长江与黄河源丰水期地表水中汞的分布特征、赋存形态及来源解析

在全球变暖的背景下,探明青藏高原地表水中汞的形态、分布和来源特征对认识高寒地区汞的生物地球化学循环过程具有重要意义.为探讨汞在高寒地区地表水中的分布特征和潜在来源,以青藏高原长江源和黄河源流域地表水为研究对象,测定丰水期地表水中总汞（THg）、颗粒态汞（PHg）和溶解态汞（DHg）的浓度,分析其空间分布特征及其影响因素,并利用PMF模型定量解析地表水中汞的来源.结果表明,长江源和黄河源流域地表水中ρ（DHg）均值分别为（2.96±1.26） ng ·L^-1和（2.47±0.83） ng ·L^-1,二者无显著差异;而长江源流域地表水中ρ（THg）［（10.69±11.14） ng ·L^-1］和ρ（PHg）［（8.46±11.41） ng ·L^-1］显著高于黄河源流域地表水中的ρ（THg）［（3.37±2.03） ng ·L^-1］和ρ（PHg）［（1.13±1.02） ng ·L^-1）］（P<0.05）.此外,考虑到较低的汞浓度水平和甲基化程度,研究区内汞的生态威胁较弱.相关性分析结果显示,长江源流域地表水中汞以PHg为主要形态,其浓度变化主要受冰川融水输入、土壤侵蚀和降水等因素影响;DHg作为黄河源流域地表水中汞的主要形态,其分布格局主要受制于汞和溶解性有机质（DOC）的结合作用.空间分布上,河道坡降和土壤侵蚀强度的空间差异可能是导致长江源流域地表水中THg和PHg浓度随水流方向总体呈下降趋势的关键因素.PMF模型解析结果表明,长江源和黄河源区地表水中51.4%的汞来源于大气沉降,38.8%的汞来源于水流对土壤岩层或沉积物的侵蚀作用,而9.7%的汞来源于土壤径流或渗流的输入.     

被动采样器(MerPAS)在气态汞含量和同位素分馏研究中的应用

汞（Hg）是一种具有生物毒性、易挥发的有害金属元素。在大气中主要以气态单质汞Hg⁰的形态存在,具有较长的大气滞留时间,能随大气环流扩散到全球。多尺度监测大气Hg⁰的浓度对于评估《关于汞的水俣公约》履行效果极为关键。由于操作简易且不易受恶劣环境影响,被动采样器是现有大气Hg⁰主动监测技术的有效补充。近期研究表明被动采样器（MerPAS）采集到的大气Hg⁰可以同时应用于汞浓度与稳定汞同位素的分析。鉴于MerPAS在大气汞的研究中的广泛应用前景,本文对MerPAS的结构、原理以及其在大气Hg⁰浓度和同位素研究方面的进展进行综述,并通过实地采集天津市市区的大气汞来验证其汞浓度和同位素测试的可靠性。结果显示：MerPAS能够准确地监测大气汞的浓度,并很好地保存大气Hg⁰的同位素信号,特别是非质量分馏信号。     

大气颗粒态汞的粒径分布特征及风险评价——以天津城区样品为例

颗粒态汞在大气中停留时间短、易沉降,易对局地环境与人体健康造成危害,明确不同粒径颗粒态汞的分布,对进一步认知大气汞循环及环境归趋具有重要意义。本文讨论了2018年天津市四季大气颗粒态汞的粒径分布特征及季节性差异,判定了其可能来源,评估了其潜在生态和人体健康风险。结果表明,受初级排放源及活性气态汞的气-粒分配影响,颗粒态汞在PM_<0.5、PM_0.5～1粒径中明显富集,其环境健康危害一直被低估。大气颗粒态汞的平均浓度为181.1±97.2 pg/m³,冬季浓度较高,可能受人为排放量大、沉降率低、气-粒分配系数K_p与温度成反比因素控制。夏季浓度较低,除受清洁海相气团影响外,天气潮湿,汞的清除作用加大也是重要因素。颗粒态汞来源不同,冬季主要来源于北方燃煤供暖,春秋季与日常工业生产、车辆排放相关,夏季受自然源海相气团影响较大。尽管大气颗粒态汞通过呼吸给人体带来的健康风险较低,但细粒径风险值显著高于粗粒径,且其具有很强的生态环境危害,需要得到高度重视。     

