基于在线监测的南京仙林PM2.5组分特征与来源解析

为了研究南京市PM_2.5的污染特征及来源贡献,于2018年3月至2019年2月在南京仙林地区进行PM_2.5组分的在线监测,运用PMF和CMB受体模型,开展PM_2.5的来源解析.结果表明,观测期间南京市PM_2.5平均质量浓度为54.3μg/m³,其中冬季平均浓度76.4μg/m³.PM_2.5的主要组分为NO₃^-（21.3%~30.8%）、SO₄^2-（18.9%~23.5%）、NH₄⁺（14.3%~16.2%）.从全年平均来看,PMF模型得到的PM_2.5解析结果为：二次无机气溶胶（54.9%）、燃煤源（17.4%）、二次有机气溶胶（7.4%）、机动车排放源（7.1%）、工业源（4.9%）、扬尘源（4.8%）、其他源（3.4%）;CMB模型得到的PM_2.5解析结果为：硝酸盐（33.0%）、硫酸盐（24.0%）、燃煤源（16.4%）、机动车排放源（8.4%）、二次有机气溶胶（7.1%）、扬尘源（5.7%）、其他源（2.9%）、工业源（2.4%）.不同季节PM_2.5来源有所差异,夏冬季二次无机气溶胶占比大于春秋季,春冬季燃煤占比最大,二次有机气溶胶在秋季占比最大.结合2017年南京市大气污染源排放清单,对二次气溶胶贡献进行再解析,得到南京仙林地区PM_2.5主要贡献来自燃煤源（PMF：34.14%,CMB：33.82%）,机动车排放源（PMF：27.33%,CMB：29.33%）以及工业源（PMF：26.76%,CMB：24.77%）.可见,影响南京仙林地区PM_2.5的污染源主要来自燃煤源、机动车排放源和工业源,基于在线组分监测、利用PMF和CMB模型得到的PM_2.5源解析结果具有较好的一致性.     

菏泽市PM2.5源方向解析研究

为了定量解析环境受体中不同方向PM_2.5的源贡献水平,利用“源方向解析”（source directional apportionment,SDA）法〔综合PMF（positive matrix factorization,正定矩阵因子）方法和后向轨迹模型〕对京津冀大气污染传输通道上某典型城市——菏泽市环境受体中PM_2.5进行来源解析,并分析不同方向的源贡献.结果表明,菏泽市环境受体中ρ（PM_2.5）变化范围为42.73~191.72 μg/m3,平均值为92.54 μg/m3.SO₄2-、NO₃-和NH₄+是菏泽市环境受体中PM_2.5的主要化学组分;ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和ρ（NH₄+）的平均值分别为29.78、22.11和7.91 μg/m3,三者之和占ρ（PM_2.5）的63.54%.PMF的计算结果显示,二次无机盐、机动车排放、扬尘、煤烟尘和建筑水泥尘是菏泽市环境受体中PM_2.5的贡献源类,分担率分别为32.61%、22.60%、19.54%、16.25%和9.00%.利用后向轨迹模型识别出PM_2.5贡献源类的4个潜在方向,分别为东南、正西、西北和正东.二次无机盐在4个方向的贡献分别为8.49%、5.01%、6.65%和12.88%;机动车排放分别为1.39%、4.44%、7.47%和8.22%;扬尘分别为4.95%、3.65%、4.12%和6.92%;煤烟尘分别为4.56%、1.93%、2.16%和7.28%;建筑水泥尘分别为2.22%、1.88%、1.27%和3.56%.研究显示,菏泽市PM_2.5污染较为严重,其中二次源、机动车和扬尘源是其主要贡献源类,并且来自菏泽市东部的各源类贡献均较高.      

