CeO_2-CoO/ACF低温SCR烟气脱氮性能的研究

活性炭纤维(ACF)经硝酸处理后采用浸渍法制备了CeO2-CoO/ACF复合催化剂,测试了其在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,同时研究了金属氧化物浸渍顺序及负载量、催化剂煅烧温度、空速比(SV)、NH3/NO(摩尔比)、O2含量等因素对NO转化效率的影响。研究发现,负载量为10%的CeO2-CoO/ACF复合催化剂经煅烧后在120~240℃时具有很高的催化活性,并且在NO初始浓度为1 000 mg/m3、空速比(SV)为6 000 h-1、NH3/NO为1.05、O2体积分数在3.0%时具有较高的NO转化效率。     

TiO2光催化-微滤膜分离深度净化亚甲基蓝印染废水

采用悬浮式TiO2光催化膜反应器深度净化纺织工业园区含亚甲基蓝印染废水经生物处理二级出水,利用中空纤维微滤膜进行催化剂截留分离,研究催化剂投加量、运行时间、溶解氧、搅拌方式对出水水质及膜通量的影响。结果表明:光催化会消耗体系溶解氧,鼓风曝气搅拌可同时为系统供氧,优于机械搅拌;该耦合体系的催化剂最佳投加量为1 g/L,经光催化氧化-膜组合工艺处理后水质优于GB 4287-1992《纺织染整工业污染物排放标准》的I级标准,符合建设部颁布的《生活杂用水水质标准》(CJ/T 48-1999)。     

基于亚铁螯合物络合吸收的NO和NO_2协同净化实验研究

基于乙二胺四乙酸亚铁螯合剂络合吸收的NO和NO_2协同净化工艺,一级净化采用铁屑填料床,利用螯合物吸收、铁屑还原净化NO,二级吸收采用鲍尔环清水喷淋塔,考察协同净化效果。结果表明:当NO进口质量浓度约为200mg/m~3、NO_2进口质量浓度约为70mg/m~3、螯合剂为0.02mol/L、液气比为3L/m~3、空塔气速为0.078m/s的条件下,一级出口NO降至75mg/m~3左右;在一级吸收塔螯合剂为0.02mol/L、液气比为3L/m~3和二级吸收塔氧化度(NO_2占NO_x的体积分数)为50%、液气比为4L/m~3的条件下,二级出口NO、NO_2分别可稳定在20、8mg/m~3左右。     

Y_2O_3/AC催化剂的烟气同时脱硫脱硝性能

采用等体积浸渍法制备了一系列不同负载量的x%Y_2O_3/AC(x=2、4、6、8和10)同时脱硫脱硝催化剂,以CO为还原气,考察该催化剂同时脱硫脱硝催化活性。采用X射线衍射仪(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、比表面积(BET)对催化剂进行了表征。在不同负载量的催化剂中,6%Y_2O_3/AC表现出较好脱硫脱硝效果,SO_2和NO的T90%分别约为365℃和367℃。经HNO_3预处理过的活性炭载体制备的催化剂脱硝效果明显改善,催化剂预硫化可以显著提高脱硫脱硝活性,在550℃硫化的催化剂效果最好,NO和SO_2的T90%分别约为368和362℃,在380℃时脱硫脱硝率均可达到95%以上。     

MnOX/ACF低温选择性催化还原烟气中的NO

进行了MnOX/ACF(活性炭纤维)对低温选择性催化还原(SCR)NO的影响研究.实验表明,ACF先经浓酸预氧化,然后再负载MnOX催化剂,对NO脱除率的提高较明显,并且以20%(质量分数)HNO3预氧化处理的效果最佳.比较了相同制备条件和相同负载量下的MnOX/ACF和V2O5/ACF的催化效果,认为在同等条件下MnOX的活性高于V2O5.考察了不同负载量的MnOX对NO脱除率的影响,较理想的MnOX负载量为12%(质量分数).在此基础上就不同的催化剂质量和烟气流速比(W/F)对NO脱除率的影响进行了研究,结果表明,在低温、W/F为2～3 mg/(mL·min-1)时NO的去除率较高.     

