河南省优先控制人为源VOCs关键物种及来源识别

为了解河南省人为源挥发性有机物(VOCs)的排放特征,识别以臭氧(O₃)污染治理为目的的关键VOCs物种及其排放源,以五大类人为源活动水平数据为基础,采用排放因子法建立了2019年河南省县级人为源VOCs组分化排放清单,并利用最大增量反应活性(MIR)估算其臭氧生成潜势(OFP),基于OFP识别O₃污染治理的关键VOCs物种及其排放源.结果表明：(1)河南省2019年人为源VOCs排放总量为175.62×10⁴ t,其中工艺过程源、移动源、生物质燃烧源、溶剂使用源和化石燃料燃烧源对VOCs排放总量的贡献率分别为28.6%、25.2%、20.8%、19.1%和6.3%.(2)空间分布显示,以郑州市为中心的豫北排放量远高于豫南,呈“一高三低”的空间分布特点,郑州市排放量最高,其排放量为27.7×104 t,漯河市、三门峡市和鹤壁市排放量最低,其排放量均小于5.0×10⁴ t.(3)芳香烃是排放量最高的化学组分,其排放量为47.5×10⁴ t,其次为烷烃(46.3×10^4<...     

天津市“十三五”期间PM2.5减排效果评估

为了解“十三五”期间天津市PM_2.5减排效果,基于2015～2020年不同大气污染治理措施的减排量核算结果,利用空气质量模型和高时空分辨率PM_2.5监测数据,对“十三五”期间天津市PM_2.减排效果进行分析.结果表明,2015～2020年,天津市SO₂、 NO_x、 VOCs和PM_2.5的排放量分别减少4.77×10⁴、 6.20×10⁴、 5.37×10⁴和3.53×10⁴t,其中工艺过程、散煤和电力治理对SO₂的减排贡献大,工艺过程、电力和钢铁治理对NO_x的减排贡献大,工艺过程对VOCs的减排贡献最大,工艺过程、散煤和钢铁治理对PM_2.5的减排贡献大.“十三五”期间天津市PM_2.5浓度平均值、污染天数和重污染天数明显下降,分别较2015年下降31.4%、 51.2%和60.0%;与前...     

京津冀地区非道路机械清单建立与政策情景分析

非道路机械是大气污染物的重要来源,已经逐渐引起了人们的关注.本研究旨在建立2020年京津冀地区典型非道路机械排放清单,分析排放控制政策和成本.结果表明：2020年京津冀地区典型非道路机械CO、HC、NO_x、PM_2.5、SO₂的排放量分别为286.96×10³、232.17×10³、364.30×10³、34.15×10³、4.14×10³ t.农业机械的排放量明显大于建筑机械的排放量,约占总量的46.36%～91.62%.在综合情景(IS)下,2030年CO、HC、NO_x、PM_2.5、SO₂的排放量与2020年基准情景(BAU)相比分别增加了-54.16%、-33.76%、-42.46%、-54.07%、-10.37%.在单一控制措施下,更新排放标准(UES)对5种污染物的减排效果最好,淘汰老旧非道路机械(CIV)对NO_x和P...     

徐州市臭氧污染特征及前体物协同控制策略分析

近年来大气臭氧污染问题凸显,但臭氧前体物及其效应复杂,控制难度大.为探究徐州市臭氧污染特征,掌握臭氧前体物的作用机理,实现多种前体物协同优化控制,本研究基于国控点、省控站点、网格点2018—2021年及2022年4—6月的多要素监测数据进行了全面剖析及减排效应模拟.结果表明：(1)徐州市复合污染变化特征表现为PM_2.5波动下降,臭氧污染整体逐年加重的趋势,臭氧作为首要污染物出现时间提前、时间持续变长,以臭氧为首要污染物的超标天数已超过PM_2.5;(2)根据臭氧小时变化特征,其日变化呈“单峰型”,臭氧2022年6月峰值时间较2018—2021年6月推后1 h,不同臭氧浓度下源排放强度和光化学反应对臭氧的影响显著,高温时臭氧前体物VOCs浓度明显高于平均值;(3)基于观测的模型(Observation-Based Model, OBM)模拟结果显示,单独减排NO_x或VOCs降低臭氧污染难度较大,在徐州地区VOCs与NO_x的削减比例不低于1.8∶1才能达到臭氧前体物协同控制的效果;(4)在当前VOCs来源...     

