利用经验正交函数分解方法分析广州臭氧污染特征

广州市空气污染治理重点逐渐转向臭氧污染治理,理清臭氧污染特征是制定治理措施的基础。文章利用经验正交函数分解方法对2016-2018年广州市51个监测点的臭氧逐时浓度进行分解。分解得到的51个模态的解释方差均较小,反映出臭氧污染特征的复杂性。该文只分析头3大模态,累积解释方差贡献率32.7%。第一模态显示市区及南部地区臭氧为负距平值区,北部地区为正距平值区,反映的是臭氧和二氧化氮的"跷跷板"关系;第二模态显示广州南部为正距平值区,北部为负距平值区,中部为过渡区,反映的是南北地区受太阳辐射不同所导致的臭氧浓度差异;第三模态的时间系数存在明显的日变化和季节变化,空间分布反映的是城乡差异,反映的是城市热岛效应对臭氧浓度的影响。     

南京地区光化学污染特征及其变化趋势研究

以高浓度臭氧为主要特征的光化学污染是城市地区主要的大气污染问题之一。利用WRF-CALGRID空气质量模式系统模拟南京地区的光化学污染特征,结果显示前体物的浓度分布与污染物排放的情况较吻合,臭氧的高值区主要分布在城市的下风方向、源区浓度较低,白天臭氧的浓度普遍大于日平均浓度。利用WRF-CALGRID模拟减少35%前体物排放后臭氧浓度的变化,结果显示前体物浓度减小幅度与35%相差不大,减少NOx时臭氧增加、减少VOC时臭氧减少,说明南京城市区域多为VOC控制区;进一步通过光化产物指示因子分析,结果显示南京地区的指示因子数值小于敏感性过渡值,控制臭氧浓度要控制VOC的排放。利用WRF-CALGRID模拟未来气温增加条件下臭氧的变化,结果显示南京大部分地区浓度将增高1×10-9以上。城市光化学污染问题不容忽视。     

宝鸡市夏季臭氧及其前体物污染特征研究

采用宝鸡市2014年夏季臭氧相关监测数据对臭氧及其前体物污染特征进行研究。结果表明:多云导致的太阳辐射降低对臭氧浓度下降贡献40%,降水对臭氧浓度降低贡献55%。O3与NOx在辐射时段内呈一次负相关,相关系数为0.96,在无辐射时段无显著相关性。O3与CO在辐射时段呈二次线性负相关,相关系数为0.92,在无辐射时段呈二次线性正相关,相关系数为0.96。宝鸡市夏季CO/NOx比值为40.5。     

昆明市臭氧污染特征及与气象因子关系初步研究

对昆明市2014—2018年空气质量和臭氧(O3)污染特征进行了分析,并结合臭氧污染观测资料和气象条件,对昆明市臭氧浓度与气象因子相关性进行了初步研究。结果表明:昆明市空气质量总体逐渐变好,臭氧浓度整体呈上升趋势,春季和夏季臭氧污染比较明显;臭氧浓度春季高,秋冬季低,高值主要集中在3—5月;臭氧污染主要出现在3—8月,7月最高;臭氧浓度与太阳辐射、气温、大气低层温度垂直分布、风速等总体呈正相关,与气压、相对湿度总体呈负相关。     

珠海市不同前体物削减比例对臭氧的影响

基于2014年10月的气象场与排放源数据,使用三维空气质量模型,通过设置40种不同的区域NOx与VOCs减排情景,模拟了不同减排情景下珠海不同点位的臭氧浓度变化。总体而言,珠海市不同点位的臭氧与区域前体物减排的关系存在一定差别,表明珠海臭氧污染是区域性问题,但不同点位的臭氧对前体物排放的敏感性存在差别,东面的站点需要更大的削减量才能达到与西部站点相同的臭氧浓度下降率。VOCs∶NOx削减比率越大,珠海市臭氧浓度越容易下降。因此,要控制珠海的臭氧污染,应加大对珠三角区域VOCs的控制。     

