广东省臭氧污染天气型及其变化特征

结合地面观测资料、再分析数据和客观天气分型方法SOM,分季节、分区域诊断和分析2015~2020年广东省O₃污染天气型及其变化特征.结果表明,2015~2019年广东省O₃污染逐年上升,其中2017~2019年上升较为明显,2020年则明显下降,气象条件和污染物排放的变化均对O₃污染的变化起到重要作用.2017~2020年广东省干季O₃浓度接近或超过湿季O₃浓度,干季污染城数亦接近湿季.弱冷高压脊天气型是影响广东省O₃污染的主导天气型,6a期间共造成526个污染城数.干季和湿季O₃污染的主导天气型分别为弱冷高压脊和台风外围,干季弱冷高压脊天气型污染天数占比呈明显上升趋势,2019~2020年超过湿季台风外围天气型成为影响O₃污染最主要的天气型.在弱冷高压脊天气型下,影响四大区域O₃污染的外来源输送路径主要有东北路和沿海路,湿季珠三角台风外围和粤北变性高压脊天气型下,区域O₃污染则受本地排放影响较大.     

我国中东部地区2015—2020年夏半年PM2.5和臭氧复合污染气象特征分析

为了解我国夏半年大气复合污染特征及其与气象条件的关系,基于2015—2020年夏半年(4—10月)空气质量监测、常规气象观测等资料,结合统计学方法与主观经验开展对比分析. 结果表明:分析时段内我国大气污染呈单污染比例升高、臭氧(O₃)与PM_2.5污染“双高”污染事件减少的特征,中东部大部分地区O₃超标日数增加、PM_2.5超标日数减少的“跷跷板”效应十分明显. 通过对污染过程的分析发现,区域O₃污染持续性特征明显,其中京津冀及周边地区持续时间超过10 d的O₃污染过程共有6次,最长持续时间为15 d. 与之相比,复合污染过程表现出离散性(区域污染过程少)、间歇性(持续性过程少)的特征. 区域O₃污染过程发生时的气象条件一般为最高温度较高、风速较小、混合层高度较低,但东北地区在大气扩散条件较好的情况下仍会出现区域O₃污染. 通过对地面天气分型的分析发现,均压场型和低压控制型为O₃污染出现时最主要的两种地面天气形势,高压控制型下出现O₃污染的概率相对较低,京津冀及周边地区在倒槽控制下也有一定概率的O₃污染出现. 研究显示,我国中东部地区夏半年O₃污染影响显著,关注不同地区O₃污染与气象条件之间的相关性对于大气复合污染防控有一定积极意义.      

珠江三角洲秋季典型O3污染的气象条件及贡献量化

利用自组织神经网络分析法,对珠江三角洲2013~2017年秋季海平面气压和全风速场进行大样本客观分型.结果表明,影响O₃的天气类型共有7种,由污染程度高低分为高、中、低3类,对应的平均O₃超标率分别为32.3%, 12.0%和4.2%.对比2017年和2016年秋季O₃污染天气分型下促发O₃污染的气象因子差异,2017年秋季高污染型O₃天气形势出现的天数比2016年增多,且中污染型天气形势出现时,2017年的局地污染气象条件更为不利.采用WRF-CAMx模式通过改变气象场输入来量化气象条件贡献,并用实测变化减去气象变化以推算排放贡献.结果表明,气象条件变化导致O₃浓度上升的贡献率为29.8%,而排放的变化引起O₃浓度下降的贡献率为7.1%.在2017年秋季开展的O₃污染防治专项行动指导下的珠江三角洲O₃前体物控制措施,有效缓解了部分由于不利气象条件而引起的O₃污染浓度上升.不利气象条件是导致2017年秋季O₃浓度升高的重要成因.     

2015—2020年广东臭氧污染特征、污染天气分型及局地气象要素影响

利用2015—2020年广东省102个国控大气环境监测站臭氧(O₃)监测数据、广东省21个地市国家基本气象站地面气象观测数据和欧洲中期天气预报中心(ECMWF)第五代大气再分析全球气候数据(ERA5再分析资料)，研究了2015—2020年广东O₃污染特征、污染天气分型及局地气象要素影响.结果表明：2017—2019年广东O₃污染较严重，4—5月O₃浓度逐步上升，6月出现一定下降后7月开始持续上升，峰值出现在9—10月；珠三角O₃超标率明显高于全省其他地区，粤东O₃超标率低于全省平均水平，但浓度平均值高于全省其他地区.基于自组织映射(SOM)方法，将2015—2020年逐日海平面气压和10 m水平风进行分型得到12类环流型，按污染程度分为“污染天气型”、“轻污染天气型”和“清洁天气型”.其中“污染天气型”有台风外围叠加副高型、冷锋前部型、热带系统降水前静稳型、高压底前部型4类.12类天气型所对应的O₃浓度与日照时数、最高气温呈显著正相关...     

