤灰有效增强了超声/H2O2体系对左氧氟沙星的降解,降解反应符合一级反应动力学.粉煤灰添加量为1.5g/L,H2O2浓度为15.0mmol/L,pH=7.16,超声功率325W,左氧氟沙星初始浓度20mg/L,反应160min,左氧氟沙星的去除率达到99.12%,TOC去除率为17.37 %.利用荧光探针法对不同体系产生的·OH浓度进行了分析比较,粉煤灰作为非均相催化剂,主要在于发生类Fenton反应.采用HPLC/MS/MS方法对3种反应产物进行了分析,结果表明左氧氟沙星主要是通过喹诺酮环失去-C2,哌嗪环去亚甲基化以及·OH进攻喹诺酮环发生降解.     

负载型纳米Pd/Fe对氯代烃脱氯机理研究

采用实验室制备的负载型纳米Pd/Fe对几种常见的挥发性氯代烃:四氯乙烯(ICE)、三氯乙烯(TCE)、1,1-二氯乙烯(1,1-DCE)、氯乙烯(VC)和林丹(γ-HCH)进行了还原脱氯研究.负载型纳米Pd/Fe对PCE、TCE、1,1-DCE、VC和γ-HCH的还原脱氯符合准一级反应动力学方程,其反应速率常数分别为2.79 h-1、2.35 h-1、1.12 h-1、2.14 h-1和4.02 h-1.氯代烃降解过程中几乎没有中间产物生成,终产物主要为C2 H6和C2 H4,如对TCE进行降解时,生成的C2H6和C2 H4分别占总碳质量比的70%和10%.采用暴露在空气中24 h的负载型纳米Pd/Fe对PCE进行脱氯,8次循环后仍能对PCE快速完全降解,表明负载型纳米Pd/Fe的稳定性能良好.以γ-HCH为目标污染物对负载型纳米Pd/Fe的反应持久性进行了研究,200 h后负载型纳米Pd/Fe的反应性没有明显降低,表明负载型纳米Pd/Fe反应持久性能良好.温度对负载型纳米Pd/Fe的脱氯反应影响较大,测得各氯代烃脱氯反应的活化能均高于29 kJ·mol-1.对PCE、TCE进行了脱氯动力学模拟,模拟结果与试验数据基本吻合,表明负载型纳米Pd/Fe对氯代烃的脱氯,是连串、平行及多步骤反应的结合.     

Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极降解4-氯酚机制研究

制备出Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极,与Ti/Ir O2/Ru O2阳极、有机涤纶滤布构成隔膜电解体系,将阴极催化加氢脱氯作用和阴阳极氧化作用耦合起来对含4-氯酚的有机废水进行降解,采用TOC仪、紫外扫描、高效液相色谱、离子色谱分析方法研究其降解效果及反应历程.结果表明,在最佳反应条件下,Pd-Fe/石墨烯催化体系阴阳极室中4-氯酚转化率分别为98.1%和95.1%,优于Pd/石墨烯催化体系阴阳极室的93.3%和91.4%.Pd-Fe/石墨烯催化体系脱氯效果高于95%,表明双金属催化剂具有更强的析氢能力.在阴阳极的协同作用下,反应120 min时4-氯酚被完全转化.通过阴极加氢脱氯作用,4-氯酚被还原成苯酚.随后苯酚在阴阳极的共同氧化作用下,被氧化生成对二苯酚、苯醌等中间产物,继而被氧化为小分子有机酸,最后被矿化为CO2和H2O,据此提出了4-氯酚降解的可能历程.     

硫氰根的γ射线辐照降解研究

研究了60Co源γ射线辐照降解SCN-.在溶液pH=1、pH=3时,25 mg/L的SCN-在6kCy下基本能够得到降解,降解率分别达到98.11%、95.97%, pH=7时,在9kCy下, SCN-的降解率为99.33%;但在碱性条件下,18 kGy的剂量下,才能得到降解,达99.64%(PH=10)和99.93%(pH=12).在高浓度下, SEN-溶液的降解则需要更大的剂量.通过对辐照后的SCN-溶液TOC 和TN的测定可知:辐照法对SCN-溶液除去TOC和TN效果不明显,不同剂量辐照后溶液中SO2-4和NO-3浓度的变化表明, SCN-在γ射线辐照过程中可能的反应历程为:硫元素首先被除去,转变成SO2-4而氮元素则很少转变成NO-3主要是以其它形式的氮存在.     

