CO2与NO-2/NO-3电催化合成尿素研究进展

CO₂的过度排放是21世纪人类面临的最大环境问题之一，严重威胁人类社会的可持续发展。在各种实现碳捕集和转化的方法中，通过电催化方法将CO₂转化为高值附加产品能有效缓解环境保护和工业生产的压力，提高碳资源的利用率，助力实现碳中和目标。相较于在高温高压条件下实现工业尿素合成，电催化共还原CO₂与NO^-₂/NO^-₃生产尿素反应条件温和、能耗低、二次污染小，是一种具有工业化应用前景的CO₂利用方式。本论文综述了CO₂与NO^-₂/NO^-₃电催化合成尿素的研究进展，重点从催化剂的设计合成以及C—N耦合机制两方面讨论了尿素在不同催化剂上的形成过程及其内在机制。设计可以共吸附并还原CO₂与NO^-₃/NO^-₂的材料...     

微流控在二氧化碳捕集、利用与封存的研究

二氧化碳(CO₂)捕集、利用与封存(CCUS)是解决全球变暖问题的关键技术。CCUS通过捕集与封存减少大气中的CO₂含量，并利用CO₂代替化石原料的使用进一步减少CO₂的净排放。CCUS技术的实施基于微尺度下CO₂物理和化学过程的综合研究。微流控技术可以在微米甚至纳米尺度操控流体并揭示流体运动规律，在CO₂捕集、利用与封存等各个环节中均发挥了重要的作用。本文概述了微流控技术的优势，包括精确的流体操控、大比表面积和增强的传热传质能力。系统介绍了与CCUS相关的微流控研究，包括CO₂捕集吸收剂的快速筛选、配方优化和材料制备，CO₂高效转化利用的电催化反应、光催化反应、催化剂制备和光合作用检测，CO₂地质封存的流体分析和地质建模等。最后，总结了微流控技术在CCUS中所扮演的重要角色，提出了微流控技术在CCUS领域的机遇和挑战。     

金属基整体式二氧化碳甲烷化催化剂研究进展

在碳中和的目标下，CO₂甲烷化技术不仅可以解决CO₂排放带来的环境问题，还可以生产CH₄以缓解能源短缺等问题。CO₂甲烷化反应目前面临的主要问题之一是反应的强放热效应容易形成热点，导致催化剂活性组分烧结失活，影响催化剂的使用寿命。因此，近年来研究者们在开发高效稳定的CO₂甲烷化催化剂的同时，也开始关注催化剂在反应过程中活性组分因高温导致烧结失活的解决方案。而金属基整体式催化剂由于拥有良好的传热性能和机械强度，在CO₂甲烷化领域引起了越来越多的关注。本文将从不同种类金属基整体式催化剂的制备方法、不同种类的金属基底的特点以及其在CO₂甲烷化反应方面的应用、金属基整体式催化剂的传热优势三个方面进行综述，系统地阐述了金属基整体式催化剂的研究现状，并对其发展前景进行了展望，以期为金属基整体式CO₂甲烷化催化剂的研发及工业化应用提供技术借鉴。     

基于BP神经网络的甘肃省二氧化碳排放预测及影响因素研究

基于排放因子法估算2000—2020年甘肃省三大产业及生活能源消费直接CO₂排放量,描述分析其时序演变特征。建立BP神经网络模型并预测2021—2030年甘肃省CO₂排放量。构建甘肃省CO₂排放影响因素的STIRPAT拓展模型,利用多元回归分析定量探究了各因素对CO₂排放量的影响程度和内在作用机理,并结合随机森林进一步识别重要影响因素。结果表明：甘肃省产业及生活能源消耗直接CO₂排放总体呈波动增长趋势,且第二产业占比在70%以上,是主要的CO₂排放源;BP神经网络模型的预测误差为2×10^-4,相关系数>0.99,对于预测甘肃省CO₂排放具有较高精度,并得出2026年的甘肃省能源消耗直接CO₂排放量达到最大;甘肃省CO₂排放的驱动因素作用差异显著,CO₂排放强度、经济发展、城乡消费对CO₂排放的正向作用较大,城镇居民人均消...     

