2021年夏季新乡市城区臭氧超标日污染特征及敏感性

基于2021年6～8月新乡市市委党校站点观测的挥发性有机物(VOCs)、常规空气污染物和气象参数,采用基于观测的模型(OBM)对臭氧(O₃)超标日的O₃敏感性和前体物的管控策略进行了研究.结果发现,O₃超标日呈现高温、低湿和低压的气象特征.在臭氧超标日,O₃及其前体物的浓度均有上升.臭氧超标日的VOCs最高浓度组分为含氧挥发性有机物(OVOCs)和烷烃,臭氧生成潜势(OFP)和·OH反应性最大的VOCs组分为OVOCs.通过相对增量反应性(RIR)分析,新乡6月O₃超标日臭氧生成处于VOCs控制区,7月和8月处于VOCs和氮氧化物(NO_x)协同控制区,臭氧生成对烯烃和OVOCs最为敏感.6月各前体物的RIR值在一天中会发生变化,但始终保持为VOCs控制区;7月和8月在上午为VOCs控制区,中午为协同控制区,下午分别为协同控制区和NO_x控制区.通过模拟不同前体物削减情景,结果表明削减VOCs始终有利于管控臭氧,而削减NO_x     

基于响应曲面法的臭氧生成敏感性分析

准确判断臭氧(O₃)生成敏感性对O₃污染成因分析和防控对策的制定至关重要.首次利用响应曲面方法设计最优试验方案,基于盒子模式模拟结果,快速量化O₃对其前体物变化的响应.结果表明,CO对O₃有正贡献,NO_x和VOCs与O₃呈现显著非线性关系,当φ(VOCs)与[φ(NO_x)-13.75]比值大于4.17时,为NO_x控制区,小于4.17时,为VOCs控制区;烯烃为影响O₃生成的关键VOCs组分,当φ(烯烃)与[φ(NO_x)-15]比值小于1.10且φ(烯烃)<35×10^-9时,烯烃有利于O₃的生成.响应曲面法在多因素和其交互作用对O₃生成影响的研究中取得了良好效果,为高效判断O₃敏感性提供了新的思路和方法.     

2020年和2021年南京城区臭氧生成敏感性和VOCs来源变化分析

PM_2.5和臭氧(O₃)协同防控是“十四五”期间空气质量提升的重点.O₃生成与其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)呈高度非线性关系.基于南京市城区站点2020年和2021年的4～9月O₃、 VOCs和NO_x的连续在线监测数据,比较了两年间O₃及其前体物浓度的变化,进一步利用基于观测的盒子模型(OBM)和正定矩阵因子分解(PMF)模型分析了O₃-VOCs-NO_x敏感性和VOCs来源.结果表明,2021年的4～9月O₃日最大浓度、 VOCs和NO_x浓度的平均值相较于2020年同期约下降7%(P=0.031)、 17.6%(P<0.001)和14.0%(P=0.004).2020年和2021年的O₃超标天NO_x和人为源VOCs的平均相对增量反应活性(RIR)分别为0.17和0.14, 0....     

南京市南部地区O3污染特征、生成敏感性及传输影响分析

作为中国最重要的城市群之一,近年来长江三角洲(YRD)地区大气臭氧(O₃)污染问题突出.于2020年7～9月和2021年4～5月在南京市南部地区溧水站点开展了大气O₃、氮氧化物(NO_x)和挥发性有机物(VOCs)等污染物的在线观测.在此基础上分析了溧水站点O₃的污染特征并与城区站点进行比较,发现溧水站点O₃污染较城区站点更加严重.在观测期间选择了3次典型的O₃污染过程,分别为2020年8月16～27日、 2020年9月3～11日和2021年5月17～25日.利用基于观测的模型(OBM)分析了这3次污染过程的O₃-VOCs-NO_x敏感性.基于OBM所模拟的O₃前体物相对增量反应性(RIR)和NO_x和VOCs削减情景下O₃生成等值线(EKMA曲线)结果显示,3次污染过程中O₃-VOCs-NO_x敏感性分别处于N...     