基于主成分分析的上海春季近地面臭氧污染区域性特征研究

为研究上海春季近地面臭氧污染的区域性特征,对长三角地区55个城市国控站点及上海市54个城市监测站点2016年5月的臭氧监测网络数据进行主成分分析(Principal Component Analysis,PCA),并将分析结果与气象条件进行综合分析,结果表明,主成分分析在不同的空间尺度下可以解析出行为模式不同的臭氧生成及传输来源主成分,且在较大的空间尺度下可以解析出区域背景臭氧浓度.长三角地区春季区域臭氧特征复杂,存在9个主成分,第一主成分所能解释的背景臭氧浓度在68.8～154.7μg·m~(-3)之间,而上海市主成分解析结果较为集中,仅能解析出两个主成分,且第一主成分即可解释90.5%的臭氧.对比同时段长三角及上海市主成分分析解析结果,上海市春季臭氧污染主要受到来自海洋的东南风影响,高浓度臭氧污染的本地生成贡献显著.     

粤东北地区臭氧与前体物关系

选取梅州为粤东北地区代表城市,使用高阶去耦合直接法(High-order Decoupled Direct Method,HDDM)开展臭氧与前体物关系研究。一阶敏感性系数表明,在夏季,减少省外VOCs或NOx排放对梅州的臭氧污染控制都有利,梅州本地VOC排放的减少有利于降低臭氧浓度,但NOx的减排反而会加重臭氧污染水平,而省内其它城市排放的变化在大部分时候对梅州影响轻微。秋季,梅州本地的排放对梅州的臭氧影响最大,其次是外省的排放,广东省其它城市的影响轻微,减少省外或梅州市本地VOCs排放对梅州的臭氧污染控制都有利,省外NOx排放的减少在个别时候有利于降低臭氧浓度,个别时候会加重梅州臭氧污染,但梅州本地NOx的减排会加重臭氧污染水平。考虑二阶敏感性系数的臭氧与前体物排放变化曲线表明,粤东北地区的臭氧与外省前体物的排放或广东省其它城市前体物的排放呈现出高度的非线性关系。而梅州本地臭氧前体物的排放变化与臭氧浓度变化的关系较为线性。建议粤东北地区尽可能减少本地排放的VOCs以减轻臭氧的污染水平。     

中国城市群臭氧时空分布特征分析

为揭示我国主要城市群近地面臭氧的时空分布规律,使用空气质量监测网站发布的2019年243个城市共计1215个站点的臭氧浓度数据对中国正在稳步建设的19个城市群的臭氧时空分布特征进行分析,结果表明:臭氧污染高发期主要集中在夏季6、7月份,春末秋初次之,冬季基本不发生污染.城市群100μg/m³以上的臭氧浓度占比变化趋势大致表现为不规则的“V”和“W”两大类.2019年我国19个城市群可明显提取出北部和南部两个浓度分布高值中心,分别出现在夏季和秋季,夏季根据污染严重程度又可将高值中心划分为两个层级.城市群臭氧浓度分布具有空间自相关特性,夏季热点区域与北部高值中心重合,秋季则与南部高值中心位置一致,此时冷点区域面积达到最大.由于臭氧污染成因的复杂性,不能简单以现有城市群等级划分结果对其进行分级管理,需要根据实际分布情况对不同城市群制定相应污染防控措施.     

珠江三角洲PM_(2.5)和O_3复合污染过程的数值模拟

利用WRF-Chem模式对2014年10月27日珠江三角洲一次高浓度PM_(2.5)与O_3复合污染过程的特征和形成机理进行数值模拟研究.污染发生时,珠三角受中高层高压脊和低层高压系统搭配形成的静稳天气控制,扩散条件不利.在地面偏东风影响下,主要的污染区域为珠三角西部地区(包括肇庆南部、佛山以及江门北部).数值模式的结果表明,肇庆南部和江门北部的高臭氧浓度源自气相化学过程,佛山的高臭氧浓度则来源于物理过程.高臭氧浓度区属于VOCs控制区,中心城区输送的人为源VOCs和江门本地排放的生物源VOCs促进了臭氧生成.高PM_(2.5)浓度是由较高的起始浓度加上SO_2和NO_2的高转化率使二次无机盐大量生成造成的,其中硫酸盐浓度的增长主要来自局地生成,而硝酸盐浓度的升高则受区域输送影响较大.     