CoAg共负载的氮碳电催化还原CO2的研究

电催化CO₂还原转变成合成气是一种有前途的解决CO₂污染的方法.本工作在合成钴基金属有机框架材料ZIF-67的过程中引入Ag⁺,通过调控Co/Ag物质的量的比和煅烧温度合成一系列的CoAg共负载的氮碳材料(CoAg(a:b)-N-C),并进行电催化还原CO₂的性能研究.X射线衍射仪(XRD)和X射线光电子能谱分析(XPS)测试表明,金属Co和Ag主要以单质的形式负载在碳基质上,部分以金属氮键(M-N)的形式存在.透射电子显微镜(TEM)表明,部分金属单质被碳材料包裹,从而有效防止金属颗粒在使用过程中发生团聚.线性扫描伏安法(LSV)测试表明CoAg(a:b)-N-C呈现出高于Co负载氮碳材料(Co-N-C)的电催化还原CO₂的活性,其中CoAg(1∶1)-N-C-900在-0.53 V(vs.RHE)下产物CO的法拉第效率(FE)为45%,H₂的FE为26%,此时CO/H₂比例也达到1.73;产物的FE表明Co/Ag物质的量的比、煅烧...     

中国服务业能源消费CO2排放及其因素分解

基于IPCC温室气体排放清单指南中的CO₂排放因子与核算方法,估算了1995—2010年中国服务业能源消费与CO₂排放量,并对其总体变化趋势进行时间序列分析;以LMDI(对数平均迪氏指数)法辨识与分解3个时段(1995—2000年、2000—2005年和2005—2010年)中影响中国服务业CO₂排放量变动的关键因素及其对CO₂排放量的贡献值. 结果表明:1995—2010年中国服务业能源消费CO₂排放量增长态势明显,累计排放总量为853197.55×104t;服务业能源消费主要依赖于高碳化能源燃料,各年度油品和煤品分别占能源消费总量的67%~74%和5%~27%;LMDI分析结果显示,1995—2010年产业规模和人口效应引起CO₂排放增加量分别为133357.10×104和7691.25×104t,能源效率和能源结构引起CO₂排放减少量分别为59034.50×104和23898.60×104t. 提出CO₂减排对策:①以经济、政策和监管手段促进服务业节能减排;②依托科技创新提高能源综合利用效率,降低服务业CO₂排放量.      

光电催化协同还原CO2和氧化有机污染物

随着大气中CO₂含量的上升和化石燃料储量的枯竭,人们越来越关注全球气候和未来能源供应的问题.那么利用丰富的太阳能将CO₂转化为诸如甲烷或甲酸的燃料可以同时解决这两个问题,并且提供了一种方便的能量储存手段.本文采用电沉积的方法在泡沫Ni上生长出高度有序的ZnO纳米片阵列,溶剂热合成将UIO-66-NH₂嫁接到ZnO上,得到催化剂UIO-66-NH₂-ZnO-Ni.结果表明：ZnO对称生长,UIO-66-NH₂均匀修饰在其表面,能够很好的吸附CO₂,使得CO₂进入孔道内,减少析氢反应.同时发现该催化剂具有优良的光电催化还原性能,光电催化还原CO₂的主要生成产物为甲酸.甲酸在3h含量达到30.98μmol.     

沸石分子筛催化材料在二氧化碳转化中的应用

开发高效的CO₂化学转化和利用技术是推动碳捕集利用(CCU)技术快速发展的关键，对我国实现双碳战略目标具有重要意义。沸石分子筛是一种具有规整微孔结构、高结晶度以及高水热稳定性的无机材料，在CO₂化学转化领域有着广泛的应用前景。本文介绍了当前沸石分子筛催化材料在CO₂转化领域的应用研究进展，重点介绍了沸石催化剂在CO₂-CH₄干重整、CO₂加氢以及等离子体驱动CO₂转化方面的最新研究进展。理性设计并可控构筑高性能沸石分子筛催化材料以最大限度地提高CO₂转化效率和产物收率，是未来该领域的研究重点。尽管沸石分子筛催化材料在CO₂转化领域表现出良好的应用前景，但仍有很多方面值得深入开展研究：1)在CO₂直接加氢制C⁺₂碳氢化合物(如芳烃)体系中，沸石分子筛的催化性质有着非常关键的作用，如何有效合成并调控沸石的酸性位点，是提高目标产物选...     

NaOH修饰Ru/TiO2对CO2活化及甲烷化性能研究

采用溶胶-凝胶法合成NaOH修饰的Ru-TiO₂催化剂(Ru/NaOH-TiO₂),在对其详细结构表征后将其应用于CO₂甲烷化反应.活性测试结果显示,以Ru/NaOH-TiO₂催化剂进行CO₂甲烷化反应,在7 h反应时间内生成300.8μmol CH4,其产量相较于Ru/TiO₂提高了30.2%.CO₂-TPD、H2-TPR.FTIR等测试结果证实NaOH修饰能提高催化剂对CO₂的吸附和活化,从而有效提高其催化CO₂甲烷化效率.这一研究工作为提供高效CO₂转化催化剂提供了理论基础.     