PW_(12)/SiO_2光催化降解水中苯酚

采用溶胶-凝胶法制备了二氧化硅负载H3PW12O40催化剂,并采用红外光谱、XRD及BET对其进行了表征。研究了其对水中苯酚的光催化降解性。讨论了负载催化剂用量、光照时间对苯酚和TOC去除率的影响。结果表明:PW12/SiO2负载型催化剂用量为3g/L,光照6h,10mg/L苯酚水溶液中苯酚去除率为93.06%,TOC去除率为73.20%。PW12/SiO2多相光催化10mg/L苯酚水溶液降解反应和苯酚水溶液直接光解反应均为一级动力学反应。     

纳米Fe/Ni还原水中2,4-二氯酚途径及pH的影响

利用改性纳米Fe/Ni双金属还原降解2,4-二氯酚(2,4-DCP),考察了p H对Fe/Ni还原降解2,4-DCP的效率的影响。结果表明:当p H=5.5,反应时间为120 h时,由于吸附及还原2种作用,Fe/Ni对水中2,4-DCP的去除率接近100%,且47.0%的2,4-DCP被脱氯还原为苯酚。p H5.5时,Fe0被腐蚀消耗较多,且H+会与2,4-DCP争夺电子,不利于还原反应的进行;p H5.5时,因参与脱氯还原的H+不足及铁氢氧化物沉淀覆盖活性位点,导致还原降解效率随着p H升高而降低。通过分析中间产物和最终产物的浓度变化,明确了2,4-DCP的还原降解途径:(1)2,4-DCP被Fe/Ni还原脱去一个氯生成2-氯酚或4-氯酚,然后继续脱氯生成苯酚;(2)2,4-DCP直接被脱去2个氯生成苯酚。     

核-壳结构的Fe-FeOxH2x-3催化UV/H2O2降解腐殖酸

采用硼氢化钠还原法制备了核-壳结构的Fe-FeOxH2x-3纳米复合材料,在近紫外光和H2O2催化条件下,对饮用水消毒副产物前驱体腐殖酸的去除比纳米零价铁的去除高.说明零价铁表面铁氧化物能加速界面电子转移,提高反应效率.探讨了H2O2浓度、腐殖酸初始浓度和起始溶液pH对反应速率的影响.研究结果表明,H2O2最佳投加量为5 mmol·L-1,在pH为5～9时,催化剂都显示了较高的活性;腐殖酸不但被脱色降解,而且TOC去除率达到60%,并且生成的中间产物降低了三氯甲烷的生成趋势.     

UV/H2O2光化学氧化降解对氯苯酚废水的反应动力学

研究了UV/H₂O₂体系降解对氯苯酚废水的过程及动力学结果表明,反应降解速率与双氧水加入量、污染物初始浓度及载气种类有关.在双氧水理论投加量一半的情况下,通入氧气或空气,总酚的降解率可达到96%,COD_Cr去除率接近50%.反应体系加入载气,显著影响污染物的去除率.在本实验中,总酚降解为拟一级反应.     

H2O2引发的UV/Fenton苯酚光催化降解

研究了H2O2引发光催化降解方法对废水中微量苯酚的去除效果,应用传感技术分析了降解过程中H2O2浓度变化,及其H2O2引发光催化降解苯酚的机理,考察了影响苯酚光催化降解的因素,确定了最佳降解试验条件为:H2O2 0.075~0.30mmol/L,Fe3+ 0.1~0.15mmol/L,pH值 4~5.在此条件下,苯酚初始浓度为50mg/L的含酚废水反应2h,苯酚降解率达到95%,矿化去除率达77%.     

O3/UV降解含氮杂环化合物喹啉

本研究采用O3/UV工艺降解喹啉溶液,系统地探讨了喹啉初始浓度、反应后置时间、初始p H、HCO-3浓度等因素对降解过程的影响.通过测定降解过程中的中间产物,分析了喹啉的降解机制及途径.结果表明随着喹啉初始浓度增加,反应表观速率常数和去除率都降低;p H(7~9)碱性条件时降解效果最好;HCO-3的存在明显降低了喹啉的去除率,加入100 mg·L-1HCO-3喹啉去除率降低了42.01%;反应后置时间对喹啉的去除率及矿化率基本没有影响.喹啉的降解中间产物主要为8-羟基喹啉、5-羟基喹啉、2(1H)-喹啉酮、2-吡啶甲醛等,喹啉在O3/UV体系中的降解途径主要由羟基自由基(·OH)、O3氧化剂发生的加成反应、取代反应、亲电反应等.     

γ辐照降解水中磺胺嘧啶的研究

实验研究了水中磺胺嘧啶（SD）的γ辐照降解,考察了SD初始浓度、溶液pH值,以及联合H2O2、Fenton试剂对其辐照降解的影响.结果表明：γ辐照可有效降解水中SD,低浓度SD在酸性条件下的辐照降解更为显著,降解过程遵循准一级反应动力学模型.添加H2O2可在一定程度上促进SD的γ辐照降解,加入Fenton试剂则显著提升...     

活性红m-3BE的辐照降解研究

利用电子加速器产生的高能电子束为辐照源,对较高浓度的活性染料活性红m3BE进行了辐射降解研究,探讨了H2O2加入量、吸收剂量对辐照降解结果的影响和辐照前后溶液pH值的变化。结果表明,电子束辐射能有效降解活性红m3BE,脱色效果显著,脱色率达100%,化学需氧量(COD)去除率可达47%,经2.3kGy剂量辐照后溶液的pH值已有明显下降。H2O2加入量、吸收剂量均与活性红m3BE的降解效率有关,溶液pH值的变化可能有利于提高废水的可生物降解性。实验证实,利用电子束辐射降解技术处理染料废水是一种可行的方案。