淄博市城郊臭氧污染特征及影响因素分析

本文基于淄博市2019年18个自动监测站连续1 a的O₃与前体物（NO_x、 VOCs和CO）,及常规气象监测数据（气温、相对湿度、风速和能见度）,选取城区和郊区代表性站点,研究了O₃与前体物的污染特征以及O₃生成的影响因素.结果表明,淄博市2019年O₃-8h浓度超标率为25.8%,超标天多出现在5～9月;城区NO_x浓度高于郊区,而O₃和VOCs浓度较低;各污染物的小时变化率具有明显的季节特征,秋冬季节O₃上升和前体物下降时间均较春夏季节晚1 h左右,且O₃生成累积的高峰时段缩短,城区O₃浓度的整体上升速率高于郊区;对O₃及各影响因素的相关性分析、偏相关分析及线性回归分析得到,O₃与前体物和相对湿度呈负相关,与能见度、气温和风速呈正相关,各因素间存在相互影响;城区站点O₃生成的主控因子有相对湿度、 NO<...     

2019年7月石家庄市O3生成敏感性及控制策略解析

基于石家庄市2019年7月近地面污染物和气象观测数据,分析夏季O₃污染状况及其影响因素;结合WRF-CMAQ模式和O₃浓度等值线（EKMA曲线）,探究不同区域O₃-VOCs-NO_x的非线性响应关系,旨在探究最佳的前体物减排方案.结果表明,观测期间,石家庄市市区MDA8 O₃超标率高达70.9%.污染天期间,伴随着高温、低湿、小风,且以南风和东南风为主.石家庄市市区属于VOCs控制区,郊县为NO_x和VOCs协同控制区.在臭氧污染时段,市区在仅削减NO_x排放,且削减比例超过50%时,持续减排NO_x使得O₃浓度呈逐渐下降趋势.在非臭氧日时段,市区在VOCs和NO_x的削减比例大于1倍时,O₃浓度才不会出现反弹.对于市区应考虑以仅削减VOCs为先;对于郊县区域而言,不同的NO_x和VOCs削减比例下,O₃浓度均会下降...     

黄河三角洲典型城市夏季臭氧污染特征与敏感性分析

为探究黄河三角洲代表性城市东营市夏季环境空气臭氧(O₃)污染成因,利用2021年6月东营市大气超级站监测数据与基于观测的化学盒子模型(OBM),较为全面地分析了O₃污染特征与O₃生成敏感性机制,并开展了前体物减排效果评估. 结果表明:①2021年6月东营市O₃污染较严重,O₃污染天〔日最大8 h平均O₃浓度值(MDA8-O₃)≥160 μg/m3〕占比达50.0%,MDA8-O₃、挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)浓度平均值较非污染天分别升高70.0%、10.4%和7.6%. ②O₃污染天呈高温、低湿的特点,O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强. ③基于本地化的O₃生成潜势计算表明,与非污染天相比,污染天异戊二烯、乙烯和甲苯对O₃生成潜势的贡献分别增加了114.3%、68.6%和38.2%. ④污染天O₃本地净生成速率明显升高. O₃生成处于VOCs-NO_x协同控制区,减少VOCs和NO_x排放均可有效降低O₃生成. 研究显示,现阶段东营市应实施VOCs/NO_x协同减排比例大于或等于1∶1的减排策略,污染天(尤其是夜间)应加大NO_x及VOCs减排力度,减轻污染天温度升高及植物源排放增加等不可控因素对O₃污染的影响.      

降低长三角地区O3暴露风险的前体物减排路径优化研究

O₃污染的防治需要在分析O₃人群暴露风险特征的基础上,对前体物的减排路径进行优化.长三角地区是我国O₃浓度高、暴露风险大、前体物排放集中的地区之一,其减排路径的优化分析对于全国而言具有借鉴意义.本文以GB 3095—2012《环境空气质量标准》中O₃浓度二级标准限值(160μg/m³)为目标,基于长三角地区的人群暴露风险探讨了不同减排路径下的O₃污染控制效果.首先,运用WRF-CAMx模型,依据不同的NO_x和VOCs减排率模拟了121种减排情景作为基础数据集,引入响应曲面模型(RSM)来划分长三角地区不同城市的控制区类型,并结合人口暴露风险指数来评价O₃暴露的风险程度,将中高暴露风险地区与控制区耦合,设置HN区(NO_x控制区中的O₃暴露中高风险城市)和HV区(VOCs控制区中的O₃暴露中高风险城市);其次,设置了7条不同的NO_x     

