粤东北地区臭氧与前体物关系

选取梅州为粤东北地区代表城市,使用高阶去耦合直接法(High-order Decoupled Direct Method,HDDM)开展臭氧与前体物关系研究。一阶敏感性系数表明,在夏季,减少省外VOCs或NOx排放对梅州的臭氧污染控制都有利,梅州本地VOC排放的减少有利于降低臭氧浓度,但NOx的减排反而会加重臭氧污染水平,而省内其它城市排放的变化在大部分时候对梅州影响轻微。秋季,梅州本地的排放对梅州的臭氧影响最大,其次是外省的排放,广东省其它城市的影响轻微,减少省外或梅州市本地VOCs排放对梅州的臭氧污染控制都有利,省外NOx排放的减少在个别时候有利于降低臭氧浓度,个别时候会加重梅州臭氧污染,但梅州本地NOx的减排会加重臭氧污染水平。考虑二阶敏感性系数的臭氧与前体物排放变化曲线表明,粤东北地区的臭氧与外省前体物的排放或广东省其它城市前体物的排放呈现出高度的非线性关系。而梅州本地臭氧前体物的排放变化与臭氧浓度变化的关系较为线性。建议粤东北地区尽可能减少本地排放的VOCs以减轻臭氧的污染水平。     

中国自然背景地区臭氧浓度时空变化特征分析

为揭示中国自然背景地区臭氧浓度变化特征,并以其为自然背景值指导人为活动导致的臭氧污染控制工作,该研究通过汇总统计中国15个典型自然背景地区与337个地级及以上城市2016—2020年环境空气臭氧自动监测数据,比较分析中国自然背景地区臭氧浓度的年度、季节、日内变化规律与空间分布规律. 结果表明:2016—2020年,中国自然背景地区臭氧年均浓度明显高于城市区域,但臭氧日最大8小时平均浓度的第90百分位数(简称“臭氧年90百分位浓度”)明显低于城市,自然背景地区和城市区域臭氧年均浓度同步快速提升,年均增长分别为1.5和2.0 μg/m3. 中国自然背景地区臭氧浓度季节性变化规律与城市区域存在较大差异,自然背景地区臭氧平均浓度最高值出现在春季,夏、秋、冬三季臭氧平均浓度差异不明显,与东亚环太平洋背景地区臭氧浓度季节性变化规律(春季最高、夏季最低)存在明显差异. 部分自然背景地区受人为活动排放的影响较小,臭氧浓度不存在明显的日内峰谷差,全天臭氧浓度基本保持相同水平;部分自然背景地区可能受邻近城市人为活动排放的臭氧前体物影响,臭氧浓度日内变化规律与邻近城市较为一致,存在明显的日内峰谷差. 研究显示,中国自然背景地区臭氧浓度变化规律与城市区域存在显著差异,臭氧浓度年均值升高迅速,部分自然背景地区臭氧浓度变化规律可能受邻近城市人为活动排放的臭氧前体物传输的影响.      

广东省臭氧污染特征及其来源解析研究

使用广东省近年大范围长期连续臭氧观测数据分析了珠三角与广东省的臭氧污染特征,并使用NAQPMS模型研究了广东省与典型城市不同季节的臭氧来源情况.结果表明:2014—2016年广东省的臭氧污染局部在改善.珠三角的臭氧浓度水平总体高于粤东西北地区,广东省臭氧总体上呈现出珠三角中南部和粤东东部部分地区较高、粤西污染相对较轻的分布态势.广东省的臭氧夏秋季浓度较高,冬春季浓度较低.广东省臭氧主要来源于本地排放,夏季占比为57%,其余季节约占40%,臭氧的跨省输送特征明显.珠三角西南部春夏季臭氧本地贡献约为50%,但秋冬季仅占19%~28%.若要减轻广东的臭氧污染,建议实施臭氧消峰行动,即在夏秋季节严控珠三角地区的臭氧前体物排放,特别是珠三角中部广州、佛山与东莞等城市的排放要重点控制.同时,强化粤东西北地区与周边省份的协同减排.     