基于多站对比的南昌地区大气CO2浓度变化特征分析

基于南昌高精度温室气体浓度观测站(南昌站)及南昌城市加密观测站(加密站)2020年8月—2021年8月大气CO₂在线连续观测资料,分析了南昌地区大气CO₂浓度变化特征、区域大气输送的影响及潜在排放源区分布特征,并对加密站数据可用性进行研判.结果表明,研究期内南昌站CO₂的平均浓度为444.2×10-6,大气CO₂浓度日变化呈日间低、早晚高的特征,且夏季大气CO₂浓度日振幅最大;季节变化呈现冬季>春季>秋季>夏季的规律.南昌地区的气团输送主要受盛行风向及大气层结稳定度的影响,即夏季南方、东方气团带来较高CO₂浓度,其它季节则由北方气团造成CO₂浓度升高;长三角地区、武汉地区是南昌大气CO₂持久稳定的潜在贡献源区.加密站与南昌站数据季节变化特征和日变化特征基本一致,可以反映局地CO₂浓度变化特征,在年尺度上构建回归方程能够校正加密站数据;近地面CO₂浓度与...     

我国中部六省CO2排放动态变化趋势

探讨区域CO₂排放的长期变化趋势对制订碳减排政策和实现减排目标具有重要意义,为此,根据IPCC指南,测算了2000—2012年我国中部六省(安徽省、山西省、河南省、湖北省、湖南省和江西省)的CO₂排放量及其排放强度;借助DEA(data envelopment analysis)-Malmquist指数模型,从CO₂排放量、生产总值、资本存量、能源消费总量和劳动力5个方面,对中部六省的动态CO₂排放效率进行了全要素分析.结果表明:①中部六省的CO₂排放总量由2000年的6.74×108 t升至2012年的20.24×108 t,年均增长1.12×108 t.②中部六省CO₂排放强度由2000年的3.41降至2012年的1.74,年均下降5.5%.受地区能源产业结构的影响,山西省CO₂排放强度峰值高达11.40,减排压力与其余五省相比更为艰巨.③动态CO₂排放效率均值为1.054,呈稳步提升趋势,技术效率进步指数年均值为1.051(>1),对CO₂排放效率提升起到了拉动作用,而技术效率变动指数和规模效率指数的年均值均为0.999(<1),拉低了中部六省的CO₂排放效率.研究显示,中部六省CO₂排放量增速虽呈逐年下降趋势,但增长态势在短期内仍无法改变.CO₂排放与地区所处经济发展阶段关系密切,其排放效率的提升主要依靠技术水平的进步、低碳管理方法的推广和规模经济的发展.      

CO2催化合成衍生柴油的基础研究

为促进我国“双碳”政策的推行,拓展CO₂的循环利用技术,开展了CO₂合成柴油的实验探索,利用铁基催化剂,以CO₂作为原料,探讨了CO₂加氢合成衍生柴油的可行性研究。在科学验证CO₂合成衍生柴油可行性的基础上,进一步考察了催化剂载体的酸碱性、催化剂组元Fe含量以及助剂添加对催化活性的影响。研究表明:CO₂加氢的合成产物的主要组分及组分分布特点与商用柴油高度一致。以γ-Al₂O₃为载体负载铁基催化剂可有效促进CO₂的逆水煤气反应和芬顿反应;作为催化剂助剂,金属元素K的添加对提高催化活性有较好的辅助作用。反应温度和压力是该反应的可控因子,其中,压力为决定因素,当压力>1.6 MPa时,反应才可以在250℃以上的温度域顺利发生。此外,载体的酸碱性、催化组元Fe及助剂K含量对合成产物的组分分布情况及与柴油的相似度也具有重要影响。     