松花江上游夹皮沟金矿开采区芦苇叶片汞分布特征

为研究金矿开采区周围芦苇(Phragmites australis)叶片汞含量的分布特征、影响因素及其与其它环境要素的相关性,2016年6月(夏季)和9月(秋季)在位于松花江上游的夹皮沟金矿开采区内采集芦苇叶片、土壤、水体样本测定汞含量,同步测定大气汞浓度,并通过单因子污染指数法确定芦苇叶片汞污染等级,分析芦苇叶片汞含量与环境要素汞含量的相关关系.结果表明,在空间分布上,芦苇叶片汞含量以及土壤、水体汞含量均随离夹皮沟金矿距离的加大而逐渐衰减,大气汞浓度空间分布特征不明显;在时间分布上,芦苇叶片汞重污染地区夏季汞含量低于秋季,芦苇叶片汞轻污染地区夏季汞含量略高于秋季,而大气汞、土壤汞含量均为夏季高于秋季;各环境要素对芦苇叶片汞含量的影响重要程度依次为:土壤大气水体;此外,停止混汞法采金多年后,夹皮沟金矿开采区汞源主要为土壤.     

燃煤电厂区域颗粒物及颗粒物汞分布特征研究

对东南沿海平原地区某燃煤电厂不同方位距离的9个采样点进行为期9个月的大气颗粒物采集,以PM_2.5、PM₁₀为对象,研究了颗粒物与颗粒物汞的时空分布,探讨了燃煤电厂排放对周边大气颗粒物与颗粒物汞分布的影响.结果表明：①本研究区PM_2.5平均浓度为78.10 μg·m^-3,其中颗粒物汞平均浓度为294.88 pg·m^-3;PM₁₀平均浓度为114.48 μg·m^-3,其中颗粒物汞平均浓度为363.41 pg·m^-3,均高于海内外众多城市.②冬季颗粒物、碳组分及颗粒物汞的浓度远高于春、夏、秋三季,冬季燃煤量大、逆温等气象因素及远距离污染物传输均造成当地冬季颗粒物累积.③大气颗粒物汞浓度随距电厂距离的增加先增加后降低,最大浓度范围为电厂W-NW方向1.3~2.5 km处.④各采样点均受到多种污染源共同影响,以燃煤尘为主,餐饮油烟、机动车尾气、生物质燃烧和扬尘次之,燃煤电厂对周边区域环境大气可吸入颗粒物主要影响区域为W-NW方向1.3~2.5 km.     

硒拮抗汞污染的粮食诱导大鼠中枢神经系统c-fos基因表达

为了从分子水平探讨硒与汞的拮抗效应和不同形态汞对脑的损伤 ,应用RT PCR方法和免疫组织化学方法研究了大鼠在汞污染粮食诱导下脑中c-fos mRNA表达和c-FOS蛋白表达 .结果表明 ,汞污染粮食能够显著诱导大鼠脑c-fos mRNA表达和c-FOS蛋白表达 ;硒能够拮抗汞在脑中的蓄积水平 ;硒能够拮抗汞诱导c-fos表达 .同时分析了硒汞拮抗的分子机制 .     