徐州市臭氧污染特征及前体物协同控制策略分析

近年来大气臭氧污染问题凸显,但臭氧前体物及其效应复杂,控制难度大.为探究徐州市臭氧污染特征,掌握臭氧前体物的作用机理,实现多种前体物协同优化控制,本研究基于国控点、省控站点、网格点2018—2021年及2022年4—6月的多要素监测数据进行了全面剖析及减排效应模拟.结果表明：(1)徐州市复合污染变化特征表现为PM_2.5波动下降,臭氧污染整体逐年加重的趋势,臭氧作为首要污染物出现时间提前、时间持续变长,以臭氧为首要污染物的超标天数已超过PM_2.5;(2)根据臭氧小时变化特征,其日变化呈“单峰型”,臭氧2022年6月峰值时间较2018—2021年6月推后1 h,不同臭氧浓度下源排放强度和光化学反应对臭氧的影响显著,高温时臭氧前体物VOCs浓度明显高于平均值;(3)基于观测的模型(Observation-Based Model, OBM)模拟结果显示,单独减排NO_x或VOCs降低臭氧污染难度较大,在徐州地区VOCs与NO_x的削减比例不低于1.8∶1才能达到臭氧前体物协同控制的效果;(4)在当前VOCs来源...     

武汉军运会前后臭氧及其前体物的特征和来源

利用湖北省超级站2019年10~11月的臭氧、NO_x(=NO+NO₂)和102种VOCs物质的小时数据分析了军运会期间臭氧污染变化;基于DSMACC箱型模式模拟不同VOCs和NO_x浓度下臭氧的光化学生成敏感性;采用PMF模型对前体物VOCs进行源解析,并估算不同源类的臭氧生成潜势.结果显示,军运会保障前臭氧日最大8小时浓度(最大MDA8:219.51μg/m³)超过国家二级标准,保障期臭氧MDA8浓度(135.11μg/m³)明显下降,保障后浓度回升(140.98μg/m³).军运会保障前中期臭氧浓度的差异受气象条件影响更明显,而保障后臭氧浓度的上升主要是因为前体物浓度的大幅增加.根据DSMACC模拟的EKMA曲线,武汉市军运会期间臭氧的光化学生成主要受VOCs浓度变化的影响.进一步对VOCs进行源解析,结果显示,保障前VOCs对臭氧生成贡献较大的源类是燃烧源、石油化工和机动车,分别占23.0%、22.8%和22.5%;保障期间VOCs的主要来源是机动车(38.4%)和燃烧源(25.5%);保障后则主要是石油化工(32.6%)和燃料挥发(25.7%).三个阶段对比发现,军运会的保障方案对石油化工源减排效果明显,但对机动车和燃烧源排放的限制效果并不显著.武汉市应该更注重对燃烧、燃料挥发和机动车排放的治理.     

深圳市夏季臭氧污染研究

以2009年8月为例分析了深圳市夏季臭氧污染情况及污染气象特征,基于二维空气质量模式对臭氧污染控制进行数值模拟. 结果表明:深圳市８月各监测点均存在臭氧超标现象,污染形势严峻;副热带高压控制和热带气旋外围下沉气流是造成夏季出现高浓度臭氧的主要天气过程,此时大气边界层混合层高度在500～800 m,且近地面风速约在5 ms以内,不利于污染物扩散;臭氧的生成受前体物挥发性有机物(VOC)和氮氧化物(NO_x)排放的共同影响,其中VOC排放的影响较大,深圳市臭氧控制应以降低VOC排放量为重点,模拟得出对VOC和NO_x按25∶1～40∶1的比例协同减排可有效降低臭氧污染.      

不同人为源排放对珠江三角洲地区O3生成贡献的数值模拟

利用改进的二维欧拉空气质量模式对珠江三角洲地区不同类型人为源排放对该区域臭氧生成的贡献进行了模拟研究.结果表明,珠江三角洲区域臭氧生成受VOCs排放控制,流动源排放VOC最多,对臭氧生成的贡献也最大,分别占臭氧最大小时浓度和平均小时浓度的44%和67%;其次是溶剂和油漆挥发的贡献.点源和面源排放VOC较少,但排放NOx量大,二者对臭氧生成影响是负的.控制所有类型人为源排放,珠江三角洲区域臭氧日均浓度和最大浓度将分别减少78%和90%.模拟结果还显示,受气象场和光化学反应共同影响,珠江三角洲南部区域是臭氧浓度高值区.     

