预处理后生物成因施氏矿物的矿物学特征及对As(Ⅲ)吸附的影响

生物成因施氏矿物虽然在吸附As(Ⅲ)能力上表现出较其它吸附剂更为优越的吸附性能,但其制备过程中细菌分泌的多糖类物质使得矿物颗粒间存在明显的团聚现象.本研究通过比较不同预处理方法对施氏矿物矿物学特征及吸附性能的影响,寻求一种最佳的矿物预处理方法,以期进一步改善矿物颗粒团聚现象和提高对As(Ⅲ)吸附能力.采用NaOH、NaCl、200℃灼烧及乙醇-超声方法对施氏矿物进行预处理,结果表明,处理后矿物的矿相均未发生变化,但其理化性质随处理方式的不同差异较大,矿物比表面积、Fe/S摩尔比、SEM图谱、As(Ⅲ)吸附性能与原始矿物相比均发生了明显的变化.经pH 12NaOH处理后矿物的吸附性能最佳,在室温下最大吸附量从原来的101.9 mg.g-1增加到143.3 mg.g-1,比表面积从原来的45.63 m2.g-1增加到325.18 m2.g-1,矿物干燥时团聚现象明显减弱.     

带菌盐藻对不同形态砷的富集和转化研究

自然环境中藻和菌多是共生的,藻菌共生体对污染环境修复具有较好的应用前景.本研究通过16S rRNA序列分析方法从带菌盐藻中分离鉴定出1株芽胞杆菌(Bacillus solisalsi),并测定了不同浓度的亚砷酸盐[As(Ⅲ)]和砷酸盐[(As(Ⅴ)]胁迫13 d后,带菌盐藻对砷的吸收、吸附、转化情况以及培养液中的砷含量及其形态.结果表明,无菌盐藻对砷的耐性较强,在250μmol·L-1和500μmol·L-1As(Ⅲ)胁迫下,砷含量分别为3.78 g·kg-1和4.56 g·kg-1,但是培养液中的砷含量仅下降7.9%~8.3%,Bacillus solisalsi单独除砷的能力也不强(去除率为6.1%~19.9%).盐藻及其共生菌协同除砷的能力较强,25~100μmol·L-1As(Ⅲ)处理下能吸收0.99~2.79 g·kg-1的砷,25~500μmol·L-1As(Ⅴ)处理下能吸收1.22~3.46 g·kg-1的砷.25~100μmol·L-1As(Ⅲ)和As(Ⅴ)胁迫下砷去除率均在54.3%以上.带菌盐藻可以通过As(Ⅲ)氧化、As(Ⅴ)还原、As(Ⅲ)甲基化和排出胞外等途径降低砷的毒害.     

乙基黄药对施氏矿物吸附Cr（Ⅵ）的影响研究

选矿药剂在矿产资源开发中被大量使用,环境中残留的选矿药剂及其衍生物对重金属的迁移、转化等环境行为产生重要影响.施氏矿物是广泛存在于酸性矿山废水中的一种典型的羟基硫酸盐铁矿物,对重金属具有明显的吸附作用.然而,浮选药剂对施氏矿物富集重金属的影响有待深入研究.本研究采用快速化学法合成施氏矿物,通过批量吸附实验法系统探究典型浮选药剂乙基黄药存在条件下,反应体系pH、接触时间、浮选药剂浓度、Cr(VI)初始浓度等因素对施氏矿物吸附Cr(VI)的影响规律.结果表明：在酸性条件下,乙基黄原酸钠抑制施氏矿物对Cr（Ⅵ）的吸附作用;在碱性条件下,乙基黄原酸钠对施氏矿物吸附Cr（Ⅵ）具有明显的促进作用.在初始pH条件为8.5时,施氏矿物对Cr(VI)的最大去除容量达到56.96 mg·g-1,与最佳条件下施氏矿物对Cr(VI)的吸附容量（40.4 mg·g-1）相比,吸附容量提升了41%.乙基黄原酸钠存在条件下施氏矿物对Cr（Ⅵ）的吸附符合准二级动力学,表明该吸附过程以化学吸附机制为主.在Cr(VI)的吸附过程中,黄原酸基将Cr（Ⅵ）还原为Cr（Ⅲ）,从而增强了了施氏矿物在碱性条件下对Cr(VI)的去除...     