黄河三角洲典型城市夏季臭氧污染特征与敏感性分析

为探究黄河三角洲代表性城市东营市夏季环境空气臭氧(O₃)污染成因,利用2021年6月东营市大气超级站监测数据与基于观测的化学盒子模型(OBM),较为全面地分析了O₃污染特征与O₃生成敏感性机制,并开展了前体物减排效果评估. 结果表明:①2021年6月东营市O₃污染较严重,O₃污染天〔日最大8 h平均O₃浓度值(MDA8-O₃)≥160 μg/m3〕占比达50.0%,MDA8-O₃、挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)浓度平均值较非污染天分别升高70.0%、10.4%和7.6%. ②O₃污染天呈高温、低湿的特点,O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强. ③基于本地化的O₃生成潜势计算表明,与非污染天相比,污染天异戊二烯、乙烯和甲苯对O₃生成潜势的贡献分别增加了114.3%、68.6%和38.2%. ④污染天O₃本地净生成速率明显升高. O₃生成处于VOCs-NO_x协同控制区,减少VOCs和NO_x排放均可有效降低O₃生成. 研究显示,现阶段东营市应实施VOCs/NO_x协同减排比例大于或等于1∶1的减排策略,污染天(尤其是夜间)应加大NO_x及VOCs减排力度,减轻污染天温度升高及植物源排放增加等不可控因素对O₃污染的影响.      

2019年7月石家庄市O3生成敏感性及控制策略解析

基于石家庄市2019年7月近地面污染物和气象观测数据,分析夏季O₃污染状况及其影响因素;结合WRF-CMAQ模式和O₃浓度等值线（EKMA曲线）,探究不同区域O₃-VOCs-NO_x的非线性响应关系,旨在探究最佳的前体物减排方案.结果表明,观测期间,石家庄市市区MDA8 O₃超标率高达70.9%.污染天期间,伴随着高温、低湿、小风,且以南风和东南风为主.石家庄市市区属于VOCs控制区,郊县为NO_x和VOCs协同控制区.在臭氧污染时段,市区在仅削减NO_x排放,且削减比例超过50%时,持续减排NO_x使得O₃浓度呈逐渐下降趋势.在非臭氧日时段,市区在VOCs和NO_x的削减比例大于1倍时,O₃浓度才不会出现反弹.对于市区应考虑以仅削减VOCs为先;对于郊县区域而言,不同的NO_x和VOCs削减比例下,O₃浓度均会下降...     

典型热带海滨城市臭氧污染特征与成因分析

为深入探究典型热带海滨城市环境空气臭氧(O₃)污染特征与成因,于2019年6～10月在海南省海口市城区站点开展O₃及其前体物观测实验,较为全面地分析了O₃污染特征,基于观测的模型(OBM)识别了O₃生成控制区,分析了O₃前体物敏感性,并开展了O₃前体物减排效果评估.结果表明：(1)海口市O₃污染主要出现在9月和10月,观测期间O₃日最大8h滑动平均值范围为39～190μg·m^-3,O₃日变化呈单峰型,于14:00左右达到峰值.(2)海口市超标日NO_x和VOCs浓度高于达标日,前体物浓度的升高是导致O₃污染的内在因素,同时O₃污染受区域传输影响,污染物主要来自于海口市东北部地区.(3)海口市O₃生成处于VOCs和NO_x协同控制区.9～10月O₃     

降低长三角地区O3暴露风险的前体物减排路径优化研究

O₃污染的防治需要在分析O₃人群暴露风险特征的基础上,对前体物的减排路径进行优化.长三角地区是我国O₃浓度高、暴露风险大、前体物排放集中的地区之一,其减排路径的优化分析对于全国而言具有借鉴意义.本文以GB 3095—2012《环境空气质量标准》中O₃浓度二级标准限值(160μg/m³)为目标,基于长三角地区的人群暴露风险探讨了不同减排路径下的O₃污染控制效果.首先,运用WRF-CAMx模型,依据不同的NO_x和VOCs减排率模拟了121种减排情景作为基础数据集,引入响应曲面模型(RSM)来划分长三角地区不同城市的控制区类型,并结合人口暴露风险指数来评价O₃暴露的风险程度,将中高暴露风险地区与控制区耦合,设置HN区(NO_x控制区中的O₃暴露中高风险城市)和HV区(VOCs控制区中的O₃暴露中高风险城市);其次,设置了7条不同的NO_x     