杭州市夏季臭氧污染特征及一次污染过程分析

文章利用2016-2021年杭州市环境空气质量国控监测站点及杭州光化学网站点监测数据,分析杭州夏季臭氧浓度变化特征,并结合气象资料分析一次臭氧典型污染过程。研究表明,杭州市夏季臭氧污染严重,6月超标天数要高于7月和8月,夏季臭氧浓度日变化呈现“单峰型”,8月平均臭氧日变化的峰值要略高于6月和7月。2021年6月5-9日杭州市出现的一次中度污染的臭氧污染过程,主要是在不利气象条件以及较高浓度前体物影响下的本地生成,而6月7日在本地生成之外,还受到东北方向城市区域的污染传输影响。     

东北地区-大连臭氧浓度分布与影响因素研究

随着经济社会的发展,人们对环境质量更加重视,光化学烟雾成为影响城市环境空气质量的重要因素。利用东北地区大连市全年臭氧监测的时间浓度,对臭氧污染的浓度分布特征,时间以及季节变化特征进行了分析。结果表明:臭氧浓度变化受太阳辐射强度和气温的影响明显,呈单峰型变化,臭氧浓度季节变化趋势明显。春、夏季节臭氧浓度较高,秋季臭氧浓度次之,臭氧与大气中的NO、NO2、CO、VOCs等前体物的浓度、太阳辐射的强度以及CO的浓度都有不同程度的相关性。     

天然源排放碳氢化合物对广州地区光化学污染的影响

运用二维网格模式模拟天然源排放碳氢化合物对广州地区光化学污染的影响．结果表明,天然源排放碳氢化合物的减少直接引起臭氧浓度的减少．当天然源碳氢化合物排放量为零,臭氧平均浓度将减少51.0％;当人为源碳氢化合物排放量为零,臭氧平均浓度将减少34.4％．尽管模拟区内天然源碳氢化合物所占比例（45.7％）比人为源所占比例（54.3％）略小,但天然源碳氢化合物对臭氧浓度的影响却比人为源大．在广州地区东北部,天然源碳氢化合物对臭氧浓度起主要作用;在广州地区南部,人为源碳氢化合物对臭氧浓度起主要作用     

泰安市大气臭氧污染特征及敏感性分析

2018年5～7月对泰安市城区站点的臭氧及前体物进行在线监测,并基于特征比值法和光化学模型分析了臭氧及前体物的污染特征及臭氧生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间泰安市正遭受较为严重的臭氧(O_3)污染,臭氧浓度的日变化呈典型的单峰型变化,15:00左右出现最高值,氮氧化物(NO_x)和VOCs的日变化趋势整体呈现夜间高白天低的变化特征.由O_3生成效率(OPE)、VOCs/NO_x和H_2O_2/NO_z特征比值法及基于EKMA曲线的方法均得出观测期间泰安市大气O_3光化学生成偏向于NO_x敏感区及过渡区,削减NO_x和VOCs均对O_3生成具有控制作用.同时基于EKMA曲线的方法还得出在O_3前体物浓度减排时按照丙烯等效浓度(PE)与NO_x浓度比值为8∶3进行VOCs(PE)和NO_x削减可以达到O_3浓度控制的最佳效果.     

珠江三角洲大气环境VOCs的时空分布特征

在珠江三角洲地区的 8个大气功能区观测点、5个主导风向加强观测点和 3个不同高度监测点进行了为期 1年以上的观测 ,采用美国环保局TO15方法定性并定量分析了 5 5种臭氧前体物 (NMHCs)和 6 2种有毒挥发性有机化合物 (ToxicVOCs) ,系统研究了该地区大气VOC的组成特征及其时空分布规律 .结果发现 ,各大气功能区VOC的浓度水平和组成特征差别明显 ,珠江三角洲大气VOCs呈现区域性污染特征 ;广州市区始终具有最高的VOC浓度水平 ,夏季、冬季其下风向地区的VOC浓度呈现出明显的空间变化规律 ;夏季的NMHC及单环芳香烃的浓度均为全年最高 ,VOC各组分表现出并不相同的日变化和季节变化特征 ;城市近地面VOC主要受机动车排放的影响 ,而越往高空 ,一次污染物去除与二次污染物的影响显得突出和显著     