基于WRF-CMAQ/ISAM模型的榆林市夏季O3来源解析

为了更清楚地了解榆林市夏季臭氧污染来源,提出科学的治理建议,利用WRF-CMAQ模型对2019年7月榆林市和周边地区(包含太原市、西安市、银川市和呼和浩特市等省会城市)的O₃浓度进行模拟;利用ISAM模块,对榆林市一次重污染过程的O₃和其前体物NO_x、 VOCs来源进行量化.结果表明,重污染日榆林市的O₃主要来自模拟区域外的远距离传输(55.5%),其次是模拟区域内前体物的光化学反应生成(20.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为10.0%、 5.0%、 2.3%和2.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为1.2%)和初始条件(0.3%),剩余来源(23.6%)未能被成功标记;榆林市处于VOCs控制区,其VOCs由烷烃(76.5%)、酮类(9.2%)和其它种类的VOCs(14.3%)构成,VOCs来源有模拟区域内的污染源排放(45.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为22.0%、 11.4%、 6.3%和5.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为0.8%)和模拟区域外...     

济南市城区夏季臭氧污染过程及来源分析

2019年夏季,在济南市城区开展了大气臭氧（O₃）及其前体物[挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NO_x）]的综合观测研究,观测发现,日最大8h φ（O₃）均值为（103.0±14.5）×10^-9,φ（NO_x）平均值为（16.7±11.3）×10^-9,VOCs的体积分数和活性水平分别为（22.4±9.4）×10^-9和（9.6±3.8） s^-1.利用局地O₃化学收支分析,发现济南具有较高的局地O₃生成潜势,白天局地O₃平均生成速率为35.6×10^-9 h^-1.运用基于观测的盒子模型（OBM）和PMF受体模型对济南O₃生成的控制因素、关键VOCs来源进行了分析,结果表明济南市城区O₃生成总体处于人为源VOCs敏感区,且对烯烃的敏感性最强.O₃生...     

华北工业城市夏季大气臭氧生成机制及减排策略

为了分析工业城市臭氧(O₃)污染的特征及形成机制,2021年6月在华北平原淄博市开展了综合观测,利用盒子模型(基于MCMv3.3.1化学机制)探究O₃前体物削减优化方案.结果表明：(1)O₃污染时期伴随静稳、高温低湿和强辐射等气象条件,含氧挥发性有机物(OVOC)和烯烃等人为源挥发性有机物(AVOC)组分对O₃生成潜势(OFP)和·OH反应速率(k_·OH)贡献率最大;(2)模型研究发现O₃主要受本地光化学生成和以输出性为主的区域传输影响,本地污染管控对降低O₃污染更为重要;(3)污染时期高浓度的·OH(10×10⁶ cm^-3)和HO₂·(14×10⁸ cm^-3)引发局地瞬时O₃生成速率高值(峰值36×10^-9 h^-1),HO₂·+NO和·O...     

臭氧灭活水中贾第虫影响因素研究

为研究O3在水体中杀灭贾第虫的效果,利用荧光活体染色法探讨了不同因素(CT值、pH值、温度、浊度、有机物含量和无机离子等)对O3灭活贾第虫效果的影响.结果表明,O3灭活贾第虫整个过程可分为指数和缓慢灭活期,指数灭活期反应速度明显快于缓慢灭活期[k1=(5.64±0.023)×10-1mg·min,k2=(2.72±0.002)×10-2mg·min,k1k2];浊度0.1～20NTU,温度5～35℃,pH值6.0～9.0,HA在0.5～10.0mg/L浓度范围内,浊度越低,灭活效果越好;随温度上升,O3灭活贾第虫的能力减弱;酸性较碱性条件下臭氧杀灭贾第虫的能力更强;有机物浓度越高,在反应体系中与贾第虫发生了竞争作用,降低了灭活率;水中阴离子对灭活率的影响次序为:NO3-NoneSO24-HCO3-,而阳离子(Ca2+、Mg2+和Cu2+)均对灭活起到一定促进作用;当臭氧CT值≥15.0min·mg/L,在饮用水消毒的浊度、温度、pH值、有机和无机杂质浓度范围内,贾第虫的灭活率均在99.0%以上.     