京津冀地区NOx和VOCs协同减排成本及减排策略研究

京津冀地区细颗粒物(PM_2.5)浓度改善速度放缓,而臭氧(O₃)污染不断加剧,PM_2.5和O₃的协同控制对于京津冀地区空气质量持续改善十分关键且紧迫. 通过构建京津冀地区城市层面可计算一般均衡模型(CGE),模拟了PM_2.5和O₃的共同前体物—NO_x和VOCs的边际减排成本曲线,进而构建了京津冀地区PM_2.5和O₃协同控制评估模型,确定了在不同空气质量目标下减排成本最小的NO_x和VOCs协同减排方案. 结果表明:减排成本最小的情景下,京津冀各城市PM_2.5和O₃浓度达到《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准限值时;NO_x和VOCs的排放量需较2017年分别降低25%~67%和22%~60%,需要投入的总减排成本为992.9×108元. 研究显示,基于京津冀地区城市政策仿真平台构建的PM_2.5和O₃协同控制评估模型,可为京津冀地区PM_2.5和O₃协同控制方案的制定提供参考.      

聊城市2020年大气污染物排放清单与空间分布特征研究

为准确掌握聊城市大气污染物排放情况，加强大气污染管控，本文采用“自上而下”与“自下而上”相结合的方法建立了聊城市2020年大气污染物排放清单.结果显示，2020年聊城市SO₂、NO_x、CO、VOCs、NH₃、PM₁₀、PM_2.5、BC、OC排放量分别为11.70×10³、61.28×10³、285.19×10³、28.43×10³、66.87×10³、47.83×10³、17.15×10³、0.751×10³、1.07×10³ t.其中，SO₂最大排放源为化石燃料固定燃烧源(64.96%)，移动源为NO_x排放第一大源(71.27%),CO排放主要来源于工艺过程源(45.71%)和化石燃料固定燃烧源(32.88%),VOCs的主要排放源为溶剂...     

深圳市2022年春季新冠疫情管控期间空气质量分析

短期减排是我国城市应对大气污染事件的重要应急管控手段,但短期减排的效益尚未得到完善分析.2022年3月14～20日,广东省深圳市为抑制新冠疫情传播实施了全市管控,为评估短期减排对华南城市春季空气质量的影响提供独特机会.结合深圳市高精度环境空气质量监测与气象观测等多源数据,分析了深圳市管控期间前后的空气质量变化.此次管控前和管控期中均有部分日期天气形势静稳,局地污染水平主要反映本地排放,有利于分析本地减排的影响.观测与WRF-GC区域化学模拟都表明,与珠三角周边城市相比,深圳市管控期间由于市内交通源排放显著减少,深圳市二氧化氮(NO₂)浓度降低(-26±9.5)%,可吸入颗粒物(PM₁₀)浓度降低(-28±6.4)%,细颗粒物(PM_2.5)浓度降低(-20±8.2)%,但臭氧(O₃)浓度无显著变化[(-1.0±6.5)%].TROPOMI卫星观测的甲醛和二氧化氮柱浓度数据对比表明,2022年春季珠三角臭氧光化学主要受挥发性有机物(VOCs)浓度控制,对氮氧化物浓度降低不敏感,反而可能因氮氧化物对臭氧滴...     