珠海市不同前体物削减比例对臭氧的影响

基于2014年10月的气象场与排放源数据,使用三维空气质量模型,通过设置40种不同的区域NOx与VOCs减排情景,模拟了不同减排情景下珠海不同点位的臭氧浓度变化。总体而言,珠海市不同点位的臭氧与区域前体物减排的关系存在一定差别,表明珠海臭氧污染是区域性问题,但不同点位的臭氧对前体物排放的敏感性存在差别,东面的站点需要更大的削减量才能达到与西部站点相同的臭氧浓度下降率。VOCs∶NOx削减比率越大,珠海市臭氧浓度越容易下降。因此,要控制珠海的臭氧污染,应加大对珠三角区域VOCs的控制。     

上海市郊春季臭氧及其前体物观测研究

利用上海市郊金山环境监测站沿海站点2007年春季的逐时臭氧浓度及其前体物的观测数据,分析了臭氧浓度的时间变化规律,以及海风和陆风对臭氧和其前体物(NO、NO2和CO)浓度的影响.结果表明,臭氧浓度总体较高,共有10日出现臭氧浓度超标,表现出了比较明显的春季高峰现象;臭氧浓度的日变化表现出了受污染地区的典型特征,而NO和...     

北京城区臭氧日变化特征及与前体物的相关性分析

对2012年12月至2013年11月北京城区12个自动空气监测子站的臭氧及其前体物的浓度进行了分析,探讨北京城区臭氧浓度的日变化特征以及与前体物的关系.研究发现,北京市城区臭氧在5~8月份维持相对较高浓度,其他月份则较低.臭氧浓度呈现单峰型分布,基本在15:00、16:00达到峰值;同时臭氧呈现较明显的“周末效应”,即周末臭氧浓度高于工作日浓度. CO、NO、NO2和NOx等前体物多呈现双峰型分布,与O3均呈显著的负相关性,相关性在夏季较低.通过大气氧化剂OX和NOx的拟合方程发现,冬季北京市城区OX在白天受区域O3影响相对较大,在夜间受局地NOx污染影响相对较大.计算了在理想情况下的城区NO2光解速率,春季、夏季、秋季和冬季的平均值分别为0.180,0.209,0.169,0.149min-1.在白天臭氧的高浓度时段城区O3、NO和NO2体现出近似光化学平衡态的特征.     

基于前体物多情景排放的兰州市2030年夏季臭氧预测

近年来,兰州市夏季臭氧污染问题日渐凸显,已成为影响当地环境空气质量达标的首要污染因子和制约环境空气质量持续改善的突出短板.解决臭氧污染问题需结合城市经济发展的实际情况定量评估前体物减排量并提出切实可行的减排对策,为环境管理的中长期规划提供科学依据.在2015年本地排放清单的基础上,通过情景分析法预测了兰州市2030年3种梯度城市发展与污染控制情景下臭氧的两类主要前体物氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）的排放量,利用WRF-Chem模型对不同情景下的2030年夏季臭氧污染程度进行了数值模拟,分析了臭氧浓度与生成敏感性的时空变化情况,并提出了兰州市臭氧前体物的总量控制参考和针对不同行政区的减排对策建议.结果表明,3种不同的城市发展与污染控制情景下兰州市2030年NO_x排放量为4.57×10⁴～12.14×10⁴ t, VOCs排放量为5.30×10⁴～7.69×10⁴ t, NO_x排放可通过调整能源结构,加强末端治理和限制机动车...     

2013 — 2016年西安市臭氧时空变化特性与影响因素

臭氧污染主要是由前体物氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOC）的过量排放引起的,通过NO_x/?SO₂的比值可得知西安地区已经受到了光化学烟雾型污染的影响,大气中臭氧含量与NO_x的含量相关性较高;西安13个站点的8小时平均浓度分布变化大体可分为单峰变化和持续递减类型,浓度主要集中在0?—?90 μg???m^?3,不同站点臭氧含量相差较大;2013?—?2016年,高新西区臭氧超标天数最多,为146天,是超标天数最少的兴庆小区的2倍多。高浓度臭氧主要出现在高温度、低湿度、实时风向为东南风或南风的天气。此外,治理臭氧污染必须限制机动车尾气排放,同时研究表明来自秦岭的植物VOC对于西安臭氧浓度影响很大。     