光照厌氧条件下沼泽红假单胞菌对砷的抗性及其机制

采用UV-Vis和HPLC-ICP-MS分析方法,在光照厌氧条件下研究了沼泽红假单胞菌(Rhodopseudomonas palustris CQV97)对砷(As)的抗性和机制.结果表明,As(Ⅴ)与As(Ⅲ)对R.palustris CQV97的半数效应浓度(EC50)分别为2.3mmol·L-1和0.9mmol·L-1;该菌株能够将As(Ⅴ)还原为As(Ⅲ),不能将As(Ⅲ)转化为As(Ⅴ)或甲基砷;在含有0.1mmol·L-1As(Ⅴ)的培养基中培养80h,细胞积累的总As可达1.32mg·g-1(以干重计),其中,9.8%存在于细胞质中,4.9%与细胞膜的脂质相结合,其余被认为吸附在细胞表面;全细胞、细胞质、细胞膜所含的As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的相对比例分别为16.3%和83.7%、12.1%和87.9%、16.5%和83.5%.静息细胞砷吸附结果表明,与0℃孵育细胞相比,25℃孵育细胞对As(Ⅴ)和As(Ⅲ)吸附量较高;灭活细胞对As(Ⅴ)的吸附量进一步提高,而对As(Ⅲ)的吸附量则降低.因此,光照厌氧条件下,R.palustrisCQV97对As具有较强的抗性和吸附特性,对As(Ⅴ)的抗性和吸附性均明显高于As(Ⅲ);其抗砷机制为细胞质As(Ⅴ)的还原途径,具体为在细胞内将As(Ⅴ)还原为As(Ⅲ),继而As(Ⅲ)被转运至细胞外,维持胞内As的含量在较低水平.本研究可为深入理解光合细菌对无机砷的抗性机制、砷的地球化学循环及砷的环境污染和生物修复提供理论参考.     

水铁矿及其胶体对砷的吸附与吸附形态

采用吸附实验,通过吸附动力学和吸附等温模型,研究了水铁矿及其胶体对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附能力.在此基础上,使用连续提取和As化学形态提取技术分别对水铁矿及其胶体固相上吸附As的结合形态和化学形态进行提取分析.吸附动力学研究以及Langmuir和Freundlich两种吸附等温模型拟合结果表明,水铁矿及其胶体对As的吸附为多层吸附,且易于进行.水铁矿胶体对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附量分别为194.8 g·kg~(-1)和107.3 g·kg~(-1),而水铁矿对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附能力分别为155.2 g·kg~(-1)和104.4 g·kg~(-1),均低于水铁矿胶体.水铁矿及其胶体吸附的As以专性吸附As、无定形铁氧化物结合As和晶型铁氧化物结合As形式存在,胶体上未形成残渣态As.因此,水铁矿胶体吸附As的牢固程度低于吸附As后形成残渣态As的水铁矿,且所吸附的As容易重新释放到环境中,增加环境风险.水铁矿单独存在时不具有将As(Ⅴ)还原为As(Ⅲ)的能力.     

温度与pH对生物合成施氏矿物在酸性环境中溶解行为及对Cu2+吸附效果的影响

探析施氏矿物在不同温度、pH下的溶解行为,对其在酸性煤矿废水(ACMD)重金属去除领域的应用具有重要的工程指导意义.本研究通过摇瓶实验,在0.16mol·L-1FeSO4·7H2O,初始pH为2.5的酸性体系中,采用氧化亚铁硫杆菌A.ferrooxidans催化合成施氏矿物.考察了15℃与30℃,pH为2.0$6.0环境条件下矿物的溶解行为,及生物合成施氏矿物对酸性体系Cu2+的吸附去除效果.研究结果表明,经过24h反应,施氏矿物合成体系pH从原始2.50降低至2.18,体系Fe2+氧化完全,27.3%的铁离子参与矿物的合成,矿物分子式可表示为Fe8O8(OH)4.22(SO4)1.89.生物合成施氏矿物在温度为15℃,pH分别为3.2、3.0、2.8、2.6、2.4、2.2与2.0液态体系中振荡72h,矿物溶解率分别为1.92%、3.34%、5.90%、13.09%、28.74%、44.53%与61.46%.在温度为30℃的上述酸度体系中,矿物溶解率在相应时间却达到2.04%、3.98%、8.34%、20.53%、43.50%、96.74%与99.92%.在pH≥3.5的不同温度液态体系中该矿物无溶解迹象.在15℃,pH为6.0、5.0、4.5、4.0与3.5,Cu2+浓度为40mg·g-1的液态体系中,生物合成施氏矿物对Cu2+的吸附量为(50.9±2.2)、(47.3±13.3)、(40.5±4.7)、(31.1±5.0)及(16.9±6.5)mg·g-1.体系酸度一定,施氏矿物在15℃与30℃条件下对Cu2+的吸附效果无显著差异.本研究结果对生物合成施氏矿物在ACMD重金属去除工程应用提供必要的参数支撑.     