兰州盆地人为源大气污染物网格化排放清单及其空间分布特征

基于所搜集的兰州盆地各类人为污染源排放大气污染物的活动水平数据及其排放因子,采用"自下而上"的方法建立了2009年兰州盆地(石油化工城市)1 km×1 km的7种(类)大气污染物网格化排放清单,并对其来源和空间分布特征进行了分析研究.结果显示:2009年兰州盆地NOx、SO_2、VOCs、CO、PM_(10)、PM_(2.5)和NH3的排放总量分别为1.2×10~5、8.8×10~4、4.3×10~4、4.1×10~5、9.6×10~4、4.2×10~4和1.4×10~4t;工业燃烧排放是兰州盆地NO_x和SO_2的主要贡献源,分别占其总排放量的85.70%和52.55%;工业非燃烧过程排放是VOCs的最大贡献源,占总排放量的81.25%;工业点源和工业非燃烧过程排放是CO的两大贡献源,分别占其总排放量的33.97%和28.32%;PM_(10)和PM_(2.5)主要来源于工业非燃烧过程,贡献分别为51.09%和55.12%;氮肥使用和禽畜养殖是NH_3排放最大的贡献源,分别占其总排放量的39.20%和30.70%.空间分布特征表现为:以工业源为主要排放源的NO_x、SO_2、VOCs、CO、PM_(10)、PM_(2.5)主要分布在工业和人口最为集中的兰州盆地市区一带,NH_3的排放则主要集中在榆中县和皋兰县交界的农村地区.同时,还对2014年工业燃烧源和道路移动源的7种(类)大气污染物排放量进行了估算,并与2009年进行了排放比较研究.结果表明,2014年工业污染源的7种(类)污染物排放量与2009年相比平均增幅不高,最高不超过30%,但移动源污染物排放量却大幅增加,增幅将近1倍.此外,基于排放因子及活动水平的不确定性,本研究对排放清单的结果进行了不确定性分析,并通过蒙特卡罗模拟对各污染物的排放量进行了评估.本排放清单的建立,不仅填补了兰州盆地大气污染物网格化排放清单的空白,还可为兰州盆地大气污染物排放清单更新、区域环境过程、大气复合污染成因及大气污染预警技术等相关研究提供基本方法手段及基础数据.     

东莞工业集中区夏季臭氧污染与非污染期间VOCs组分特征及其来源

为探讨东莞典型工业区夏季大气挥发性有机物（VOCs）污染特征及来源,于2020年夏季在厚街镇对大气环境中56种VOCs开展了在线观测,并同步收集了臭氧（O₃）、氮氧化物（NO_x）和一氧化碳（CO）等气体污染物浓度和气象因子等资料,在此基础上分析了VOCs总体积分数和主要物种体积分数特征,进一步估算了主要VOCs物种对臭氧生成潜势的贡献和不同臭氧浓度下VOCs的主要污染源贡献率.结果表明,观测期间56种VOCs的体积分数平均值为53.1×10^-9,其中φ（芳香烃）、φ（烷烃）、φ（烯烃）和φ（炔烃）分别为24.7×10^-9、23.7×10^-9、3.9×10^-9和0.7×10^-9.与非臭氧污染期间相比,臭氧污染期间φ（芳香烃）、φ（烷烃）、φ（烯烃）和φ（炔烃）分别上升约10%、43%、38%和98%.无论是臭氧污染还是非臭氧污染期间,芳香烃对臭氧生成潜势的贡献率均最大,其次为烷烃、烯烃和炔烃.整个夏季观测期间,溶剂源、液化石油气泄漏、化石燃料燃烧源和油气挥发源对VOCs的贡献率分别为60%±20%、16%±11%、15%±11%和9%±6%;臭氧污染期间,溶剂源的贡献率下降到44%,而液化石油气泄漏和油气挥发源的贡献率分别上升到21%和16%.     

VOCs源强不确定性对臭氧生成及污染防治影响的模拟分析

本文基于三维区域空气质量模式WRF-Chem,通过修改模式化学模块,量化输出过程量和诊断量,提供了一种定量分析挥发性有机化合物(VOCs)源强不确定性对O3生成影响的方法.为无法定量计算VOCs源强导致的臭氧生成率[P(O3)]偏差,以及由此对O3体积分数分布和污染控制相关联的VOCs敏感区和NOx 敏感区分布的误判提供了方法参考.采用标准统计参数对WRF-Chem模式的气象场与污染场模拟性能进行了评估,相关指标均优于前人结果.以INTEX-B(intercontinental chemical transport experiment-phase B)人为源、FINNv1(fire inventory from NCAR version 1)生物质燃烧源和 MEGAN(model of emissions of gases and aerosols from nature)生物源作为基准源,并以卫星观测数据作为约束,对排放源进行改进,评估了源改进前后臭氧生成率[P(O3)]、O3体积分数和O3控制敏感区指标(Ln/Q)的变化情况.仅人为VOCs(AVOCs)源增加68％后,P(O3)模拟峰值增升比例达13％～82％,以北京观测站点为例,P(O3)模拟月均峰值增加42％(22.5×10-9 h-1).对P(03)形成贡献比例最大的主要化学反应是HO2+NO(占比约68％),AVOCs源增加68％后,该反应贡献比例下降至65％.在改进源下,P(O3)普遍增加达到2×10-9～4×10-9h-O3各季节增幅较大的区域均主要集中在京津冀、长三角和珠三角中心城市及周边区域,与我国大型城市区基本都是VOCs敏感区的结论一致.整体而言,VOCs源强改进后,Nox敏感区O3体积分数增加幅度不大,不超过4×10-9,而部分VOCs敏感区增幅超过20 x10-9.VOCs源强的不确定性会影响O3形成过程中Nox和VOCs敏感区的判断,特别是VOCs源强明显低估会夸大VOCs敏感区的范围,从而降低O3调控对策的有效性.     