深圳市大气PM2.5来源解析

为识别和量化深圳市大气PM_2.5的污染来源,2014年3,6,9,12月分别在5个站点采集PM_2.5的膜样品并进行质量浓度及组分分析,利用正向矩阵因子解析（PMF）模型对其主要来源和时空变化规律进行了解析.结果表明,2014年深圳市PM_2.5年均浓度为35.7 μg/m³,其中机动车源、二次硫酸盐生成、二次有机物生成和二次硝酸盐生成是最主要的来源,质量浓度贡献比例分别为27%、21%、12%和10%;地面扬尘、生物质燃烧源、远洋船舶源、工业源、海洋源、建筑尘和燃煤源贡献比例达2%~6%.各个源贡献的时空变化特征表明,二次硫酸盐生成、生物质燃烧源、二次有机物生成、工业源、远洋船舶源和海洋源显示出明显的区域源特征,机动车源、二次硝酸盐生成、燃煤源、地面扬尘和建筑尘具有显著的本地源特征.     

深圳市典型混合功能区PM2.5源解析研究

为精准识别深圳市典型商业、居住与工业混合功能区的PM_2.5污染来源,选取深圳市北部地区5个点位于2017年9月~2018年8月全年进行PM_2.5的样品采集和组分分析,利用优化的多元线性引擎模型（ME-2）对其主要来源及其时空变化特征进行探索.结果显示,研究区域研究时段的大气PM_2.5年均浓度为29.0μg/m³,解析出了SO₂二次转化（19.9%）、机动车（15.1%）、生物质燃烧（11.2%）等10种来源,其中SO₂二次转化、生物质燃烧、NO_x二次转化、VOCs二次转化、工业排放、老化海盐和远洋船舶源具有显著的区域传输特征,而机动车源、燃煤和扬尘具有本地源特征,受到局地排放的影响较大.重污染天气下机动车源、NO_x二次转化、工业排放及生物质燃烧源的增加最为显著,加强这些源的控制是此类混合功能区PM_2.5污染精细化防治的关键.     

武汉冬季大气PM2.5小时分辨率源贡献识别及潜在影响域分析

冬季是我国大气细颗粒物(PM_2.5)污染较为严重的时段,武汉市PM_2.5受到明显的区域传输影响.本研究基于小时分辨率PM_2.5组分观测数据,采用受体模型,解析武汉冬季大气PM_2.5各类源的实时贡献.结合轨迹聚类和浓度权重,识别影响各类源的传输路径和潜在源区.武汉冬季大气平均ρ(PM_2.5)为（75.1±29.2）μg·m^-3.观测期间共有两次污染过程,第一次污染过程主要受西北方向气团影响,水溶性离子升高是PM_2.5呈现高值的主要原因,ρ（NH⁺₄）、ρ（NO^-₃）和ρ（SO■）分别是清洁时段的1.6、 1.7和2.1倍;第二次污染过程则以正东方向气团为主,二次有机组分有明显的生成.对武汉冬季大气PM_2.5贡献最大的是二次源（34.1%）,其次是机动车尾气（23.7%）、燃煤（11.5%）、道路尘（10.9%）、钢铁冶炼（8.7...     

十堰市城区冬季PM2.5污染特征与来源解析

为探讨内陆山区城市湖北省十堰市冬季PM_2.5污染特征及来源构成,于2016年1月12日—2月4日在4个采样点位同步采集PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳的质量浓度.并采集了十堰市主城区城市扬尘、裸露山体尘、建筑水泥尘、燃煤源、机动车尾气、工业源及餐饮油烟源等7类污染源,初步建立十堰市本地的污染源成分谱库,利用统计学方法研究冬季PM_2.5的污染特征,并采用CMB受体模型及“二重源解析技术”分析其来源构成.结果表明:冬季采样期间,十堰市ρ（PM_2.5）平均值达到110.65 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准24 h浓度限值,并且随空气RH（相对湿度）增加污染加重.城区3个采样点PM_2.5化学组成及特征的空间差异不明显.PM_2.5中ρ（TC）最高,其次是ρ（NO₃-）和ρ（SO₄2-）,与二次反应、机动车尾气、煤燃烧等密切相关.ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为1.22,说明机动车尾气的影响较大.二次粒子、燃煤源和机动车尾气是十堰市城区冬季大气PM_2.5的主要来源,贡献率分别为51.2%、10.9%和10.1%.研究显示,十堰市城区冬季ρ（PM_2.5）超过GB 3095—2012二级标准,PM_2.5的污染控制应以二次粒子、燃煤和机动车为主,采取多源控制原则.      