支持向量机回归在臭氧预报中的应用

采用南京工业区2016年5月20日~8月15日这一高臭氧（O₃）期的O₃、O₃前体物和常规气象资料数据,利用支持向量机回归（SVMr）方法分别预报O₃的小时值、日最大值和最大8 h滑动平均值.结果表明,O₃小时值预报的相关系数（R²）为0.84,平均绝对误差（MAE）和平均绝对百分误差（MAPE）分别为3.44×10^-9和24.48,O₃前期浓度、紫外B波段辐射（UVB）和NO₂浓度是关键因子.O₃日最大值预报的主要因子是NO_x在07：00的浓度和UVB.预报O₃ 8 h时UVB和气温起重要作用.加入前体物项能够使O₃的预报精度提升10%~28%.与多元线性回归方法相比,SVMr对O₃浓度的预报有明显优势.     

北京地区SO2、NOx、O3和PM2.5变化特征的城郊对比分析

2006-01-01～2006-12-31在北京上甸子区域大气本底站和城区宝联环境观测站连续观测了SO2、NOx、O3和PM2.5的浓度,分析了北京城区和郊区的季节变化及日变化的差异,并结合风向讨论了城区污染对于大气本底的影响.结果表明,①NOx、SO2浓度在采暖季城郊差异最大,城区是本底的4～6倍,城郊O3有一致的浓度变化.本底站PM2.5在4、5月达到100μg/m3以上,是年平均的2～3倍;②NOx和SO2的日变化在城区表现为双峰型,在09:00前后和22:00前后形成高值,郊区表现为单峰型,在22:00前后出现高值.郊区O3的日变化峰值滞后于城区大约2 h.PM2.5日变化规律表现得较不规则;③西南风条件下本底各污染物浓度明显受城区输送影响而升高,东北风条件下干洁气团的影响比较明显.     

大气O3浓度升高对2种基因型矮菜豆根际微生物的影响

在模拟的大气臭氧浓度升高环境中,用磷脂脂肪酸方法（PLFA）分析大气臭氧浓度升高和接种丛枝菌根（AM）真菌对臭氧敏感性不同的2种基因型矮菜豆（臭氧敏感性：S156;臭氧耐受性：R123）根际和菌丝际微生物量及群落结构的影响,旨在明确大气臭氧浓度变化对植物根际微生物的影响,为全面评价臭氧浓度升高对土壤-植物生态系统的影响...     

天津冬季一次污染过程中NOx和O3的立体分布特征

由于大气是一个复杂介质,低层大气中湍流的存在使物质和能量的交换很剧烈,污染物的扩散传输现象明显.对不同高度不同区域的低层大气做立体观测,获取气态污染物浓度分布最直接的资料很有必要.综合利用地面观测站点、系留气球和飞机平台,于2016年11月25—26日在天津武清高村一次污染天气条件下对NO_x和O₃进行立体观测,得到了污染物的地面、垂直和低空区域分布特征,并结合气象因子进行分析研究.观测结果表明,地面$\varphi $（NO_x）水平较高,日均值为230×10-9,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准的限值,反映了高村冬季较高的污染水平,主要受当地交通源排放的影响.$\varphi $（NO_x）随高度的上升呈下降趋势,受风速的影响明显,主要积聚在逆温层以下.低空$\varphi $（NO_x）市区高于郊区,而处于更远郊区的高村$\varphi $（NO_x）与市区相当,也反映了高村本地较高的NO_x污染.高村地面$\varphi $（O₃）低,日最大8 h平均值为8×10-9,反映了冬季低温辐射弱、光化学反应强度低的特点.随高度增加$\varphi $（O₃）呈上升趋势,垂直分布特征主要与温度层结有关.低空$\varphi $（O₃）呈郊区高于市区,高村（远郊区）高于近郊区的特征.研究显示,$\varphi $（NO_x）的升高导致$\varphi $（O₃）下降,这可能与高村冬季的$\varphi $（VOCs）/$\varphi $（NO_x）偏低有关,需要结合VOCs观测数据做进一步分析.      