兰-白城市群主要大气污染物网格化排放清单及来源贡献

甘肃兰-白城市群为我国西北地区重要的重工业基地,大气污染物排放总量较大.研究高空间分辨率的污染物排放清单对于区域空气质量预报预警、减排方案模拟研究及大气污染防治等具有重要的科学意义.本文以兰州和白银为主要研究区域,基于研究区域污染源排放及统计年鉴等数据资料,建立了兰（2015年）-白（2016年）城市群7种（类）主要大气污染物网格化排放清单,并对其空间排放特征以及排放源贡献进行了详尽地讨论分析.结果表明,兰-白城市群7种主要污染物年排放量分别为：NO_x 2.22×10⁵ t、NH₃ 4.53×10⁴ t、VOCs 7.74×10⁴ t、CO 5.62×10⁵ t、PM₁₀ 4.95×10⁵ t、PM_2.5 1.91×10⁵ t和SO₂ 1.37×10⁵ t.其中CO的排放量最大,NH₃的排放量最小.本清单与北大和清华MEIC清单对比结果表明,交通源排放3个清单一致性较高,CO排放总量和其工业源排放与北大和清华MEIC清单排放源相差30%~40%,推测原因主要为清单计算过程中排放因子、分辨率和数据年份的差异.本清单网格化空间分布显示除NH₃外的其他6种（类）污染物,排放主要集中在市区,排放源中工业非燃烧过程源均为最大贡献占比,NH₃的主要贡献源是氮肥的施用及禽畜排放,其污染分布受耕地分布等因素影响较大.因此,减少工业非燃烧过程源、整合优质高效电力供应、使用清洁能源、严格控制工地扬尘、工业粉尘和做好城区绿化等,能有效地降低兰-白城市群NO_x、VOCs、CO、PM₁₀、PM_2.5和SO₂这6种（类）主要污染物的排放.NH₃的减排则主要可从控制氮肥的使用及减少禽畜排放两方面考虑.本研究还利用蒙特卡洛法分析了排放清单的不确定性,NH₃的不确定性最大为-31%~30%,CO的不确定性最小为-18%~16%,清单整体可信度较高.     

兰州市高分辨率人为源排放清单建立及在WRF-Chem中应用评估

城市尺度高分辨率人为源大气污染物排放清单是城市空气质量预报预警、污染成因分析和减排措施制定的重要基础数据,目前我国西部地区城市尺度的人为源排放清单研究仍然相对薄弱,能对接于空气质量模式的排放清单更为缺乏.本文整合已发表的清单文献,建立了可对接于空气质量模式的2016年兰州市城市尺度的人为源清单模型（HEI-LZ16）,将之应用于WRF-Chem模式,评估HEI-LZ16的准确性和适用性.结果表明：兰州市2016年人为源排放的SO₂、NO_x、CO、NH₃、VOCs、PM₁₀、PM_2.5、BC和OC总量分别为25642、53998、319003、10475、35289、49250、19822、2476和1482 t·a^-1.在模拟时间内,HEI-LZ16相比于MEIC,O₃和PM_2.5的NME值分别减小了140.2%和28.8%,HEI-LZ16更加准确适用.分析了HEI-LZ16情景下模拟的PM_2.5和O₃时空分布,兰州市臭氧MDA8呈现冬春季城区低而郊区高,夏秋季河谷城区西部及其下风向地区高的分布特征,夏秋季高浓度区的分布受偏东风和光化学反应的共同影响,冬季城区O₃浓度受NO_x排放的抑制作用浓度反而降低.PM_2.5浓度的高值区主要集中在黄河河谷盆地,本研究表明沿白银—兰州黄河河谷盆地走向的西侧存在一个污染物传输通道,其对兰州市环境空气质量具有较大的影响.     