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

中国南方乡村黑碳稳定同位素特征及来源解析——以江西于都为例

于2018年冬季（1月）和夏季（7月）在中国南方江西于都某偏远乡村采集PM_2.5样品,分析PM_2.5中BC浓度及其稳定碳同位素（δ¹³C_BC）,水溶性离子浓度.结果表明,采样期间BC在冬季和夏季平均浓度分别为（1.3±0.8）,（0.8±0.3）μg/m³,δ¹³C_BC在冬季和夏季平均值分别为（-25.8±1.6）‰和（-26.3±0.7）‰,两者整体呈现冬季高夏季低趋势,可能受到不同来源影响.相关性分析和贝叶斯模型源解析结果表明：冬季受生物质燃烧贡献最大为44.3%,其次机动车尾气和煤燃烧,分别为29.3%和26.4%;夏季受机动车尾气贡献最大为58.5%,其次生物质燃烧和煤燃烧,分别为28.8%和12.7%.后向轨迹表明,中国南方乡村的BC可能受到城市污染区域的长距离输送影响.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

路边微环境PM2.5化学组分特征及来源解析

采集并分析了武汉市机动车尾气源PM_2.5样品,并于2019年10月18~27日采集了武汉市不同路边微环境（市区路边、环线路边、环境背景点）PM_2.5样品并分析其化学组分特征,利用化学质量平衡模型（CMB）解析评估了机动车尾气对城市不同路边微环境PM_2.5的贡献.结果表明,机动车尾气成分谱以OC和EC为主,汽油车OC质量分数约为柴油车的1.14倍,柴油车EC质量分数是汽油车的1.08倍.路边碳组分主要来源于机动车尾气,其中OC浓度在市区路边最高,EC浓度在环线路边最高;市区路边NO₃^-和NH₄⁺浓度较高,与二次转化有关;环线路边Fe、Si、Al质量浓度高于市区路边.CMB来源解析结果显示,机动车尾气源是环线路边、市区路边微环境的主要来源,分担率为35.20%和38.89%,是环境背景点的2倍左右.不同路边微环境污染源贡献差异明显,与环线路边相比,市区路边机动车尾气源与二次来源均相对较高,而扬尘源贡献低于环线路边.     

基于PM2.5来源解析的减排方案制定

为定量解析PM_2.5浓度与排放源削减比例之间的关系,利用WRF-NAQPMS/OSAM模式对2017年12月京津冀及周边地区“2+26”城市的PM_2.5浓度变化和来源解析进行了模拟,并基于来源解析结果对各城市进行了迭代减排实验.结果表明,各城市削减本地排放源的效果最为显著,由于受化学生成影响引起的排放源和PM_2.5浓度之间的高度非线性关系,使得线性减排方案具有较大的局限性.各城市排放源削减引起的PM_2.5浓度变化主要由排放源的一次贡献和化学生成的二次贡献组成,其中化学生成的二次贡献浓度与行业解析结果的函数之间存在显著的线性关系.随着排放源的削减,清洁期间PM_2.5浓度中各组分的浓度随之下降,污染期间硝酸盐、二次有机气溶胶、铵盐等浓度不降反升,这为迭代减排方案中物种的选择提供了指导意义.     

邯郸市区PM2.5污染特征及来源解析

对邯郸市区内邯郸钢铁集团（邯钢）、邯郸市环境监测中心（环保局）、河北工程大学（矿院）3个点位4个季节代表月大气PM_2.5样品进行采集,并对其离子、元素、碳质组分进行测试分析;利用基于排放清单、受体模型与空气质量模型相结合的综合来源解析方法,对邯郸市区大气PM_2.5贡献来源进行分析.结果表明：邯郸市区PM_2.5年均浓度为85.5μg/m³,秋冬季浓度明显高于春夏季,邯钢点位浓度略高于矿院和环保局;PM_2.5中占比较高的组分为NO₃^-、SO₄^2-、POA、SOA和NH₄⁺,分别占15.7%、14.5%、13.2%、12.2%和12.4%,具有明显的二次污染和有机污染特征,冬季二次组分和有机组分占比略高于其他季节,环保局点位一次有机气溶胶（POA）和二次有机气溶胶（SOA）占比略高于矿院和邯钢;冶金和扬尘是PM_2.5最主要的贡献来源,贡献率分别为27.0%和18.7%,冶金源在春夏季的贡献比例高于秋冬季,在邯钢点位的贡献率明显高于环保局和矿院.     