广州市臭氧污染溯源:基于拉格朗日光化学轨迹模型的案例分析

分析了2018年10月初广州市一次为期6 d的臭氧污染事件,利用拉格朗日光化学轨迹模型对广州市的臭氧污染进行了溯源分析,量化了不同区域对臭氧污染的贡献,评估了重点排放区域不同行业和不同前体物减排对臭氧污染控制的效果.结果表明,本次污染事件期间,日最大8 h臭氧均值均超过160 μg·m^-3,最高达271 μg·m^-3,氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）的平均浓度为（77.7±42.8）μg·m^-3和（71.9±56.2）μg·m^-3.芳香烃和烯烃是主要的VOCs反应活性物种,分别贡献了38%和30%的·OH反应活性以及51%和16%的臭氧生成潜势.本次臭氧污染事件主要受3类气团输送影响,3类气团中的高排放区域分别为广东省外、广东省内和广州市本地,在高排放区域中臭氧生成均受VOCs控制.途经区域前体物减排的敏感性分析表明,减排VOCs对于降低臭氧浓度的效果优于减排NO_x.在100%减排情况下控制高排放区域的交通源排放对广州市臭氧控制的效果（臭氧降低14.6%~21.0%）高于控制工业（8.4%~15.3%）、电厂（0.9%~6.2%）和民用源（2.3%~4.7%）的排放,但单独控制交通源在小于90%减排比例下对臭氧污染控制的效果并不显著（<10%）.此外,珠江三角洲地区的生物源排放也对臭氧生成有重要贡献,在模型中关闭生物源排放后,广州市臭氧浓度降低6%~19%.本研究证实了拉格朗日光化学轨迹模型在区域臭氧污染溯源的应用效果,并为广州市臭氧污染的区域协同控制提供了对策建议.     

西安市加油站挥发性有机物排放及其影响的数值模拟研究

目前,挥发性有机物（VOC）对臭氧等大气污染的贡献持续受到关注,各地陆续出台包括限制加油站排放在内的VOC管控举措.西安市作为汾渭平原特大城市,机动车保有量大、加油需求量大,加油站排放的VOC污染不容忽视.为更科学地了解加油站VOC排放对臭氧、二次有机气溶胶的影响,为加油站管控和治理方案提供科学依据,本文在调研的基础上结合稀疏矩阵排放模型SMOKE构建了网格化的西安市加油站VOC排放源,并采用空气质量模式WRF-CAMx敏感性数值模拟试验研究了加油站VOC排放对夏季臭氧、二次有机气溶胶浓度的影响.结果表明：（1）考虑加油站VOC排放后,敏感性控制试验所模拟的2018年7月臭氧（O₃）、二次有机气溶胶（SOA）浓度略高于无加油站VOC排放的基准情景试验模拟结果;（2）与基准情景试验类似,考虑加油站VOC排放控制试验模拟的2018年7月O₃浓度日变化呈单峰型分布特征;二次有机气溶胶（SOA）浓度的日变化特征为上午浓度较高且出现浓度峰值,而下午浓度水平整体降低,在晚上浓度又逐渐攀升;（3）敏感性数值试验结果表明,仅考虑西安市加油站排放VOC对空气质...     

2006~2019年珠三角地区臭氧污染趋势

研究基于2006~2019年粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络数据,利用Mann-Kendall检验法和Sen斜率法等统计方法计算了珠三角不同区域臭氧年际变化情况,并分析了变化的原因.结果表明：①2006~2019年珠三角平均臭氧浓度上升趋势显著（P<0.05）,平均增长速率为0.80 μg·（m³·a）^-1.2016年之后,臭氧平均增长速率为2.08 μg·（m³·a）^-1,臭氧浓度增速加快.②珠三角臭氧浓度变化趋势有明显的空间差异和季节差异.中部地区臭氧年均浓度增加趋势显著,外围区域臭氧增加趋势不显著;臭氧增加趋势主要集中在夏季,其他季节变化趋势不显著.③珠三角臭氧变化趋势是由前体物和气象条件共同造成的,特别与NO_x的浓度变化密切相关.2006~2019年珠三角中部区域NO₂浓度明显下降,滴定效应减弱导致臭氧浓度增加;边缘地区NO₂浓度变化较小,臭氧浓度未发生明显的改变.④随着前体物浓度的变化,珠三角臭氧生成敏感区的特征正在发生改变,VOCs控制区面积不断减少,协同控制区和NO_x控制区面积逐渐增加,区域臭氧污染防治需要加强对前体物的协同控制.