新疆地区大气环境容量系数的气候特征及其在空气质量变化中的作用

新疆在我国属于冬半年大气环境容量系数(A值)显著偏低的区域.研究了1975—2019年新疆大气环境容量系数的时空变化特征.新疆的低A值区主要分布在塔里木盆地北部和新疆东部;研究期间新疆的大气环境容量系数在随机波动中整体呈下降趋势,这与新疆平均风速的变化较为一致,主要是由气候变化引起.新疆A值的季节差异大,春夏高、秋冬低;A值的冬季均值远小于年均值,说明新疆冬季的大气自净能力很弱.新疆4个地级市的月均A值与PM_2.5浓度具有显著的负相关,A值能够较好地反映当地空气污染的气象条件特征.南疆城市则由于沙尘天气的影响,大气颗粒物浓度很高,但A值与PM_2.5浓度的相关性较差.还基于A值,利用城市大气环境荷载指数对新疆4个地级市的大气污染排放变率进行了评估.     

城市道路及隧道空气中元素汞分布特征的研究

近年来随着城市交通基础建设的发展,汽车保有量的大幅增加,化石燃料的燃烧也随之增加,城市空气质量面临新的挑战。其中,大气汞污染受到越来越多的关注。文章利用Lumex RA-915和多功能汞分析仪,应用原位检测方法在隧道行车中和道路旁2 m远处,测定了城市隧道及道路周边空气中的元素汞的分布,初步研究了地面交通汞排放对周边环境中元素汞分布的特征的影响。结果表明:隧道内各点的大气汞浓度变化较小,并与通风情况有关;当隧道外自然风风速较大时,隧道内外大气中元素汞浓度均明显降低,从10~17ng/m3降低到4~8 ng/m3。地面道路旁大气元素汞的分布随汽车行驶状况、温度和昼夜变化而变化。中午大气中汞浓度较低,而傍晚较高;从白天至晚上呈上升趋势,从10.8 ng/m3和16.4 ng/m3升高到15.7 ng/m3和19.4 ng/m3;气温越高,大气中的汞浓度也越高;路口汽车怠速时汞浓度较高。因此,应加大交通排放对城市大气汞污染贡献的关注。     

锌冶炼-氯碱复合污染区木本植物中的汞

研究了葫芦岛市13个不同地点的154个木本植物样品的汞含量.葫芦岛市木本植物受到严重的汞污染.叶汞含量为0.029～2.700 mg·kg^-1,平均为0.182 mg·kg^-1,植物叶汞中的浓度李树＞梨树＞柳树＞杉树＞榆树＞槐树＞丁香＞杨树＞松树＞柏树;茎汞含量为0.009～0.342 mg·kg^-1,平均为0.066 mg·kg^-1.植物树茎、树叶汞含量呈显著正相关,树叶>树茎.植物汞含量与其距离污染源的远近及风向有关,距离污染源越近,植物总汞含量越高.表明大气沉降作用对植物汞的含量有显著的影响,锌冶炼厂是植物汞含量的主要来源.     

连续4个生长季大气CO2升高与土壤铅(Pb)污染耦合下刺槐幼苗根际土壤微生物特征

阐明CO₂升高和土壤重金属污染耦合对植物根际微生物群落的影响对明确大气CO₂升高背景下土壤重金属污染的植物根际生态效应意义明显.利用开顶箱系统模拟了连续4个生长季大气CO₂浓度升高［（700±27）μmol·L^-1］与土壤Pb污染（15.6 mg·kg^-1和515.6 mg·kg^-1）耦合对刺槐幼苗根际土壤微生物群落的影响.结果表明,与Pb污染相比,高浓度CO₂提高了（P<0.05）Pb污染下幼苗根际土壤总N含量,同时也提高了根际土壤pH、总C和水溶性C含量及C/N,降低了（P<0.05）根际土壤总Pb和可溶性Pb含量.细菌丰富度和多样性在耦合条件下较Pb污染增加（P<0.05）,而真菌丰富度降低（P<0.05）和多样性增加（P<0.05）;细菌和真菌群落中相对丰度最高的前两位优势属变化不显著,但其它类群如Anaerolineaceae、Solirubrobacterales、Eurotiomycetes、Aspergillus和Trichocomaceae的相对丰度受大气CO₂浓度升高与土壤Pb污染耦合影响显著;相对丰度较高的前10位细菌和真菌优势属与根际土壤环境因子的冗余分析表明,根际土壤总C和可溶性Pb是显著（P<0.05）影响细菌优势属环境因子,总C对真菌优势属影响显著（P<0.05）.结果表明刺槐幼苗根际土壤总C和可溶性Pb是根际土壤细菌群落变化的显著影响因子,而真菌群落仅受总C的显著影响.     

