京津冀区域人为源VOCs排放特征及管控策略

挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是细颗粒物(PM_2.5)与臭氧(O3)的重要前体物,对我国城市复合污染的形成有重要影响,京津冀区域大气污染问题严峻,VOCs排放源类别复杂,且排放量基数大,亟需形成有效的VOCs管控策略.因此选取京津冀区域人为源VOCs排放为研究对象,建立2018年分行业分物种VOCs排放清单,并基于实测与文献调研的行业VOCs成分谱数据,获取各排放源臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP)与二次有机气溶胶生成潜势(secondary organic aerosol formation potential, SOAP),同时构建VOCs排放源优先控制分级技术方法,计算各排放源分级指数,明确优先控制排放源目标.结果表明：(1)京津冀区域2018年人为源VOCs排放总量为214.0×10⁴ t,其中芳香烃、烷烃与含氧有机物为主要物种.(2)小型客车、工业防护涂料、重型货车、焦化行业是OFP与SOAP的最主要来源.(3)工业防护涂料、小型客车、重型货...     

2019-2021年我国加油站汽油VOCs排放逐月变化分析

加油站排放的VOCs包含的物种化学活性高、臭氧生成潜势大，是我国大气O₃污染防治的重点源项之一.为了解我国加油站汽油VOCs排放强度变化情况，本研究利用美国环境保护局(US EPA)人为源空气污染物排放清单编制技术手册(AP-42)中推荐的加油站VOCs排放因子测算方法，在分析2019-2021年我国31个省(自治区、直辖市)汽油消费量变化以及各直辖市、省会(首府)城市环境温度逐月变化(不包括港澳台地区数据，下同)基础上，测算了2019-2021年我国各省份加油站汽油VOCs排放因子逐月变化情况和VOCs排放时空变化特征.结果表明：(1)我国各直辖市、省会(首府)城市加油站汽油VOCs排放因子有明显的逐月变化趋势，7-8月最高，12月-翌年1月较低，2019年不同城市月排放因子相差32.2%～290.6%.(2)2019-2021年我国加油站汽油VOCs排放量分别为22.2×10⁴、24.6×10⁴和26.3×10⁴ t，逐月变化趋势呈现先逐步升高再快速下降趋势，2月最低，7月或8月最高，月排放量相...     

2008—2020年京津冀及周边地区人为源氨排放清单研究

氨可以在大气中转化生成铵根离子,成为PM_2.5中重要的水溶性无机离子组分,长时间序列的氨排放清单是研究PM_2.5污染历史成因的重要基础.为探究京津冀及周边地区人为源氨排放来源和排放特征,根据北京市、天津市、河北省、山西省、山东省和河南省的各类氨排放活动水平,采用排放因子法建立了京津冀及周边地区的氨排放清单.结果表明：(1)2008—2020年京津冀及周边地区的氨排放量总体呈下降趋势,从3 170.21×10³ t降至2 767.59×10³ t.农业源是主要贡献源,其氨排放量(2 551.94×10³～3 061.26×10³ t)占氨排放总量的92.21%～93.38%;非农业源氨排放量介于209.85×10³～232.38×10³ t之间.(2)2020年,河南省的氨排放量最大,为908.57×10³ t,占京津冀及周边地区氨排放总量的32.83%,其次为山东省、河北省和山西省,占比分别...     