中国臭氧浓度的时空变化特征及分区

采用旋转经验正交函数(REOF)法分析了2016年中国338城市臭氧浓度的时空变化特征,根据2016年污染季节(5月至10月)的REOF分析结果,确定出10个具有明显同比变化的区域,不同区域间臭氧浓度的时间变化趋势彼此独立,受到当地地形因素、气象条件、光化学反应等因素的影响.10个区域中,除华南地区和青藏高原外其他地区2014年至2016年臭氧日最大8小时浓度(O3-8h)均呈上升趋势.臭氧分区受到地形地貌特征的影响较大,显示出地形和地貌对臭氧空间相关性的重要影响.黄淮平原、华北平原、长江中下游地区等3个人口稠密区域臭氧浓度较高,应该作为臭氧污染控制战略的重点区域.     

长江三角洲地区大气O3和PM10的区域污染特征模拟

以TRACE-P污染源资料及上海市地方排放清单为基础,采用Models-3/CMAQ环境空气质量模型和中尺度气象模式MM5,模拟研究了2001-01和2001-07长三角近地面二次污染物O₃及PM₁₀的浓度分布及输送状况,并以上海市国控点2001年冬、夏季各10 d的小时监测数据对模型进行了验证.验证结果显示,Models-3/CMAQ对O₃和PM₁₀的模拟结果与监测值的相关系数分别为0.77和0.52;一致性指数分别达到0.81和0.99.模型对O₃小时最高浓度的估算偏低27%,标准偏差为-3.1%;对PM₁₀小时平均浓度的估算偏低10%,标准偏差为46%.模型已具备再现和模拟长三角大气污染输送过程的能力,且误差落在可接受的范围之内.模拟结果显示,2001-07长三角区域16个主要城市中,有14个城市O₃小时最大浓度超过国家二级标准,高浓度O₃可覆盖苏南和浙北广大区域.2001-01泰州、扬州、南京、镇江、常州等城市受本地排放源和北部大气污染输送的影响显著,大气PM₁₀日均浓度超过PM₁₀国家二级标准.长三角地区环境空气质量与污染类型受大气污染传输与化学转化的影响十分明显.夏季太阳辐射较强时,南部城市排放的污染物常以二次污染物的形式影响下风向城市;太阳辐射较弱的情况下,则以一次污染物输送为主的形式影响周边地区.冬季长三角区域颗粒物污染总体水平较高,这与我国北方地区排放的颗粒物在西北风作用下向长三角输送造成的影响密切相关.长三角地区的大气污染已逐渐从局地转为区域问题.     

上海市NOx分布状况及其影响因素

以一种简易可靠的大气ＮＯｘ测量方法，大范围地调查了上海市区的ＮＯｘ浓度状况。结果表明，上海市ＮＯｘ浓度分面状况，在不同性质的街区，不同地段，不同道路之间，存在明显差异，居民区大气中ＮＯｘ的浓度可达到国家一级标准要求，但市区各道路网超标严重，平均是一级标准的１．７倍，道路网ＮＯｘ的分布总体呈东南低，北和西北高的梯次。影响城市ＮＯｘ浓度分布的主要因素有：交通、风力、地形、绿化等，在城市建设规划时，应充     