Mercury in leaf litter in typical suburban and urban broadleaf forests in China

Leaf litterfall plays an important role in transporting atmospheric mercury to soil in forests area.     

全球主要森林系统中植被汞分布特征及其影响因素

基于过去20a全球森林植被中汞循环过程的相关研究,本文通过荟萃分析法阐明全球主要森林类型中植被汞分布特征及其影响因素.结果表明,汞在植被中浓度排序特征(以中值计)依次为凋落物(38.9ng/g)>叶片(24.1ng/g)>树根(18.5ng/g)>树皮(13.2ng/g)>树枝(12.0ng/g)>树干(3.1ng/g...     

松花江上游金矿开采区环境中汞污染的空间分布特征

采用俄罗斯Lumex公司生产的RA-915+汞自动分析仪采集松花江上游桦甸金矿开采区环境中的气态总汞,并同步采集水体、土壤和植物样品,测定各环境要素中的汞含量,旨在研究金矿开采区周围大气汞的分布特征、影响因素及其与其它环境要素的相关性.结果表明,环境中大气汞污染的时间分布规律为夏季大于秋季,傍晚高于午间;空间分布规律以金矿开采和汞源为中心随距离加大而逐渐衰减;金矿开采区附近环境要素中汞污染的规律为:沉积物土壤植物水,植物中总汞污染特征为:根茎叶,秋季植物中汞的含量普遍大于夏季,这与植物随生长发育不断通过土壤向体内富集污染元素有关.无论夏季还是秋季,气汞与植物根部的相关性均最高,分别为0.83和0.97.     

不同类型城市人工湿地水体汞的分布特征

为了解城市人工湿地水体中汞的时空分布及甲基化特征,以便探究其潜在的汞暴露生态风险,在重庆市选择4个不同类型的人工湿地,于2017年3月～2018年3月,按季度采集垂直剖面水样,分析总汞(THg)和甲基汞(MeHg)的分布.结果表明:城市人工湿地由于景观布局、功能设置不同,其汞分布特征有一定差异. 4个湿地水体THg均高于背景水域,但远低于有污染历史的水体;湿地中部水体THg均略高于进、出水口,表明城市湿地对水体THg有截留作用.除彩云湖湿地出水口MeHg浓度高于入水口外,其余3个湿地出水口MeHg均低于入水口;湿地中水体MeHg呈随水深增加而升高的趋势,且MeHg占THg的比例(MeHg/THg)均高于其他水域,说明城市湿地具有净汞甲基化的作用. 4个城市湿地水体THg春秋两季高,夏季略有降低,冬季最低;水体MeHg冬季最低,而其他三季差异不大但远高于冬季,约为冬季的3倍.本研究明晰了城市湿地中汞的时空分布和甲基化规律,探究了人类活动对湿地的干扰程度和湿地的响应特征以及湿地汞对下游流域的影响,从控制潜在汞暴露风险的角度,为人工湿地建设提供建议.     