施氏矿物的化学合成及其对含Cr(Ⅵ)地下水吸附修复

采用简单快速的化学合成方法在实验室人工合成施氏矿物,研究了合成的施氏矿物对地下水中Cr(Ⅵ)的吸附动力学、吸附能力以及环境条件对施氏矿物吸附Cr(Ⅵ)的影响.结果表明,合成的施氏矿物对水溶液中Cr(Ⅵ)具有较强的吸附作用,24 h后反应达到平衡,吸附动力学过程符合Lagergren二级速率方程;而吸附等温方程符合Langmiur方程,pH值在4.5~6之间时Cr(Ⅵ)的去除效果最佳,最大吸附能力达到40.4 mg·g-1.溶液中Cr(Ⅵ)的去除率随施氏矿物投加量的增大而升高.Cl-对施氏矿物吸附地下水中Cr(Ⅵ)无明显影响,而HCO_3~-、SO_4~(2-)会对施氏矿物吸附Cr(Ⅵ)产生较为显著的抑制作用;有机物和Ca~(2+)、Mg~(2+)等无机阳离子对施氏矿物吸附Cr(Ⅵ)的影响受pH值的影响:pH=6时,有机物和无机阳离子基本对施氏矿物吸附Cr(Ⅵ)无影响;pH=8时有机物以及无机阳离子均会对施氏矿物吸附Cr(Ⅵ)产生明显的抑制作用.     

氯化铁絮凝-直接过滤工艺对地下水中As(Ⅴ)的去除机制研究

为探明氯化铁(Fe Cl3)絮凝-直接过滤工艺对地下水中砷(As)的去除过程及机制,分别进行了批吸附实验、现场絮凝-直接过滤实验、扩展X射线精细结构光谱(EXAFS)及电荷分布多位络合(CD-MUSIC)模拟.采集的地下水样品As主要为五价[As(Ⅴ)],浓度为40μg·L-1.现场柱实验直接过滤工艺中Fe投加量为1.5 mg·L-1,出水As(Ⅴ)浓度均低于10μg·L-1,92 h内可提供64 984 L安全饮用水.固体废物毒性浸出实验表明泥饼浸出液中As浓度为3.4μg·L-1,远低于美国环保署限定值(5 mg·L-1).EXAFS和CD-MUSIC模拟表明Fe Cl3絮凝去除地下水中As(Ⅴ)存在两种机制:在p H 3~9.5范围内,As(Ⅴ)主要以双齿双核吸附在氢氧化铁上;p H9.5时,As(Ⅴ)主要与Ca2+和Mg2+形成沉淀而去除.     

纳米TiO2协助下As（Ⅲ）在可变电荷土壤中的光催化氧化和吸附

环境中As(Ⅲ)的毒性和活动性均大于As(Ⅴ),将A8(Ⅲ)转化为As(Ⅴ)有利于砷的固定.为此使用自制的光催化装置,采用一次平衡法研究了纳米TiO2协助下As(Ⅲ)在土壤悬液体系中的光催化氧化及土壤对氧化产物的吸附.结果表明,As(Ⅲ)的光催化氧化量随TiO2的加入量和光照时间的增加而增加,当TiO2的加入量为1.0 g·L-1,光照时间为90 min时As(Ⅲ)可以达到很好的转化效果.As(Ⅲ)在土壤中的光催化氧化及土壤对氧化产物的吸附增加了水体中砷的去除量,在Fe/Al氧化物与TiO2体系中也观察到类似的效应.实验结果还表明γ-Al2O3也可诱导As(Ⅲ)的光催化氧化.     

过氧化氢驱动亚铁氧化对施氏矿形成及其吸附As(V)行为的影响研究

酸性矿山废水(Acid mine drainage,AMD)污染区域因pH较低、硫酸盐浓度较高易形成施氏矿,所形成的施氏矿拥有较大的比表面积和丰富的活性位点,是AMD中As的重要沉积库.施氏矿形成过程通常会因亚铁氧化速率变化呈现出不同的微观形貌和理化性质,影响As的迁移和形态转化.通过调控过氧化氢(H₂O₂)滴加方式(一次性添加、0.2 h·mL^-1和1 h·mL^-1)调控Fe(II)氧化速率,形成不同的施氏矿Sch1、Sch2和Sch3,在此基础上探究合成施氏矿结构特性及对As(V)的吸附行为.结果表明：随着H₂O₂滴加速率降低,Fe(II)氧化速率降低,所形成施氏矿的微观形貌从光滑转变为毛刺状晶须表面球形,颗粒粒径增大,比表面积大小顺序为Sch1-1)高于Sch1(118.9 mg·g^-1)和Sch3(130.3 mg·g<...     