基于AP-42方法的2019年我国加油站VOCs排放分析

加油站成品油销售过程产生的VOCs由于物种活性高、臭氧生成潜势大,一直是我国大气O₃污染防治的重点污染源之一.为了解我国不同地区加油站VOCs污染特征和排放强度,利用美国环境保护部(USEPA)人为源空气污染物排放清单编制技术手册中推荐的加油站VOCs排放测算方法 (AP-42方法),结合2019年我国31个省(自治区、直辖市)油品消费量情况以及直辖市、省会(首府)城市的环境地理信息等(不包括港澳台地区数据,下同),定量测算了2019年我国各省份加油站VOCs排放因子和排放量,研究了不同情景下我国加油站VOCs的减排潜力.结果表明：(1)我国各直辖市、省会(首府)城市加油站汽油VOCs排放因子的平均值为2.41 kg/t,但差异性较大,海口市最高(3.46 kg/t),拉萨市最低(1.47 kg/t),二者相差1.35倍.(2)无控制情形下,2019年我国加油站VOCs排放量约为41.48×10⁴ t,主要集中在南方部分地区(广东省、江苏省、湖北省、四川省、湖南省、浙江省、安徽省、福建省)和地域人口大省(河南省、山东省和辽宁省),占加油站VO...     

北京市城区秋季O3污染过程VOCs污染特征及反应活性

为深入了解挥发性有机物(VOCs)对臭氧(O₃)污染的影响,基于北京市2019年秋季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展O₃污染情况下VOCs浓度水平、组成变化和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(22.22±10.10)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的55.65%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯烃,分别占总VOCs的16.23%和8.13%.观测期间,北京市城区O₃共出现3次污染过程,O₃污染日和清洁日φ(VOCs)平均值分别为(26.22±12.52)×10^-9和(16.37±7.19)×10^-9,污染日VOCs体积分数比清洁日高60.17%.臭氧生成潜势(OFP)分析结果显示,污染日OFP为113.63μg·m^-3,比清洁日增加56.55%,OVOCs和芳香烃对OFP的贡献率分别增加6.51%和1.55%,而烯烃的贡献...     

江苏省人为源VOCs排放清单及其对臭氧生成贡献

基于江苏省工业、能源、环境等活动水平数据,结合排放因子法和源成分谱研究成果,建立了江苏省分市、分行业、分物种人为源VOCs排放清单,利用最大增量反应活性(MIR)估算了其对臭氧的生成贡献.结果显示,江苏省2015年VOCs人为源排放量为192.78万t,化石燃料燃烧、工业过程源、有机溶剂使用源、生物质燃烧源、移动源、有机溶剂储运源排放质量分数分别为7.38%、27.93%、39.56%、3.55%、16.18%、5.39%.苏州、南京、徐州3市VOCs排放量居全省前三位,均超过20万t.56种臭氧前驱物所产生的臭氧生成潜势(OFP)总量为542.95万t,行业分布与VOCs排放总量的行业分布相似,机械设备制造、交通工具制造、建筑装饰等涂装行业对OFP的贡献比例是VOCs排放总量贡献比例的1.3~1.6倍,控制喷涂行业等量的VOCs会产生更大的OFP削减.对OFP贡献大的前10位物种分别是间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、1,3-丁二烯、甲苯、邻-二甲苯、1-丁烯、乙苯、1,2,4-三甲基苯、对-乙基甲苯,对总OFP的贡献为75.63%.     

聊城市2020年大气污染物排放清单与空间分布特征研究

为准确掌握聊城市大气污染物排放情况，加强大气污染管控，本文采用“自上而下”与“自下而上”相结合的方法建立了聊城市2020年大气污染物排放清单.结果显示，2020年聊城市SO₂、NO_x、CO、VOCs、NH₃、PM₁₀、PM_2.5、BC、OC排放量分别为11.70×10³、61.28×10³、285.19×10³、28.43×10³、66.87×10³、47.83×10³、17.15×10³、0.751×10³、1.07×10³ t.其中，SO₂最大排放源为化石燃料固定燃烧源(64.96%)，移动源为NO_x排放第一大源(71.27%),CO排放主要来源于工艺过程源(45.71%)和化石燃料固定燃烧源(32.88%),VOCs的主要排放源为溶剂...     