大气环流型对珠三角2015～2020年臭氧变化的影响

基于2015～2020年的珠三角臭氧(O₃)日最大8 h浓度平均值[MDA8 O₃,ρ(O₃-8h)]的观测数据和气象再分析数据,运用Lamb-Jenkinson天气分型法(LWTs)分析不同大气环流型的特征并定量其对MDA8 O₃年际变化的贡献.结果表明,珠三角发生的18种天气型中ASW型更容易出现O₃污染现象,而NE型会导致更严重的O₃污染.根据850 hPa风场的风向变化及中心系统的不同位置将18种天气类型合并为5个天气类别来探讨不同天气型的O₃生成机制,发现ρ(O₃-8h)高的天气类别为N-E-S方向类别[(161±68)μg·m^-3]和A类别[(122±39)μg·m^-3],二者ρ(O₃-8h)与日最高气温和太阳净辐射量都呈显著正相关.N-E-S方向类别为秋季主导大气环流型,而A类别多发生在春季,其中春季珠三角发生的90%O_3<...     

成都市及周边地区严重臭氧污染过程成因分析

结合天气形势,地面观测资料和WRF-CMAQ模式,分析了2017年7月8~15日成都市一次罕见持续O₃污染过程的特征及成因,量化了各个物理化学过程对此次污染过程的相对贡献,并通过敏感性实验分析了四川盆地内O₃及其前体物的区域传输和本地光化学反应对此次污染过程的影响.结果表明,此次O₃持续污染过程主要是因为四川盆地内盛行偏东风,导致盆地东部城市群的O₃及其前体物经区域输送到成都及周边地区,加之成都市出现小风、气温升高等气象条件进而形成,属于典型的传输性爆发污染.持续污染形成的主要物理化学机制体现为日间气相化学过程贡献为稳定的正值,加之输送过程贡献出现爆发式升高,进而导致近地面O₃小时净增量迅速上升且高达50μg/（m³·h）,随之O₃浓度迅速响应,产生爆发式增长.此外,敏感性实验结果显示此次成都市O₃持续污染的形成受区域输送影响较受本地光化学反应影响更为明显.O₃污染爆发前上游地区高浓度O₃及其前体物沿流场输送并在成都及周边地区不断积累,导致日间O₃浓度不断升高.     

基于卫星和地面观测的中国典型城市群对流层内臭氧时空变化特征

为了探明近年来中国典型城市群(京津冀城市群、长三角城市群和珠三角城市群)臭氧(O₃)污染的发生规律,利用2005—2020年OMI-MLS (臭氧监测仪-微波临边探测器)对流层O₃柱总量探测数据以及2015—2020年地面O₃浓度监测数据分析我国三大城市群O₃的时空分布特征及其演变趋势,结果表明:①对流层O₃柱总量月峰值和年均值均呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,京津冀和长三角城市群对流层O₃柱总量均在夏季〔分别为50.0和44.4 DU (dobson unit)〕最高,而珠三角城市群在春季(42.2 DU)最高. ②三大城市群对流层O₃柱总量在空间分布上具有不同的特征,京津冀城市群对流层O₃柱总量呈东南高于西北的特征,长三角城市群对流层O₃柱总量随纬度升高而增大,珠三角城市群对流层O₃柱总量南北局地差异较小;海拔对对流层O₃柱总量的空间分布有一定影响,海拔越高,对流层O₃柱总量越低. ③京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O₃柱总量均呈逐年显著升高的趋势,年均增长量分别为0.25、0.28和0.27 DU,其中,京津冀城市群在对流层O₃柱总量较低的秋冬季年均增长(0.29 DU)最快,而长三角和珠三角城市群分别在对流层O₃柱总量最高的夏季和春季增长最快,均为0.39 DU. ④卫星探测的对流层O₃柱总量与地面监测的O₃日最大8 h滑动平均浓度(简称“O₃-8 h浓度”)在京津冀和长三角城市群相关性明显,而在珠三角城市群相关性较差. ⑤O₃-8 h浓度呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,其中,京津冀城市群O₃-8 h浓度在2018年(110.9 μg/m3)最高,空间上由2016年之前的北高南低转变为南高北低,多数城市O₃污染较重且达标率较低;长三角城市群2017年O₃-8 h浓度(106.7 μg/m3)最高,2016年起O₃-8 h高浓度中心由东北逐渐向西部内陆迁移,沿海城市达标率增加;珠三角城市群O₃污染程度最轻,达标城市较多,但O₃-8 h浓度呈逐年上升趋势,并在2019年达最高值(100.4 μg/m3),且中心城市上升速率远大于外围城市. 研究显示,中国三大城市群对流层O₃柱总量和O₃-8 h浓度的时空分布特征存在显著差异,造成差异的因素也不同.      