Transport and fate of mercury under different hydrologic regimes in polluted stream in mining area

Seepage from Hg mine wastes and calcines contains high concentrations of mercury (Hg). Hg pollution is a major environmental problem in areas with abandoned mercury mines and retorting units. This study evaluates factors, especially the hydrological and sedimentary variables, governing temporal and spatial variation in levels and state of mercury in streams impacted by Hg contaminated runo . Samples were taken during di erent flow regimes in theWanshan Hg mining area in Guizhou Province, China. In its headwaters the sampled streams/rivers pass by several mine wastes and calcines with high concentration of Hg. Seepage causes serious Hg contamination to the downstream area. Concentrations of Hg in water samples showed significant seasonal variations. Periods of higher flow showed high concentrations of total Hg (THg) in water due to more particles being re-suspended and transported. The concentrations of major anions (e.g., Cl??, F??, NO3?? and SO4 2??) were lower during higher flow due to dilution. Due to both sedimentation of particles and dilution from tributaries the concentration of THg decreased from 2100 ng/L to background levels (< 50 ng/L) within 10 km distance downstream. Sedimentation is the main reason for the fast decrease of the concentration, it accounts for 69% and 60% for higher flow and lower flow regimes respectively in the upper part of the stream. Speciation calculation of the dissolved Hg fraction (DHg) (using Visual MINTEQ) showed that Hg(OH)2 associated with dissolved organic matter is the main form of Hg in dissolved phase in surface waters in Wanshan (over 95%).     

乌达-乌斯太工业园大气颗粒物中汞的形态及空间分布特征

利用碳质分析（OC/EC）、离子色谱分析（IC）、程序升温脱附分析（TPD）、成像分析等综合分析手段,对内蒙古乌达-乌斯太工业园大气细颗粒物中汞的具体存在形态和空间分布特征进行了研究.结果表明,乌达-乌斯太工业园PM_2.5中Hg含量与有机碳（OC）、元素碳（EC）、Cl^-和NO₃^-含量的相关性系数r分别为<0.1、<0.1、0.854和0.745.PM_2.5中的汞以无机态为主,且可能以HgCl₂、HgS、HgO和Hg（NO₃）₂·H₂O为主要存在形态.PM_2.5中汞含量相对富集区多分布在高Hg⁰浓度,高氯和高酸（硝酸）区域,表明排氯、排酸等工业活动与PM_2.5中汞的形成具有重要的内在联系.     

海南岛某些热带植物的地球化学特征

海南岛地带性植被为热带常绿季雨林.因生态环境的不同.还有热带雨林、热带山地常绿阔叶林和稀树草原植被等、土壤类型和地球化学成分及植物的种类,决定了海南岛某些植物的地球化学组成.根据热带主要植被类型的树种分析,得到了Si、Fe、Mn、Cu、Zn、Ni、Ca、Pb、Mg、K等十种元素的平均背景含量.针叶树和草本植物中Si、Fe、Mn、Cu、Zn的含量要比阔叶树高.营养元素Ca的含量以针叶树高,Mg和K含量以草木和阔叶树为高.同时,植物根、茎、叶等各部分的元素含量也不尽相同.热带植物、土壤、岩石中Pb的背景值分别是40ppb、20.9ppm、28.8ppm.公路旁的木麻黄树(Casuarina equisetifolia)叶中的含Pb量为264ppb,皮含Pb为2400ppb.这可能与公路附近空气污染有关.     

贵阳市2种不同类型草地的汞释放通量

利用动态通量箱法对贵阳市人工草坪和天然草地的汞释放通量进行了野外实测. 结果表明:春季和夏季的草地是大气中汞的来源,并未出现明显的季节性变化,其平均汞释放通量为(7.8±15.7)～(41.5±15.2) ng/(m2·h),且天然草地的汞释放通量明显高于人工草坪. 草地的汞释放通量具有明显的日变化特征,白天汞释放通量显著高于夜间,最大值通常出现在午后,最小值则出现在夜间. 草地的汞释放通量与光照强度、土壤温度、大气温度呈显著的正线性关系,与大气相对湿度呈负线性关系. 大气中气态总汞的质量浓度是影响草地汞释放通量的另一个重要因素. 大气中气态总汞质量浓度的升高能够抑制草叶片向大气中释放汞,而高质量浓度的气态总汞可导致大气中的汞向草叶片的强烈沉降.