郑州市VOCs组分排放清单及其臭氧生成潜势

基于人为源挥发性有机物（VOCs）活动水平统计和源成分谱梳理,采用排放因子法,建立了郑州市2016年VOCs组分排放清单,评估了各类源臭氧生成潜势（OFP）.结果表明,2016年郑州市人为源VOCs排放总量为96215.3 t,排放量最高的是道路移动源（29.7%）,其次是有机溶剂使用源（28.1%）;排放量最高的组分是烷烃（29.8%）,其次是芳香烃（29.0%）.郑州市人为源VOCs的OFP为341291.0 t,贡献最高的排放源是道路移动源（30.5%）,其次是溶剂使用源（28.8%）,其中轻型汽油车、内墙涂料使用、机动车表面涂层、加油站装卸油和非金属矿物制造是OFP的主要次级排放源,也是郑州市降低臭氧污染时需重点管控的VOCs排放源.对于VOCs种类而言,贡献较高的是芳香烃（42.8%）,其次是烯烃（38.9%）,未来应加强对间/对-二甲苯、丙烯和乙烯等物种排放来源的控制.     

西安人为源VOCs排放特征及其对O3和SOA生成潜势的影响

为研究西安市人为源VOCs（挥发性有机物）对OFP（O₃生成潜势）和SOAFP（二次有机气溶胶生成潜势）的影响,基于西安市环境统计数据和相关统计资料,结合排放因子法和已有的源成分谱,建立西安市人为源VOCs排放清单,并利用最大增量反应活性（MIR）和气溶胶生成系数（FAC）估算各类人为源排放VOCs对O₃和SOA（二次有机气溶胶）的生成贡献.结果表明:①2016年西安市人为源VOCs排放总量为119.187×103 t,其中,溶剂使用源、移动源和工艺过程源是主要的排放源,排放量分别为50.676×103、29.414×103、24.430×103 t. ②2016年西安市各区县VOCs排放总量较大的依次为长安区、雁塔区、未央区和碑林区,排放量分别为15.28×103、12.34×103、11.81×103和10.14×103 t,莲湖区、新城区和灞桥区VOCs排放量大于5×103 t,而阎良区排放量最小. ③2016年西安市总OFP为222.087×103 t,间/对-二甲苯、甲苯、邻-二甲苯等对总OFP的贡献率为72.40%;溶剂使用源对总OFP的贡献率最大,其次是生物质燃烧源,并且生物质燃烧源单位质量VOCs的OFP最强. ④2016年西安市总SOAFP为318.347 t,间/对-二甲苯、甲苯、邻-二甲苯、乙苯等对总SOAFP的贡献率为88.65%;溶剂使用源对总SOAFP的贡献率最大,其次是生物质燃烧源,而且溶剂使用源单位质量VOCs的SOAFP强于其他排放源.研究显示,与其他地区VOCs单位面积排放清单相比,西安市VOCs单位面积排放强度处于中等水平.      

陕西省天然源挥发性有机物排放清单及时空分布特征研究

基于Guenther提出的天然源性有机化合物(BVOCs)公式计算模型,利用高精度土地利用遥感资料,模拟估算了2000—2020年陕西省107个区县BVOCs的排放量、排放组成及时空分布规律.测算结果显示,陕西省近20年来BVOCs排放量呈上升趋势,总排放量从101.17×10⁴ t·a^-1上升至111.43×10⁴ t·a^-1.近20年陕西省年平均BVOCs排放量为106.01×10⁴ t·a^-1,其中,异戊二烯排放量为31.65×10⁴ t·a^-1,占比为29.86%;单萜烯排放量为35.61×10⁴ t·a^-1,占比为33.60%;其他VOCs排放量为38.75×10⁴ t·a^-1,占比为36.54%.BVOCs排放总量存在季节性变化,呈夏季高、冬季低的规律,夏、冬两季排放量分别为69.0×10⁴、...     