基于随机森林模型的四川盆地臭氧污染预测

为研究四川盆地臭氧(O₃)污染长期变化,使用四川盆地18个城市的地面O₃浓度数据和气象观测数据,首先分析了2017～2020年间四川盆地O₃浓度的时空分布特征,再利用随机森林模型,筛选出影响O₃浓度变化的主导气象因子,构建了气象因子和O₃浓度之间的统计预测模型,并对2020年四川盆地城市群的O₃污染状况进行预测分析.结果表明：(1)2017～2020年间O₃浓度呈现波动变化趋势,2019年出现一个低值,2020年O₃浓度又有所回升.(2)气象影响因子中相对湿度、日最高温度和日照时数对O₃浓度变化具有重要意义,而风速、气压和降水量的重要性较低;同时,气象因子之间也存在着不同的线性关系,气压与其他气象要素呈现负相关性,而剩余气象要素之间正相关关系较为明显.(3)基于随机森林构建的O₃预测模型的拟合优度(R²)较高,展示出较好的预测性能,能够较好地预测O...     

区域输送对天津臭氧污染的影响

采用大气化学模式定量估算2019年4月~9月区域输送对京津冀区域,特别是天津市O₃浓度的影响,分析天气形势和气象条件与区域输送的关系。结果显示,京津冀区域13个城市O₃以区域输送贡献为主,不同城市O₃差异较大,天津本地贡献占比24%,区域输送以京津冀区域其他城市和山东为主,共贡献48.3%。低压、低压前和低压后形势下,O₃区域输送占比最高。途径天津偏南区域的气流是造成天津高浓度O₃污染的重要因素,也是区域输送的主要路径。随着O₃浓度升高,输送贡献占比呈逐步上升趋势,重度污染时本地生成与区域输送贡献相当。一次典型O₃污染过程分析表明,高温强辐射天气和有利的天气形势促进O₃本地生成,西南气流和弱下沉气流下的区域输送共同维系了这场持续3d的连续污染过程。     

重庆市O3污染日的大气环流分型与传输特征

通过分析重庆市主城区2015~2019年O₃浓度和气象要素观测数据,发现主城区O₃超标日数、超标日O₃中位值和90百分位浓度值均呈现逐年升高趋势,O₃与温度成正相关、与相对湿度成负相关,高O₃浓度对应每日最高温度区间为35℃以上以及相对湿度区间70%以下.采用T-mode主成分分析法(PCT)对2015~2019年的4~9月850hPa低层位势高度场和风场进行分型,总结出重庆市O₃污染期间主要有8种天气类型,其中有利于出现高浓度O₃现象的天气类型分别是低压西北侧型(T1)、低压后部型(T4)和高压西侧(T3),对应O₃平均超标率分别为34.6%、17.0%和14.2%.利用HYSPLIT4模型后向轨迹聚类方法和潜在源贡献算法(PSCF),计算得到O₃污染日的气团主要以中短距离输送为主,主要传输轨迹来自北、东北、南以及西南四个方向,从2015~2019年,主要污染来源有一个明显的从北转南的趋势,O₃污染的潜在源贡献分析结果与全市工业源NO_x、VOCs排放量空间分布的一致性较高.     