基于走航观测的长江三角洲地区大气污染特征及来源追踪

为了加强对长江三角洲地区大气污染分布特征和输送规律的认识,利用移动车载设备开展了不定期的走航观测,重点研究了2016-2018年冬季灰霾污染和春季光化学污染条件下长江三角洲地区的大气污染特征.结果表明,走航观测期间长江三角洲地区PM_2.5日均浓度为60~122 μg/m³,东部的常州、无锡一带,西部的合肥、芜湖地区,北部蚌埠、滁州一带,南部湖州、杭州地区的PM_2.5浓度较高,比其他地区高出20%~40%.O₃日均浓度水平为9~52 μg/m³,苏州、盐城、宣城与湖州地区浓度相对较高.运用FLEXPART_WRF模式,结合PM_2.5排放清单,分析了走航观测期间长江三角洲地区及沿线城市PM_2.5的潜在来源.结果发现,东风条件下,南通及上海地区为PM_2.5的潜在源区,北风条件下,连云港、盐城等地区贡献较大.运用FLEXPART前向轨迹计算模块,对一次污染个例过程进行了模拟,并利用走航观测结果进行了验证,发现模拟结果与走航观测结果的相关系数达到0.9.可见,长江三角洲地区存在区域性的PM_2.5和O₃污染,走航观测结合轨迹分析是追踪污染气团输送的有效手段.     

Biologically effective radiation of solar ultraviolet radiation and the depletion of stratospheric ozone

ＢｉｏｌｏｇｉｃａｌｌｙｅｆｆｅｃｔｉｖｅｒａｄｉａｔｉｏｎｏｆｓｏｌａｒｕｌｔｒａｖｉｏｌｅｔｒａｄｉａｔｉｏｎａｎｄｔｈｅｄｅｐｌｅｔｉｏｎｏｆｓｔｒａｔｏｓｐｈｅｒｉｃｏｚｏｎｅＷａｎｇＳｈａｏｂｉｎ；ＳｕＷｅｉｈａｎ（ＲｅｓｅａｒｃｈＣｅｎｔ...     

2013年夏季典型光化学污染过程中长三角典型城市O3来源识别

城市化、工业化、机动化的高速推进以及大气活性物质的大量排放,使得长江三角洲地区在夏秋季节面临严峻的以高浓度O3为典型特征的光化学污染问题.然而,O3与其前体物之间的高度非线性反应过程使得其来源识别变得十分复杂,因此针对高浓度O3的控制途径仍不清楚.本文以2013年7月长三角地区发生的一次持续时间长、波及范围广、强度高的高浓度O3污染过程为研究案例,基于CAMx空气质量数值模型中耦合的臭氧来源追踪方法(OSAT),采用物种示踪的方法对长三角3个代表性城市上海、苏州、杭州近地面O3的污染来源开展了模拟研究,探讨了4个源区(上海、浙北、苏南和长距离输送)、7类排放源(工业锅炉和窑炉、生产工艺过程、电厂、生活源、流动源、挥发源和天然源)对上海、苏州和杭州城区地面O3的浓度贡献.研究结果表明:长距离输送以及区域背景产生的O3约在20×10-9~40×10-9(体积分数)之间;加上上海及苏南、浙北地区排放的前体物在长三角城区地区二次生成O3,可使O3上升至40×10-9~100×10-9(体积分数)乃至更高.模拟时段内日间8 h O3浓度的地区贡献分析结果显示,长距离传输对于上海、苏州、杭州的浓度贡献分别为42.79%±10.17%、48.57%±9.97%和60.13%±7.11%;上海城区O3来源中,上海本地污染贡献平均为28.94%±8.49%,浙北地区贡献约19.83%±10.55%;苏州城区O3来源中,苏南地区贡献约26.41%±6.80%;杭州城区O3来源中,浙北地区贡献约29.56%±8.33%.从各受点日最大O3小时浓度贡献来看,长距离传输贡献比例显著下降(35.35%~58.04%),而本地污染贡献上升.区域各类污染源贡献分析结果表明,长三角地区对O3污染贡献最为突出的几类污染源分别是工业锅炉和窑炉(浓度贡献约18.4%~21.11%)、生产工艺过程(19.85%~28.46%)、流动源(21.30%~23.51%)、天然源(13.01%~17.07%)和电厂排放(7.08%~9.75%).研究结果表明,工业燃烧排放、生产工艺过程中产生的VOC排放以及流动源大气污染物排放,是造成长三角区域夏季高浓度O3的主要人为源.     