西藏地区水电开发的低碳效益评价

论文针对西藏水电开发及外送在我国优化能源资源配置、调整能源结构和控制CO₂排放中的重要地位,综合考虑受电区火力发电的供电煤耗、CO₂排放水平及其动态变化,开展西藏地区水电开发的化石燃料替代、CO₂减排等低碳效益评价。结果表明：1）2006—2012年西藏水电开发的化石燃料替代效应和CO₂减排效应变化具有明显的波动性;2）不同技术水平下西藏水电开发的化石燃料替代效应存在明显差异,华中电网技术水平下西藏水电开发的化石燃料替代量最大,西北、西藏电网技术水平下次之,全国电网技术水平下最小;3）不同排放水平下西藏水电开发的CO₂减排效应也存在明显差异,西藏电网排放水平下西藏水电开发的CO₂减排量最大,西北、华中电网排放水平下次之;4）西藏水电未来开发的化石燃料替代潜力和CO₂减排潜力突出,2030年西藏水电开发的化石燃料替代量超过2012年西北电网5省区火电燃料消耗总量的75%;与其他排放水平相比,2030年华中电网排放水平下西藏水电开发的CO₂减排量相对较小,但仍然超过2013年阿根廷、巴基斯坦、越南等国能源消费的CO₂排放量。因此,西藏水电开发及外送对于我国推动能源结构低碳化、实现2030年应对气候变化国家自主行动目标等具有重要意义。     

城市大气污染物排放路径对于碳达峰的借鉴

基于可获取的城市SO₂和CO₂排放清单数据,从数据挖掘的角度去探究两者排放趋势的相似性或差异性,分析这种趋势之间的相互关系对预测CO₂今后趋势的借鉴意义。利用DTW算法实现SO₂和CO₂在时间轴上的匹配关系,将城市按照滞后型、同步型、超前型进行分类,对于各类城市进行碳达峰年预判,最后根据研究结果对碳减排行动提出了建议。     

中国水泥行业二氧化碳排放达峰路径研究

水泥行业是主要的CO₂排放行业,2020年我国水泥行业CO₂排放占全国排放总量的12%,占全国工业过程排放的60%以上. 为开展水泥行业碳达峰路径研究,提出了基于社会、经济等影响因素的多因素拟合分析模型以及基于主要下游产业的需求预测方法,对2021—2035年我国水泥熟料及水泥产量进行预测;并通过对水泥行业碳排放特征的分析,考虑主要控制措施的可行性,构建我国水泥行业CO₂排放情景,对2021—2035年水泥行业CO₂排放趋势进行测算,在此基础上分析水泥行业碳达峰路径及相关政策建议. 结果表明:①中国水泥熟料消费量在“十四五”期间仍有一定上升空间,随着经济社会的绿色转型,水泥市场需求在“十五五”时期下降. ②在此基础上,通过全面加强产能控制、加大落后产能淘汰力度、推广高效节能技术、积极推进原燃料替代,可推动水泥行业碳排放于“十四五”中期达峰,峰值为13.8×108～14.2×108 t,经过2～3年的峰值平台期后呈持续下降趋势,2030年水泥行业碳排放量将较2020年下降15%~18%. ③2030年,水泥熟料及水泥产量的下降将带动水泥行业碳排放量较2020年减少1.4×108 t. 在各项技术措施中,节能改造是CO₂减排潜力最大的措施,2030年能效提升可带动水泥行业CO₂排放量较2020年减少0.38×108 t;其次是利用固体废物替代燃煤,可带动行业CO₂排放量较2020年减少0.17×108 t. 研究显示,推动我国水泥行业碳达峰及碳减排,需在加强产量控制避免水泥过度消费的基础上,聚焦节能改造和原燃料替代措施.      

三峡库区万州段典型干支流水华期CO2通量变化

三峡库区的CO₂排放近年来引起了学界的广泛关注,但水华期间的生物化学作用对CO₂产生和汇集的影响研究并不多见。以三峡库区万州段干流、典型支流(澎溪河)为研究对象,分析水华期间生化过程对水体中CO₂产汇的影响。研究表明：干流、支流CO₂浓度和通量与环境因子、生源物质的相关性存在显著空间差异性;支流水体CO₂浓度与水温、pH、DO呈显著负相关,与DOC、DTP呈显著正相关;水气界面CO₂通量与水温存在显著负相关,与DTP、CO₂浓度显著正相关。干流水体CO₂浓度与pH显著负相关,与DIC、DOC、NH⁺₄-N显著正相关;水气界面CO₂通量与NH⁺₄-N、CO₂浓度显著正相关;高阳、黄石、万州3个点位水气界面CO₂通量与各自表层水体CO₂浓度变化...     