南亚高压对四川盆地夏季区域持续性O3污染的影响

基于2015~2020年四川盆地臭氧（O₃）浓度监测数据,构建O₃区域性持续性污染过程个例库,并进一步时空匹配高低空气象资料,探究夏季南亚高压系统对四川盆地地面气象要素及O₃污染生成的影响机制.结果表明：（1）2015~2018年四川盆地O₃区域性持续性污染（ORPP）逐年加重,2018~2020年保持相对稳定的污染态势,且ORPP多集中于春、夏两季.盆地中南部成都、重庆、泸州等城市O₃污染形势最为严峻,且高值区逐渐向南北方向转移.（2）基于南亚高压（系统存在率、中心离散度与东西振荡量）对地面气象要素的影响阐释ORPP的生成机制：系统存在率均值偏低且位置偏东时,平均气温、气温日较差及日照时数偏高,相对湿度偏低,利于O₃生成;南亚高压东模态中心显著聚集时,气温日较差与日照时数激增,易造成O₃异常高值;西模态剧烈振荡时,气温日较差、日照时数及相对湿度改变,易使O₃浓度波动.（3）对比清洁期与污染期,南亚高压系统存在率、中心离散度与东西振荡量综合作用于清洁期,而污染期则主要受中心离散度与东西振荡量影响.当南亚高压西模态剧烈振荡与东模态显著聚集配合出现时,极易诱发四川盆地内ORPP二级过程.     

2015—2021年四川盆地近地面O3时空演化及潜在源区分析

近地面O₃污染已经成为我国最严重的环境问题之一,特别是在地形相对闭塞的盆地区域更加突出,而盆地地形区域O₃的时空演化、潜在源区及驱动因素尚未被完全揭示.因此,以典型盆地地形区—四川盆地为研究区,基于长时间尺度(2015—2021年)的O₃浓度监测数据,采用后向轨迹、时空地理加权回归等模型探讨O₃的时空变化特征、传输路径、潜在源区以及驱动因素的空间分布特征.结果表明：(1)时间分布上,2015—2021年四川盆地O₃-8 h浓度第90百分位数为(143±7)μg/m³,夏季O₃-8 h浓度高于其他季节,O₃-8 h浓度存在明显的“周末效应”和昼夜差异.(2)空间格局上,四川盆地O₃-8 h浓度第90百分位数总体呈西高东低的分布特征,西部平原地带是核心污染区域.(3)2015—2021年影响成都市的气流轨迹中短距离输送轨迹占比为74.24%,长距离输送轨迹占比平均值为25.76%. 2015—2...     

黄河三角洲典型城市夏季臭氧污染特征与敏感性分析

为探究黄河三角洲代表性城市东营市夏季环境空气臭氧(O₃)污染成因,利用2021年6月东营市大气超级站监测数据与基于观测的化学盒子模型(OBM),较为全面地分析了O₃污染特征与O₃生成敏感性机制,并开展了前体物减排效果评估. 结果表明:①2021年6月东营市O₃污染较严重,O₃污染天〔日最大8 h平均O₃浓度值(MDA8-O₃)≥160 μg/m3〕占比达50.0%,MDA8-O₃、挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)浓度平均值较非污染天分别升高70.0%、10.4%和7.6%. ②O₃污染天呈高温、低湿的特点,O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强. ③基于本地化的O₃生成潜势计算表明,与非污染天相比,污染天异戊二烯、乙烯和甲苯对O₃生成潜势的贡献分别增加了114.3%、68.6%和38.2%. ④污染天O₃本地净生成速率明显升高. O₃生成处于VOCs-NO_x协同控制区,减少VOCs和NO_x排放均可有效降低O₃生成. 研究显示,现阶段东营市应实施VOCs/NO_x协同减排比例大于或等于1∶1的减排策略,污染天(尤其是夜间)应加大NO_x及VOCs减排力度,减轻污染天温度升高及植物源排放增加等不可控因素对O₃污染的影响.      

偏低气温下的O3污染特征及其主要气象成因

针对2013~2019年上海地区气温相对偏低（25℃及以下）的一类O₃污染事件,从时间分布特征、天气系统类型、气象成因等方面进行了深入分析.结果表明：上海近7a偏低气温下的O₃污染按小时标准和日标准分别出现45h和19d,占各自O₃污染总次数的5.0%和7.3%,在春季则上升至20.6%和20.0%,是上海春季主要O₃污染现象之一.当气压介于1010.1~1017.1hPa、风速介于2.1~3.2m/s、湿度介于40.0%~54.0%、辐射介于0.5~2.7MJ/m²,较易出现偏低气温下的O₃污染;与高温下的O₃污染相比,出现偏低气温下的O₃污染时,气压、PM_2.5和NO₂浓度分别偏高了10.0hPa、26.0μg/m³和24.9μg/m³,辐射偏低了0.5MJ/m².造成偏低气温下的O₃污染天气类型可以分为弱高压前部、弱高压控制和海上高压后部3种.3个典型污染个例分析显示,上游输送、本地静稳辐合和垂直逆温条件分别是这3种类型的主要气象成因.     