长三角区域城市间一次污染跨界影响

长三角城市群作为我国三大经济圈之一,高强度的能源消耗致使区域大气污染问题十分突出.为了定量弄清城市之间一次污染传输情况,以长三角15个城市的污染排放清单、MM5气象场为基础,利用CALPUFF空气质量模型,模拟测算了长三角区域内城市间一次污染跨界输送影响.结果显示,环太湖地区的上海、苏州、无锡和常州等地由于自身排放强度...     

长三角地区春季臭氧污染特征及其对冬小麦产量的影响

春季是长三角地区对流层O₃污染的高峰期之一,高浓度的O₃暴露会影响冬小麦生长导致减产.利用长三角地区各城市2014年春季逐时ρ（O₃）观测数据,研究了长三角地区春季O₃污染特征,并结合O₃暴露指数（M7指数和AOT40指数）和剂量-响应关系模型,详细评估了长三角地区O₃污染对冬小麦产量的影响.结果表明:长三角地区春季ρ（O₃）空间上总体呈南低北高的分布,长三角地区北部江苏和上海的ρ（O₃）明显高于南部的浙江地区,在浙江北部、江苏和上海等地区,整个春季日最大8 h ρ（O₃）平均值超过107 μg/m3,最高值出现在5月,超过128 μg/m3;一半以上的城市ρ（O₃）超标[超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》中8 h滑动平均ρ（O₃）的二级标准限值（160 μg/m3）]日数在10 d以上,其中南京和扬州超标日数最多,分别为27和20 d;相应地,O₃暴露指数也呈南低北高的分布,其中苏北地区O₃暴露指数最高,导致长三角地区平均冬小麦相对损失达5.7%（M7）~25.5%（AOT40）,造成的产量损失为7.85×105 t（M7）~4.49×106 t（AOT40）,其中,苏北地区为5.8%（M7）~25.9%（AOT40）,造成的产量损失为6.77×105 t（M7）~3.86×106 t（AOT40）,占长三角地区冬小麦产量损失的86%以上.研究显示,当前长三角地区O₃污染及其对冬小麦产量的影响已相当严重,特别是对苏北地区,而苏北地区是我国重要的冬小麦产地之一,因此,应当科学有效地治理O₃污染以缓解粮食安全问题.      

重庆大气中臭氧浓度变化及其前体物的相关性分析

臭氧是城市光化学烟雾的主要成分,同时也是重要的温室气体,因此臭氧污染已经成为城市空气质量的重要因素。利用近几年臭氧连续监测的数据,对臭氧的浓度变化特征进行了分析,并且对臭氧前体物（NOx、NOy、VOCs等）和气象因素作了相关性分析。结果表示臭氧浓度呈典型的季节性变化趋势,并且小时值变化出现明显的日变化规律,与太阳辐射强度成正相关;另外VOCs（挥发性有机物）与臭氧的变化规律基本一致,同时与NOx、NOy的浓度变化趋势存在较好的负相关性。     

南京城市下垫面变化对夏季臭氧浓度的影响研究

利用南京基准地面气象站1951~2010年的气象数据分析南京气象要素的长期变化,利用2007年南京草场门大气污染物监测数据探讨O3同气象要素之间关系并分析气象要素改变对污染的可能影响,结合WRF-CALGRID模式基于2008年7月的情景模拟研究1990年代以后南京城市下垫面变化对气象要素变化的贡献,并分析其对O3浓度的影响.结果显示,南京气温呈现增长趋势,平均风速、大气湿度、日照时数呈现降低趋势.气温与O3浓度呈一定的正相关关系、较小的风速和相对湿度有利于O3的生成.城市下垫面的增加使得南京城区气温增高超过1℃、风速减小0.4m/s、湿度下降0.5g/kg、混合层高度增加100m.气象要素的改变使地面NOx浓度减小,最大减小量超过6×10-9.对O3浓度的影响有增有减,南京市北部、西部增加,增加量超过2×10-9,主要受温度增加、风速减小以及NO的垂直输送影响;主城区的南部、东部O3浓度减小,减少量1×10-9~3×10-9,主要受混合层高度增加的影响.