预处理对CNTs低温催化氧化NH_3性能的影响

用浓酸混合液(浓H_2SO_4)和非热等离子体(NTP)对碳纳米管(CNTs)进行预处理,对比2种方法预处理的CNTs在负载不同活性组分时NH_3的催化氧化性能,实验结果表明,浓酸混合液预处理后的CNTs,负载不同单活性组份时,NH_3转化率均低于50%,产物中没有NO和NO_2。负载不同双活性组分时,5%Co-5%Zr/CNTs在200~225℃间,NH_3的转化效率达到55%。NTP预处理的CNTs催化剂NH_3的氧化性能高于浓酸混合液预处理的CNTs催化剂,在250℃时5%Cu/CNTs催化剂NH_3的转化率基本接近90%。而250℃时,5%Cu-5%Zr/CNTs催化剂NH_3转化率约为80%,NO的生成率约为75%,NO_2生成率约3%。     

TiO2/GeO2复合膜光催化氧化降解农药废水的研究

提出了一种新的TiO2/GeO2复合膜圆形光催化氧化反应器,研究了该反应器对经物化处理后的农药废水进行降解的过程.研究表明,光催化氧化的最佳条件是锌片镀TiO2/GeO2复合膜、pH=6.7、过氧化氢(H2O2)浓度为400 mg/L.并对其他氧化剂对该过程的影响进行了探讨.有机废水通过该反应器处理后,其COD值降为57 mg/L.能使有机污染物全部降解为小分子无机物,废水达到国家一级排放标准.     

漂浮负载型光催化剂制备及降解草甘膦研究

以漂珠(FP)为载体,采用溶胶-凝胶-浸渍法制备了漂浮负载型CdS/TiO2/FP复合膜光催化剂,通过SEM、XRD对其结构进行了表征.以甘草膦农药的光催化降解为模型反应,使用不同光源研究了CdS/TiO2/FP的光催化性能,探讨了影响催化剂活性的因素及采用太阳光做光源处理草甘膦的可行性.结果表明,经4层镀膜500℃热处理的20%(w/w)CdS/TiO2/FP光催化剂具有良好的光催化性能,最佳降解条件为:催化剂加入量3 g/L,初始pH 7～9,Fe2 浓度为2.0×10-3 mol/L.通气量200 mL/min.在最佳条件下,对135 mg/L草甘膦溶液降解率可以分别达到96.3%(125 W高压汞灯,60 min)和82.4%(太阳光,180 min).     

CeO_2-TiO_2/Ti复合膜电极液膜光催化降解染料废水

采用溶胶-凝胶法制备了CeO_2-TiO_2/Ti复合膜电极,以该复合膜电极为阳极、Cu为阴极,组装高效低耗的斜置双极液膜光催化反应装置,以活性艳红X-3B(RBR)为目标污染物,在可见光激发下进行光催化降解,探讨了电极制备条件对CeO_2-TiO_2/Ti复合膜电极光催化性能的影响,考察了不同条件对RBR脱色率的影响,并初步探究了可见光光催化降解RBR的机制。结果表明:(1)最佳制备条件为CeO2、TiO2摩尔比(简写为n(Ce∶Ti))1∶10、煅烧温度400℃。线性伏安曲线和紫外—可见漫反射谱图分析表明,该制备条件下得到的CeO_2-TiO_2/Ti复合膜电极具有较明显的可见光响应。(2)在RBR初始质量浓度为20mg/L、RBR废水循环流量为5.10L/h、初始pH为2.0的最佳条件下,可见光光催化90min时,RBR脱色率可达80.8%。(3)RBR光催化降解过程中的紫外—可见分光光度谱图分析表明,CeO_2-TiO_2/Ti复合膜电极液膜光催化降解RBR主要是使其发色基团即偶氮键断裂,并由苯环生成小分子有机酸等中间产物,而不能使其矿化。     

La~(3+)/TiO_2中空微球的制备及模型汽油光催化氧化脱硫性能

以碳球为模板,Ti(SO_4)_2和La(NO_3)_3为原料,采用分段水热法制备了La~(3+)/TiO_2中空微球前驱体,在O_2气氛下,450℃煅烧得到La~(3+)/TiO_2中空微球。利用XRD、SEM、XPS和UV-vis等测试手段对其相组成,形貌和光吸收特性进行了表征与分析。通过噻吩模拟含硫污染物研究了其光催化氧化脱硫性能和光催化氧化反应机制。结果表明:分段水热法合成的La~(3+)/TiO_2中空微球光催化性能优于P25,促进了光生电子和空穴的分离,并将光响应范围扩展到可见光区;可见光照射210 min,模型汽油中含硫污染物的脱除率可达91.45%,实现了深度脱硫。     