四川盆地臭氧浓度空间分异及驱动因子研究

为揭示四川盆地臭氧（O₃）的空间分布格局及其驱动因子,通过对2015~2017年四川盆地18城市82个国控环境监测站的O₃浓度观测数据,使用空间自相关,空间热点探测及地理探测器等地统计方法分析研究.结果表明：2015~2017年四川盆地O₃浓度总体呈现上升趋势（由2015年的（79.95±18.82） μg/m³上升到2017年的（88.64±11.67）μg/m³）,污染态势逐年加重.盆地中西部成都,资阳,雅安等城市O₃浓度最高,且高值区范围逐年扩大.O₃浓度的空间分布呈现出显著的聚集性规律（空间正相关,Moran's I指数大于0）,且年聚集区（H-H聚集区或L-L聚集区）主要呈现为H-H聚集区分布在盆地中西部,L-L聚集区分布在盆地东南部.此外,年聚集区的年际变化与浓度变化态势基本一致,即O₃浓度上升（降低）的区域转变为H-H聚集区（L-L聚集区）.基于地理探测器定量分析了二十个社会经济及自然驱动因子对O₃浓度空间分异的影响,结果显示社会经济因子占主导作用,其中城建用地占区面积比重（驱动值,q=0.5734）,人口密度（q=0.5479）的驱动作用最为突出,自然因子中年降水量（q=0.4592）具有最显著的驱动作用;地理探测器双因子交互对O₃浓度空间分异的影响有明显的交互增强作用（每个单因子q值平均增大了1.5~2.1倍）,且交互均值（即各因子交互q值的均值）与最大交互值逐年增大.在使得交互值达到最大驱动值的双因子中,出现频率最高的是人口密度（7次）和工业烟粉尘排放量（7次）.     

福建省沿海地区春季一次近地层O3超标成因分析

福建省沿海地区春季ρ（O₃）较高且超标天数较多,为研究春季ρ（O₃）超标的天气学成因,选取2017年4月26日-5月1日O₃污染过程,利用统计对比和聚类分析方法,将全过程分成污染前、污染维持和污染后3个阶段,再将污染维持阶段分为4个区,利用ρ（O₃）和ρ（PM_2.5）小时均值资料,结合天气形势和气象要素场变化,分析此次O₃污染的主要特点.结果表明:①此次O₃污染与天气形势关系密切,在冷高压（4月28-29日）控制下,光化学反应条件有利,太阳辐射强、日照时间超过11 h,08:00起ρ（O₃）上升速率为15~20 μg/（m3·h）,ρ（O₃）最大8 h滑动平均值[简称"ρ（O₃）-max-8 h"]超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值,但大气扩散条件好,ρ（PM_2.5）日均值未超过一级标准限值,ρ（O₃）超标原因为光化学反应所致,并且ρ（O₃）分布有明显的日变化规律.②在锋前暖区（4月26日08:00-16:00）及变性冷高压（4月30日-5月1日）控制下,光化学反应剧烈,08:00起ρ（O₃）上升速率为25~35 μg/（m3·h）,天气静稳且大气扩散条件差,本地生成的O₃在近地层累积效应明显,4月30日ρ（O₃）小时均值和ρ（O₃）-max-8 h达到过程峰值,ρ（PM_2.5）日均值超过GB 3095-2012二级标准限值,ρ（O₃）-max-8 h超过三级标准限值,空气质量达中度污染,ρ（O₃）超标原因为光化学反应加本地累积所致,并且ρ（O₃）分布也有明显的日变化规律.③受强冷空气影响,4月26日20:00-24:00福建省沿海地区的6个城市ρ（O₃）不降反升,22:00-24:00 ρ（O₃）8 h滑动平均值陆续达到一天中的最高值;4月27日ρ（O₃）维持在70~140 μg/m3之间,ρ（O₃）分布没有明显的日变化规律.研究显示,导致福建省沿海地区春季O₃污染天气的成因是多种因素共同作用的结果.