南京北郊大气臭氧周末效应特征分析

本研究根据2013-12-01~2014-11-30南京北郊臭氧(O_3)及其前体物(NO_x、CO、VOCs)的观测资料,分析了工作日与周末O_3、NO_x、CO和VOCs质量浓度变化的差异及成因.结果表明,南京北郊O_3具有明显的"周末效应":即工作日O_3质量浓度高于周末,前体物质量浓度的变化与之相反;O_3平均质量浓度分别为19.84μg·m~(-3)(冬季)、53.45μg·m~(-3)(春季)、57.17μg·m~(-3)(夏季)和40.43μg·m~(-3)(秋季),春季的周末效应较其它季节更为明显.NO_2/NO工作日与周末分别为3.63和3.46,工作日比周末高4.81%.工作日O_3累积时间更长,O_3累积速率更快,大气氧化性更强,是工作日O_3质量浓度高于周末的原因.VOCs、NO_x、NO和NO_2与O_3质量浓度的相关性均呈现出工作日大于周末的特点.     

南京地区一次臭氧污染过程的行业排放贡献研究

采用WRF-CHEM模式对南京地区春季一次臭氧(O_3)污染过程进行了模拟及行业排放贡献分析.此次O_3污染过程发生在2015年5月22—26日,南京地区一直处于地面高压控制的晴好天气之下,并于25日达到O_3污染的峰值.模拟与观测的一致性指数IOA达到0.89,表征本次O_3污染过程的模拟与观测结果的一致性较高.通过5类排放源(工业源、农业源、居住源、交通源、生物源)的敏感性试验,探究各行业排放源中O_3前体物对近地面O_3浓度的相对贡献.结果表明工业源在白天为持续正贡献,且在午后16:00时达到峰值,而交通源、居住源和农业源的贡献随气温的升高在白天由负贡献转为正贡献,并在18:00时左右达到峰值.在夜晚,O_3则主要通过交通源排放的大量NO进行滴定消耗.在高O_3浓度(≥200μg·m~(-3))时,各人为排放源均为正贡献,工业源的贡献最大,达到50μg·m~(-3),在低O_3浓度(200μg·m~(-3))时,交通源、居住源和农业源呈负贡献.生物源在人为排放源主导的南京城区O_3污染过程中的贡献几乎为零.考虑到O_3生成机制的复杂性,对于南京地区,减少工业源排放是控制O_3污染的关键.     

郑州市臭氧污染变化特征、气象影响及输送源分析

基于环境空气质量和气象在线监测数据,研究了郑州市近地面臭氧（O₃）污染的年际变化、空间差异及气象影响,并分析了O₃传输路径和潜在源区.结果表明,2014~2018年郑州市近地面O₃污染超标时间跨度增加,城区站点O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8）第90%分位呈显著上升趋势（P<0.05）,增长速率为15.50 μg·（m³·a）^-1;O₃月变化呈"M"型,峰值出现在夏季;日变化呈单峰型,峰值出现在15：00~16：00,农村站点O₃日峰值浓度（130.94 μg·m^-3）最高;气温（T）>23℃、相对湿度（RH）<65%和风速（WS）为2.0~4.0 m·s^-1及风向在东南和东北方向时城市站点易发生高浓度O₃污染.各影响因子和O₃浓度的多元线性回归分析表明,T和RH是城市和工业站点的主控因子,T和WS是城市交通和郊区站点的主控因子;不同季节后向轨迹聚类分析和O₃潜在来源差异明显,春夏季大气传输路径以正南及东北方向近距离慢移速的轨迹为主,秋冬季以西北方向远距离快移速的轨迹为主;夏季高O₃浓度主要受本地生成和河北、山东及安徽等地传输影响.     

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.