城市尺度高空间分辨率VOCs组分排放清单构建方法与应用

挥发性有机物(VOCs)是影响大气复合污染形成的关键前体物,来源众多且化学组成差异较大. 为满足城市尺度VOCs精准管控需求,本文基于“自下而上”的人为源活动水平数据与植被遥感资料,并与文献调研和实测VOCs源谱信息相耦合,采用排放因子法构建了城市尺度高空间分辨率VOCs组分清单的编制方法,并以河南省驻马店市为研究区域开展应用. 结果表明:①本文构建的清单编制方法能够获取城市尺度高空间分辨率的VOCs组分排放清单,根据现阶段可获取的活动水平分辨率,清单分辨率可在1 km×1 km及以上. ②驻马店市烯烃组分排放量最高,其次是烷烃和含氧VOCs (OVOCs),其中排放量较高的物种为异戊二烯、苯乙烯和乙酸乙酯等;对于臭氧生成潜势(OFP),烯烃和OVOCs是主要贡献者,OFP贡献较高的物种为异戊二烯、乙烯、乙醛和甲醛等;在空间分布上,研究区域VOCs排放空间分布呈明显差异,林地茂密、工业企业密集、人口和路网密度较大的区域VOCs排放量较高. ③将清单结果与受体模型解析结果对比发现,二者在主要源类的识别上基本一致,印证了所构建清单的可靠性. 对比PMF解析因子谱和清单参考源谱发现,清单参考源谱中燃烧源以及工艺过程和溶剂使用源适用性较好,移动源谱适用性较低. 研究显示,驻马店市VOCs总量及组分排放空间特征明显,高空间分辨率清单可为城市差异化管理提供基础.      

南宁市冬季挥发性有机物特征及其来源分析

为了解南宁市冬季期间挥发性有机物（VOCs）污染特征及来源,采用在线连续监测系统于2020年12月9日~2021年2月22日在南宁市区对116种VOCs进行了在线连续观测.结果显示,观测期间VOCs体积分数为37.57x10^-9,烷烃、烯烃、芳香烃、OVOCs及卤代烃体积分数占VOCs比例分别为44%、15%、8%、19%和11%.VOCs体积分数白天低,夜晚高;采用OH消耗速率（L_OH）和臭氧生成潜势（OFP）估算了观测期间VOCs大气化学反应活性,结果表明醛酮类、芳香烃和烯烃是主要的活性物质;使用气溶胶生成系数法（FAC）估算了VOCs对二次有机气溶胶（SOA）的贡献,发现芳香烃对SOA生成贡献最大,占比为98%,其中苯、间/对二甲苯和甲苯为优势物种;正交矩阵因子（PMF）解析结果表明,冬季期间南宁市VOCs主要来源于：机动车尾气排放源（30.1%）>固定燃烧及生物质燃烧源（22.2%）>工业工艺排放源（16.8%）,而OFP贡献较高的源分别为溶剂使用源（23.9%）、固定燃烧及生物质燃烧源（22%）、机动车尾气排放源（21.8%）.因此,机动车尾气排放源和固定燃烧及生物质燃烧源应为南宁市冬季的优先管控源类,其次为工业工艺排放源、溶剂使用源.     

煤化工产业园区挥发性有机物污染特征及其对大气复合污染的贡献

为研究煤化工产业园区挥发性有机物(VOCs)污染特征及其对大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)的贡献,本研究于2021年夏季利用气相色谱/质谱联用仪在某大型煤化工产业园区开展了环境空气115种VOCs的在线监测研究,分析了VOCs的浓度水平、组成特征、日变化特征、潜在来源及其对O₃和PM_2.5中二次有机气溶胶(SOA)的生成贡献. 结果表明:①观测期间,园区站点VOCs的平均体积分数为89.32×10?9±50.57×10?9,显著高于该园区所在城市的城区站点VOCs浓度水平. ②含氧VOCs (OVOCs)是该园区VOCs的主要特征污染物,占总VOCs体积分数的48.2%,乙醇、丙醛和甲醛是体积分数排名前三的物种. ③VOCs的臭氧生成潜势(OFP)为595.64 μg/m3,各组分对O₃贡献潜势的大小表现为OVOCs>烯烃>芳香烃>烷烃>卤代烃>含硫VOC>炔烃. OFP排名前十的物种均为OVOCs、烯烃和芳香烃,其中丙醛对OFP的贡献占比最高,占总OFP的22.2%. ④间/对-二甲苯、邻二甲苯和乙苯等苯系物对二次有机气溶胶生成潜势(SOAFP)的贡献突出,其中间/对-二甲苯的SOAFP最大,占总SOAFP的29.6%,主导了SOA生成. 研究显示,煤化工产业园区中丙醛和甲醛等OVOCs、顺-2-丁烯等烯烃以及间/对-二甲苯与邻二甲苯等芳香烃对大气复合污染贡献较大,是开展PM_2.5和O₃污染协同控制重点关注的物种.      