乌鲁木齐市重污染期间PM2.5污染特征与来源解析

目前有关我国城市大气重污染期间PM_2.5污染特征及其来源的研究较少,为深入了解典型城市大气重污染期间PM_2.5的污染特征与来源构成,于2013年1月19—30日在乌鲁木齐市采集PM_2.5样品,并依据相关划分标准,确定1月19—28日为重污染天气. 分析了重污染天气下ρ(PM_2.5)及主要化学组成(包括水溶性离子、无机元素和碳组分),运用统计学方法研究了重污染期间PM_2.5的污染特征,并且采用富集因子法和CMB受体模型解析了PM_2.5的来源构成.结果表明:大气重污染期间ρ(PM_2.5)严重超标,其中米东区环境保护局采样点的ρ(PM_2.5)最高,其次是铁路局、市监测站;PM_2.5化学组分以SO₄2-、TC、Si和NO₃-为主,其中二次离子占ρ(PM_2.5)的43.1%;城市扬尘、煤烟尘和二次粒子是环境空气中PM_2.5的主要污染源类,三者在乌鲁木齐市以及米东区的分担率分别为24.7%、15.6%、38.0%和20.8%、28.0%、36.2%,其中二次硫酸盐的分担率在两地更分别达到28.6%和27.0%.      

北京市冬季典型重污染时段PM2.5污染来源模式解析

为了探究近年来北京市PM_2.5污染区域来源规律和重污染累积过程中PM_2.5的生成途径,利用第三代三维空气质量模型CAMx的颗粒物源示踪(PSAT)和过程分析(PA)技术,模拟计算了北京市2013年和2014两次冬季典型重污染时段PM_2.5的源-受体关系和物理、化学过程对PM_2.5的生成贡献. 结果表明:在区域来源贡献中,随着空气污染等级由优升至严重污染,外地PM_2.5贡献率从42.9%升至67.4%,本地贡献率由57.1%降至32.6%,其中外地二次PM_2.5贡献率从20.2%升至39.8%,为北京市重污染时段的主要贡献因子;在外地贡献中,廊坊市、山东省、天津市、唐山市的贡献率较大,分别为3.2%~4.7%、3.8%~7.5%、3.6%~5.8%、2.2%~3.2%. PA分析结果表明:在不利气象条件(持续性的逆温层结)下,南边界的输送在重污染过程中起到了重要作用,对ρ(PM_2.5)增长的贡献速率可达10 μg/(m3·h). 此外,本地化学转化在重污染时段对ρ(PM_2.5)爆发性增长的贡献率也可以达到40.0%,其中特殊天气条件下二次PM_2.5生成贡献的显著增加是造成ρ(PM_2.5)出现峰值的主要原因. 研究显示,随着污染程度的加重,北京市受区域性污染的影响逐渐加大;在重污染过程中,不利气象条件下的本地化学转化与水平输送对近地层ρ(PM_2.5)峰值的出现与维持发挥了重要作用.      

区域大气细粒子污染特征及快速来源解析

在广东大气超级站使用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)等仪器开展综合观测,2013年12月共监测到两个污染过程,主要的化学成分为元素碳(EC),占总颗粒数的56.8%,其次为有机碳(OC)和重金属(HM),分别占总颗粒数的12.7%和10.1%.两个污染过程中,不同颗粒类别的变化趋势有差异,说明两个污染过程的污染特征有所不同.污染来源分析发现,监测期间主要受到机动车尾气源和燃煤源的影响,二者分别占24.8%和22%;其次为工业工艺源和生物质燃烧,分别占16.4%和10.3%.第一个污染过程中,工业工艺源是首要污染源,而随着颗粒物浓度的增高,燃煤和二次无机气溶胶的比例明显增加,说明此污染过程中受一次污染源(燃煤源和工业工艺源)和二次光化学反应的复合影响.而第二个污染过程中,机动车尾气为首要污染源,其次是燃煤和工业工艺源,整个过程中各源的比例较为稳定,说明该次污染过程主要由不利气象条件导致的污染物累积形成.     