钢铁高炉煤气二氧化碳捕集技术经济性分析

基于固定单一原料气量导向、固定碳捕集量导向和固定混合原料气量导向3种不同的碳捕集情景,结合不同捕集技术CO₂捕集率与CO₂产品纯度的变化,分析了CO₂捕集对于高炉煤气热值提升的间接经济效益的影响。结果表明:当CO₂捕集率和CO₂产品纯度均一定时,基于固定单一原料气量导向较基于固定碳捕集量导向情景捕集单位质量CO₂提升的热值效益更高;当CO₂捕集率一定时,随着CO₂产品纯度降低,基于固定单一原料气量导向情景与基于固定碳捕集量导向情景捕集单位质量CO₂提升的热值效益均更高;当CO₂产品纯度一定时,随着CO₂捕集率降低,基于固定单一原料气量导向情景捕集单位质量CO₂的热值提升效益越高,而基于固定碳捕集量导向情景捕集单位质量CO₂提升的热值效益降低。     

碳协同减排视角下广东省PM2.5实现WHO-Ⅱ目标策略研究

CO₂排放和大气污染物排放具有同根同源性,二者的排放控制措施常常具有一定程度的协同减排效应.为降低政策成本、提高政策效率,政策制定者在制定空气质量改善策略时,应充分考虑其对CO₂减排的协同效益.以大气污染物与CO₂协同减排为指引,分析产业、交通运输、能源的结构优化调整和末端治理水平提升策略,通过空气质量模型方法分析并提出广东省在2025年PM_2.5实现世界卫生组织第二阶段过渡目标（简称“WHO-Ⅱ目标”）的政策建议.结果表明:在2017年基准条件下,按经济社会活动发展趋势和现有末端治理要求,模拟预测广东省2025年PM_2.5年均浓度将达26.9 μg/m3,难以达到WHO-Ⅱ目标（25.0 μg/m3）.在可进一步采取的减排措施中,产业结构调整、在用车辆更新、发电结构调整、交通运输结构调整、工业用能变化和工业末端治理对大气污染物减排的分担率分别为55.5%、17.7%、6.8%、3.8%、3.9%和12.2%,对CO₂减排的分担率分别为20.8%、14.0%、11.9%、9.3%、33.9%和0.在基于协同性制定的达标策略情景下,优先采取了产业结构调整、在用车辆更新等协同性较好、减排潜力较大的措施.在该情景下,2025年全省SO₂、NO_x、PM、VOCs和CO₂的排放总量较2017年的变化率分别为-13.7%、-19.4%、-21.8%、-20.3%和13.6%,模拟预测广东省2025年PM_2.5年均浓度可达24.6 μg/m3,达到WHO-Ⅱ目标.研究显示,为确保2025年广东省PM_2.5年均浓度达到WHO-Ⅱ目标,应进一步强化大气污染物减排,建议优先考虑产业结构调整、在用车辆更新等与CO₂减排协同性较好、减排潜力较大的措施.      

地铁建设环境影响评估及减排效益研究:以深圳市为例

地铁大规模建设和运营消耗了大量资源能源,已逐渐成为城市交通环境影响的主要贡献源。基于生命周期评价(life cycle assessment,LCA)方法,以深圳市为研究区域,定量分析了地铁建设过程的资源与能源消耗强度,选取全球变暖潜能值(global warming potential,GWP)为度量指标,构建了地铁建设碳排放分析框架及测算方法,并基于情景分析法预估了减排潜力。结果表明:截至2020年底,深圳已开通运营的地铁线站建设造成的碳排放量约累积达到2730万t CO₂e,其中地铁车站建设碳排放量占比约为72%,地铁隧道建设碳排放量占比约为28%。建设阶段单位里程盾构隧道碳排放强度约为1.3万t CO₂e/km,单位面积车站碳排放强度约为371 t CO₂e/100 m2。通过推广绿色建造技术,如采用再生混凝土和再生钢材,地铁建设阶段最高碳减排率可达到8.5%/a,2021—2035年累积节碳可达到508万tCO₂e,可一定程度上能缓解地铁建设的碳排放压力。     

我国碳排放增长的驱动因素及贡献度分析

结合我国实际,对Kaya 等式进行扩展,引入经济效应影响因子、能源强度影响因子、行业贡献影响因子和碳排放强度影响因子,构建了行业CO₂排放增长驱动力模型。论文应用该模型测算和分析了1990 年至2010 年我国6 个经济部门CO₂排放的驱动因素。结果显示:①1990—2010 年,影响我国各行业CO₂排放的正向驱动因素主要是经济效应,负向驱动因素主要是能源强度效应和碳排放强度效应;②碳减排政策的制定要权衡经济发展和碳减排的政策协同;③1997—2000 年和2005—2010 年CO₂排放量减少或增速减缓的主要驱动力是能源强度效应和行业贡献效应;④基于国情,产业结构调整在短时间内对CO₂减排效力不大,而是一个长期的减排战略。