过硫酸钾深度氧化处理印染废水的催化剂研究

对某印染厂的生化出水采用过硫酸盐高级氧化法进行深度处理,研究了FeSO4、Co(NO3)2、石墨、氧化石墨烯负载Co3O4、活性炭的催化作用,考察了过硫酸钾(KPS)用量、催化剂用量、pH、反应温度及反应时间对生化出水氧化处理效果的影响。结果表明:(1)加热能够显著改善KPS单独氧化体系对生化出水的氧化处理效果;对于KPS/Co(NO3)2组合氧化体系和KPS/人造石墨组合氧化体系,随着反应温度的升高,COD去除率升幅不是很大。(2)总体上,各氧化体系对生化出水的COD去除率均随着反应时间的延长而逐渐升高,但30min后升幅不明显。(3)Co(NO3)2和人造石墨是KPS分解产生·SO-4的有效催化剂。室温下,在KPS、催化剂最佳用量下,反应30min后,KPS/Co(NO3)2组合氧化体系及KPS/人造石墨组合氧化体系均对生化出水有良好的脱色效果和有机物氧化作用,COD去除率分别达52.30%和62.02%,与KPS单独氧化体系(COD去除率14.75%)相比有显著提高。     

TiO2光催化氧化脱除模拟烟气中的NOx

采用P25纳米TiO2为催化剂,对NOx浓度360 mg/m3的模拟烟气进行了光催化氧化实验研究,以期为此种方法在电厂烟气脱硝方面的应用提供依据.经SEM、XRD等表征手段,探讨了催化剂晶型尺寸对光催化的作用.实验考察了光催化反应过程规律以及负载量、光照度、NO初始浓度、O2含量、相对湿度和停留时间对光催化氧化效率的影响.结果表明,光催化反应是瞬态到稳态的过程,其催化效率与上述影响因子有密切关系.实验最优条件下NOx的脱除率为46％,但只需适当提高氧化效能,便能达到理想的效果.     

纳米钒酸铋/偕胺肟纤维的制备及光催化性能

以Bi(NO3)3和NH4VO3作为原料,偕胺肟纤维作为配体,采用液相法合成钒酸铋/偕胺肟纤维(Bi VO4/AOCF),通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱(EDS)等手段对样品进行了表征分析,结果显示,颗粒状的Bi VO4均匀分布在纤维表面,并以配位键的形式与纤维结合。以罗丹明B为模拟污染物来考察Bi VO4/AOCF的光催化活性,实验结果表明,Bi VO4/AOCF有着很好的光催化活性,并且在酸性条件下的催化活性更好。催化剂对活性黄、亚甲基蓝和甲基橙也表现出很好的光催化活性,且可以重复使用多次,光催化反应过程符合一级反应动力学。     

臭氧定量氧化联合湿法吸收同时脱硫脱硝

采用臭氧定量氧化NO,并结合湿法吸收进行脱硫脱硝实验研究。吸收实验选取3种常见碱性吸收液,采用鼓泡法进行NO_x脱除效果对比,最终选定0.05 mol·L~(-1)的Ca(OH)_2乳浊液为吸收液。考察了NO和NO_2不同配比下的吸收效果,当氧化度为60%(NO_2/NO物质的量比1.3)时,吸收效果最佳。臭氧氧化实验结果表明,O_3/NO物质的量比为0.6时能达到最佳氧化度,碱液吸收NO_x脱除效率能达到76%,SO_2脱除效率达100%。当改进鼓泡方式后,最佳氧化度条件下NO_x脱除效率提高到85%。碱液pH对该法脱硝效率有影响,SO_2的存在对NO_x的脱除有一定促进作用。     

烟气中多种污染物协同脱除的研究

烟气中多种污染物协同脱除是烟气净化领域的研究热点.在现有烟气脱硫技术研究的基础上,对活性焦干法、多级增湿半干法、氧化性添加剂湿法以及等离子体湿法这4种烟气污染物协同脱除技术进行了系统的研究.研究发现,以活性焦为载体添加适当的催化剂能够实现在高效脱硫基础上的同时脱硝;多级增湿半干法技术提高了脱硫剂颗粒在吸收塔内反应全过程的含湿均匀性,通过添加复合促进剂可以提高反应速率,强化烟气中SO_2、NO_X等污染物协同脱除;在传统的湿法烟气脱硫技术中,向脱硫剂中加入KMnO_4和NaClO_2等强氧化剂或者采用等离子体前置氧化,能够有效的将难吸收的NO氧化成NO_2、HNO_2和HNO_3,最终实现同时脱硫脱硝.     