我国燃煤电厂颗粒物排放特征

基于我国燃煤电厂(不含港、澳、台数据,下同)的燃烧技术及颗粒物控制技术分类,建立了燃煤电厂颗粒物排放计算方法. 利用该方法,分析了2000─2010年我国燃煤电厂颗粒物排放量及分布特征. 结果表明:我国燃煤电厂颗粒物排放量自2000年起持续增加,于2005年达到最高值(375×104 t),其中PM₁₀、PM_2.5排放量分别为237×104、129×104 t;此后逐年降低,2010年降至166×104 t,其中PM₁₀、PM_2.5排放量分别降至126×104、85×104 t. 随着静电除尘及湿法脱硫的普及,颗粒物中PM_2.5所占比例由2005年的34.3%升至2010年的51.2%. 我国燃煤电厂颗粒物排放地区分布不均衡,2010年内蒙古、山东、河南、江苏、山西和广东六省区的排放量占全国排放总量的44%. PM_2.5排放因子也因各省燃煤电厂颗粒物排放控制技术不同而产生差异,其中煤粉炉、循环流化床锅炉的PM_2.5排放因子分别为0.35~0.75、0.27~0.90 kg/t. 从机组规模影响来看,单台容量在30×104 kW以下的燃煤机组是粗颗粒(PM>10)的主要来源,而在30×104 kW以上的燃煤机组对PM_2.5排放贡献(64.6%)较大,这主要与这类燃煤机组静电除尘和湿法脱硫的安装比例高有关.      

深圳市工业区VOCs污染特征与臭氧生成敏感性

于2020年9~10月在深圳北部典型工业区开展在线观测以分析该地VOCs污染状况,并使用基于观测的模型(OBM)研究臭氧生成敏感性.观测期间VOCs的总浓度为48.5×10^-9,浓度水平上烷烃>含氧有机物(OVOCs)>卤代烃>芳香烃>烯烃>乙炔>乙腈.臭氧生成潜势(OFP)为320μg/m³,其中芳香烃、OVOCs以及烷烃贡献最大,这3类物种OFP贡献总和超过90%.乙烯与苯呈现“两峰一谷”的日变化特征,主要受到机动车排放的贡献.相对增量反应性(RIR)分析表明,削减人为源VOCs对控制当地臭氧生成最为有效,当中又应优先控制芳香烃;经典动力学曲线(EKMA)分析表明该片区臭氧生成处于过渡区,在开展VOCs区域联防联控的同时,需要在当地进行有力的NOx控制以强化该地区臭氧污染长期管控.     

四川省典型人为污染源VOCs排放清单及其对大气环境的影响

基于四川省环境统计调查数据和相关统计资料,利用排放因子法计算得到2011年四川省典型人为源VOCs的排放量及其地区分布情况,同时还估算了各污染源排放的VOCs的臭氧生成潜势与二次有机气溶胶生成潜势.四川省典型人为污染源VOCs排放总量为482 kt,其中生物质人为燃烧源、溶剂使用源、工业过程源、化石燃料分配源、固定化石燃料燃烧源排放量分别为174、153、121、21和13 kt;溶剂使用源中,建筑墙壁涂料使用、家具、木器装修以及人造板制造为主要排放行业;工业过程源中,19.4%的VOCs排放量来自于制酒行业.四川省各地区排放数据中,成都市排放量最高为112 kt.四川省臭氧生成潜势总量为1 930 kt.二次有机气溶胶生成潜势中,溶剂使用排放源贡献50.5%,生物质人为燃烧源与工业过程源的贡献均为23%左右,化石燃料分配和固定化石燃料燃烧源分别贡献1.0%和1.4%.     