驻马店市区采暖季PM2.5时间和空间来源解析研究

为了明确驻马店市区PM_2.5污染特征及贡献源类,2019年1—3月在驻马店市区2个采样点采集PM_2.5样品,分析了其化学组分特征;结合PMF和后向轨迹模型构建了PM_2.5的时间和空间来源解析方法,并对该解析方法进行应用.结果表明:①采暖季,驻马店市区环境空气中ρ(PM_2.5)平均值为117 μg/m3,NO₃-和OC是其主导组分;ρ(OC)和ρ(EC)分别达18.2和5.2 μg/m3,且ρ(OC)/ρ(EC)平均值为3.5,说明机动车源和燃煤源的影响较明显.②ρ(SO₄2-)与ρ(NO₃-)相关性显著(R=0.80,P < 0.01),表明SO₄2-和NO₃-具有较高的同源性.③重污染过程中ρ(SNA)(SNA为SO₄2-、NO₃-和NH₄+三者统称)平均值为61.5 μg/m3,显著高于清洁期;重污染过程中硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别达0.42和0.39,说明存在明显的二次离子生成过程.④重污染过程中Si、Al、Mg等地壳类元素的浓度和占比均高于清洁期,说明重污染过程中扬尘源的贡献可能较高.⑤来源解析结果表明,二次源是采暖季PM_2.5的最大贡献源,贡献率为32.6%,其次为扬尘和生物质燃烧混合源(26.4%)、机动车源(21.4%)、燃煤源(13.2%)和工业源(6.3%);两次重污染过程中的最大贡献源分别为二次源(54.5%)和机动车源(46.2%),清洁期的主要贡献源主要为二次源(45.2%)和燃煤源(29.8%).从空间变化来看,扬尘和生物质燃烧混合源对天方二分厂的贡献率(29.3%)明显高于对彩印厂的贡献率(23.3%),而燃煤源对彩印厂的贡献率(16.5%)高于对天方二分厂的贡献率(10.1%),其他源类的贡献率相差不大.正东、东南以及西北方向是彩印厂和天方二分厂各类源的主要贡献方向.研究显示:二次源是采暖季、重污染期间和清洁期最大的贡献源;相比于清洁期,重污染期间扬尘和生物质燃烧混合源贡献增加.源类贡献存在空间差异,正东、东南及西北方向是采样点各类源主要贡献方向.      

2016~2020年上海市PM2.5化学组成特征和来源解析

2016~2020年在上海市区和郊区的6个点位开展了颗粒物系统性观测研究,分析了PM_2.5的质量浓度以及水溶性离子、有机碳/元素碳、无机元素等化学组分,并利用正矩阵因子分解模型对PM_2.5的来源进行了解析。结果表明,上海PM_2.5浓度水平呈现下降趋势,年均质量浓度依次为46,43,37,40,39μg/m³,表现为冬高夏低,西高东低的时空分布特征。有机物在PM_2.5中占比最高(30%~32%),不同年份和季节间的差异较小。二次无机离子(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)的区域性特征明显,其中硝酸盐的占比在5a间升高最多,且在冬季污染过程中起到了关键作用。解析得到PM_2.5的来源有9类,分别为二次硝酸盐(30.6%)、二次硫酸盐(20.7%)、机动车(12.6%)、工业(8.0%)、生物质燃烧(7.7%)、扬尘(6.5%)、燃煤(5.8%)、海盐(4.8%)和船舶(3.2%)。机动车和船舶等移动源、秸秆焚烧和烟花爆竹燃放等生物质燃烧源的贡献浓度在研究期间呈现下降趋势,体现了相关治理措施的管控效果。