基于大数据分析和IVE模型的杭州市机动车污染物排放变化特征研究

以杭州市全市域为研究对象,基于机动车排放管理数据库和IVE模型本地化后计算出市区、城区、城郊和郊区4类区域及快速路、主干路和次干路3类道路的各类机动车排放清单,利用Arc GIS及杭州市路网信息建立了1 km×1 km网格化空间分布,分析了机动车污染物排放特征.结果显示,杭州市机动车各污染物NO_x、CO、PM_(2.5)和VOCs的年排放量分别为4.9×10~4、12.5×10~4、0.2×10~4、2.1×10~4t.各种车型中,中重型货车对NO_x和PM_(2.5)的贡献均最大,分别为45.8%和36.3%,其次为大中型客车、公交客运,小微型客车对CO和VOCs的排放贡献最大,分别为69.3%和51.1%.机动车各污染物排放强度均呈现由城市中心向城市边缘递减的趋势,高排放区域集中在城中心及城南和城北区域,同时各污染物排放量日变化特征明显,均出现弱双峰现象.     

基于达标约束的南京市环境空气质量情景模拟

以2030年南京市6项污染物达标为约束,在2015年大气污染物排放清单基础上,利用CMAQ模型分析了PM_(2.5)对南京本地不同前体物排放的敏感性,通过情景分析预测排放清单,模拟了4种减排情景的空气质量变化,最终获得达标约束下大气污染物总量控制指标.模拟结果显示,减少一次颗粒物PPM (primary particulate matter)排放对降低大气中的PM_(2.5)浓度最为有效;在周边地区减排的基础上,本地减少PPM排放对PM_(2.5)年均浓度下降的相对贡献可达88%,其次为NH_3、NOx、SO_2与VOCs减排,其相对贡献分别为10. 3%、5. 5%、3. 2%与0. 5%;相比2015年,4种情景下南京市主要大气污染物减排比例在22%～53%,未来控制活动水平对减排SO_2、NH_3与CO较有效,而NOx和VOCs末端治理方面还有较大空间;将SO_2、NOx、PM10、PM_(2.5)、BC、OC、CO、VOCs及NH_3的排放量分别控制在2. 43×104、8. 47×10~4、9. 42×10~4、3. 74×10~4、0. 19×10~4、0. 30×10~4、26. 56×10~4、13. 08×10~4及1. 50×10~4t以内时,预计南京市6项污染指标可以达到国家环境空气质量二级标准.     

不同传输通道下珠江三角洲臭氧与前体物非线性响应关系

高度城市化的珠三角地区臭氧污染频发,臭氧污染的非线性、区域性以及气象过程影响使臭氧精确防控面临巨大挑战.本研究利用臭氧源解析技术OSAT,分析不同传输通道下珠三角臭氧敏感区分布差异,量化城市间的臭氧传输贡献,并通过敏感性试验,探讨珠三角及典型城市的臭氧污染控制策略.结果表明,静风条件下,VOCs敏感区集中在珠三角中部城市群区域,NO_x敏感区分布在外围郊区地带;东北风盛行时,珠三角下风向转变为VOCs敏感区,上风向为NO_x敏感区;东南风盛行时,VOCs敏感区沿东南至西北方向呈带状分布,两边呈NO_x敏感.城际传输方面,在东南和东北方向的传输通道影响下,下风向城市臭氧污染受上风向传输贡献明显（41%～87%）,静风时各城市以本地贡献为主（60%～87%）.敏感性试验结果表明,当对应臭氧敏感区分别削减30%的VOCs和NO_x时能使珠三角臭氧下降面积最大（20%～36%）,而单独削减30%VOCs时能使臭氧浓度降幅最大（9%～18%）,但下降范围局限于VOCs敏感区.对典型城市江门而言,静风和东南风条件下对应...