微米级负载型TiO_2催化剂在光催化-膜分离反应器中的应用

基于光催化-膜分离三相流化床反应器的结构特点及膜分离特性,以微米级MCM-41分子筛为载体,采用原位生成法制备微米级负载型TiO2催化剂。针对微米级负载型TiO2催化剂在光催化-膜分离反应器中的分布特性、悬浮特性、分离特性及膜污染特性进行研究。结果表明,曝气量一定的情况下,微米级负载型TiO2催化剂在光催化-膜分离反应器中具有良好的悬浮特性,且优于纳米TiO2。随着催化剂投加量的增加,悬浮浓度也随之增加。光催化反应器底部曝气0.3m3/h、催化剂投加量为1 g/L时为宜。膜分离器中催化剂悬浮浓度明显低于光催化反应器;该微米级催化剂与纳米TiO2相比具有不粘附、不堵塞膜孔等优良特性,能够有效降低膜污染,延长分离膜使用寿命。膜底曝气为0.1 m3/h时,反应器连续运行5 h(未加反冲洗)后,微米级负载型TiO2催化剂和纳米TiO2对膜组件的污染程度分别为膜通量衰减率4.3%和37.4%。反应器连续运行72 h,膜组件依然具有很好的分离特性。     

锰铜铈氧化物催化剂氧化NO性能及动力学研究

实验以TiO2为载体采用浸渍法制备CuOx/TiO2、CeOx/TiO2、CuCeOx/TiO2和MnCuCeOx/TiO2催化剂,考察这些催化剂氧化NO活性,探究Cu、Ce摩尔比和添加Mn元素对CuCeOx/TiO2催化剂氧化NO活性的影响,使用扫描电镜观察催化剂表面结构。研究发现,Cu、Ce元素配合后的CuCeOx/TiO2催化剂氧化活性明显好于单独含Cu、Ce的催化剂,当Cu、Ce摩尔比为Cu:Ce=1∶2时,CuCeOx/TiO2催化剂氧化活性最好,在NO浓度500×10-6,O210%,空速为24 000 h-1,350℃时,NO氧化度为0.62;添加Mn元素可以提高CuCeOx/TiO2催化剂低温氧化活性,250℃时,MnCuCe/Ti-3和MnCuCe/Ti-5催化剂氧化度为0.53和0.69,300℃时,MnCuCe/Ti-3和MnCuCe/Ti-5催化剂氧化度均为0.76;此外,实验还研究了NO在MnCuCe/Ti-3催化剂上反应的动力学方程。     

强电离放电脱除NO的化学反应动力学模拟

强电离放电脱除NO是集化学、物理学和环境工程学为一体的交叉学科,其脱除过程本质上是等离子体中进行的一系列微观过程,难以通过实验进行直接研究。故通过建立强电离放电脱除模拟烟气中NO的化学模型并运用MATLAB对其进行数值模拟以探讨NO的去除机理。数值模拟结果表明,在800μs内产生大量·O和·OH,而仅产生少量·N,由此可知NO的去除主要是通过与·O和·OH的氧化反应生成HNO_3实现的,在脱除过程中NO先被氧化成NO_2,再进一步被转化成HNO_3。同时,通过实验验证了所建立模型的合理性。实验结果表明:随着NO初始浓度的增加,NO脱除效率逐渐下降;随着含氧量的增加,NO脱除效率显著增大。     

O_3氧化-SO_3~(2-)还原燃煤烟气脱硝

燃煤烟气同时脱硫脱硝是燃煤烟气污染治理技术研究与应用的趋势。提出利用臭氧注入到模拟烟气氧化NO生成NO_2,再利用NO_2氧化亚硫酸盐生成硫酸盐,同时NO_2被还原生成N2的工艺方法。研究了沿面放电法产生臭氧、臭氧氧化NO、NO_2在亚硫酸钠溶液中的转化和溶液中SO_2-4生成及影响因素。结果表明,臭氧投加量对NO氧化过程影响较大,当O_3/NO摩尔比为1.1时,烟气中NO脱除率达到90%;亚硫酸钠溶液中NO_2脱除率达到97%,且在吸收液温度小于80℃、pH小于10的条件下,NO_2脱除率基本保持不变;液相亚硫酸钠溶液中NO_2与SO_2-3离子之间氧化还原反应生成SO_2-4离子和N2是NO_2转化的主导反应。     

带CrO_3氧化管的库仑法测定NO_x总量

程祖良等建立了库仑法测定NO_2的方法。由于一般废气同时含有NO和NO_2,上述方法不能测定NOx总量。我们在库仑仪电解池前加一个CrO_3氧化管,预先将废气中的NO氧化成NO_2,然后将分析气样通入电解池进行测定。关于CrO_3氧化管氧化NO的应用虽已比较成熟,国内外也不少报导,但都是测定大气中NOx,NOx浓度较低时使用。对污染源中用CrO_3氧化管氧化NO的工作国内外都没