四川省人为源挥发性有机物组分清单及其臭氧生成潜势

基于调研文献测试数据,对不含含氧有机物（oxygenated volatile organic compounds,OVOCs）组分的源成分谱进行修订和重构,得到归一化的VOCs源成分谱,根据2015年四川省大气污染源排放清单建立了基于源成分谱的1 km×1 km VOCs组分排放清单,并估算其臭氧生成潜势以评估对臭氧生成的影响.所建立的VOCs源成分谱库包括45个源成分谱和519种组分,由于针对富含OVOCs的生物质燃烧和汽车排放等源类进行了修订和重构,因此所建立的源成分谱库对于VOCs组分清单构建和源解析具有更好地应用性.VOCs组分清单结果表明,四川省人为源VOCs总排放量为773.8 kt,其中烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、OVOCs、卤代烃和其它VOCs分别占VOCs总排放量的21.6%、10.0%、1.7%、28.0%、26.2%、4.2%和8.3%,总臭氧生成潜势（ozone formation potential,OFP）为2584.9 kt,上述各类VOCs分别占总OFP的6.9%、26.1%、0.5%、42.3%、23.2%、0.4%和0.5%.四川省各城市VOCs排放组分均以芳香烃、OVOCs和烷烃为主,但亦存在显著差异：成都、雅安、阿坝、甘孜和凉山机动车排放贡献较大,烷烃排放量占VOCs排放总量的比例较高;攀枝花为工艺过程源贡献较大的重工业城市,烷烃排放量占比较高;德阳、眉山、遂宁和资阳溶剂使用源排放较大,OVOCs排放量占比较高.四川省VOCs排放量和OFP较大的组分主要集中分布于人口和工业较为密集和发达的四川盆地区域以及凉山和攀枝花的部分地区,其中间-二甲苯和甲苯主要贡献源为溶剂使用源,导致其在城市建成区的分布更为集中,生物质燃烧对乙烯和甲醛排放有大量贡献,造成其在农业发达的川东和川南的耕地区域有大量分布.     

重庆市主要工业源VOCs组分排放清单及其臭氧生成潜势

基于"第二次全国污染源普查"基础信息和工业行业VOCs源成分谱,建立了重庆市2017年主要工业源VOCs组分清单,并估算其臭氧生成潜势(OFP),识别工业源VOCs重点管控物种及其来源.结果表明,重庆市2017年工业源VOCs排放总量及其OFP分别为144.12 kt和477.34 kt,汽车制造、装备制造、塑料制造和...     

食用植物油加工VOCs排放特征

获取了菜籽和大豆植物油加工行业VOCs排放系数、成分谱和臭氧生成贡献,并对其全国VOCs排放量进行了计算.结果表明,菜籽油加工过程VOCs排放系数为1.20kg/t菜籽用量和6.32kg/t菜籽油产量,大豆油加工过程VOCs排放系数为0.36kg/t大豆用量和2.35kg/t大豆油产量.菜籽油和大豆油加工排放的VOCs主要来自于有机溶剂挥发.VOCs排放占比最大的物种是正己烷,其次是甲基戊烷（包括3-甲基戊烷和2-甲基戊烷）,再次是甲基环戊烷.植物油加工行业OFP为931.47μg/m³,其中,烷烃贡献最大,占比为61.90%;其次是烯烃和OVOCs,占比分别为19.61%和15.14%,.2019年中国大豆和油菜籽植物油加工VOCs排放量为5.12万t,大豆和油菜籽植物油分别贡献65.4%和34.6%,山东、湖北、江苏、广东、河南、广西、天津、河北、湖南、福建是贡献最大的10个省份,合计占比72.0%.