天然含铁矿物对砷的吸附效果及机制

自然界中丰富的含铁矿物作为天然的铁氧化物,可作为一类修复材料用于砷污染水体和土壤稳定化修复.本文通过吸附-解吸附实验对比研究了天然赤铁矿、天然褐铁矿、天然菱铁矿、天然钛铁矿、天然磁铁矿、Fe_2O_3、Fe_3O_4及铁锰双金属材料(FMBO)对砷的吸附-解吸特性,结合光谱学手段研究其作用机制.吸附实验结果表明,9种含铁材料对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附过程更符合准二级动力学方程和Langmuir方程,表明反应机制主要为单层化学吸附作用.其中,FMBO对As的吸附效率和吸附容量远高于其余材料,天然含铁矿物中褐铁矿对As吸附效果表现最好,对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附容量分别为3. 96 mg·g-1和2. 99 mg·g-1.光谱学手段表明天然褐铁矿中含有较为丰富的针铁矿等弱结晶态矿物成分,具有相对丰富的砷吸附位点,是一种具有潜在修复能力的天然材料.     

生物催化合成的施氏矿物对废水中Cr(VI)的吸附

在模拟多种金属离子[Cr(VI),Cu²⁺,Zn²⁺和Cd²⁺共存的电镀废水中,采用新型生物催化合成矿物无定型羟基硫酸高铁(Schwertmannite,施氏矿物)去除废水中的Cr(VI).实验结果表明,施氏矿物对Cr(VI)络阴离子具有很强的选择性吸附,整个吸附过程符合Langmiur方程.吸附的最佳pH值为6.0～7.0,最大吸附量为55mg/g,且当Cr(VI)初始浓度≤100mg/L时,去除率达90%以上.在温度20～50℃范围内,温度变化对吸附的影响较小.一价阴离子(如Cl^-和NO₃^-)对Cr(VI)的去除干扰极小,而仅当介质中SO₄^2-和PO₄^3-与Cr(VI)的摩尔比分别超过5:1和1:5时,2种无机阴离子才影响施氏矿物对Cr(VI)的吸附.     

腐殖酸对生物炭去除水中Cr(Ⅵ)的影响机制研究

以污泥生物炭作吸附剂处理水中Cr(Ⅵ),研究了共存腐殖酸对生物炭吸附性能影响.结果表明,腐殖酸能显著促进生物炭对Cr(Ⅵ)的吸附,大幅提高吸附量以及缩短吸附平衡时间,生物炭吸附过程符合准二级动力学模型.在溶液初始pH4.0,生物炭浓度20 g·L-1,Cr(Ⅵ)初始浓度在50～800 mg·L-1范围下,Langmuir模型比Freundlich模型更好地描述等温吸附行为.加入腐殖酸(20 mg·L-1)后拟合得到的理论饱和吸附量达10.10 mg·g-1,较未加入腐殖酸的吸附量5.56 mg·g-1提高近1倍.在pH 2.0～8.0范围内,吸附量随溶液初始pH值升高而减小.腐殖酸浓度上升,生物炭吸附能力进一步提高.红外光谱显示,生物炭表面的羟基、羧基、酯基、芳香环上C—H和环状结构上的CC等化学活性官能团与Cr(Ⅵ)的吸附有关.结合XPS分析结果,推断腐殖酸共存促进生物炭吸附的机制是:腐殖酸提高了Cr(Ⅵ)在生物炭表面聚集浓度,有利于生物炭对Cr(Ⅵ)的直接吸附和还原,而腐殖酸本身具有的吸附能力增加了对溶液中Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)的去除.     

缺氧条件下土壤砷的形态转化与环境行为研究

采集张士污灌区0～100 cm深的土壤并在实验室里负载低浓度的砷,采用不加硫和加硫对比研究了厌氧条件下土著微生物对土壤中砷的形态转化、环境行为影响及其机制.结果表明,在不外加硫酸盐条件下厌氧培养8 d后,微生物还原作用造成砷的大量还原和释放,释放的砷70%以上是以As(Ⅲ)形式存在,尤其20～40 cm深度土壤砷的释放量明显高于其它层土壤,As(Ⅲ)和As(T)分别达到892.8μg.L-1和1 240.6μg.L-1.与非生物对照相比每层土中盐酸可提取的砷总量都大大降低,且盐酸提取的As(T)几乎全部转化为As(Ⅲ).伴随砷的释放,铁发生还原和释放,溶解态的亚铁基本都在40 mg.L-1以上,不同土层固相中亚铁离子的量都在9.0～13.4 g.kg-1范围内,固相盐酸可提取态总铁中亚铁离子所占的比例基本都在50%以上,说明微生物还原作用造成固相中铁氧化物发生还原性溶解和矿物结构转化.当体系中添加10 mmol.L-1的硫酸盐时,每层土的生物培养体系中铁的释放几乎完全被抑制,砷和铁浓度也减少了50%.与不加硫生物培养体系相比,固相中盐酸可提取的砷量减少了50%,一部分砷被转化为稳定的硫化物As2S3而固定.可见在硫酸盐不足条件下微生物还原作用可造成砷被还原、活化和释放,而补充土壤中硫酸盐的量可促使微生物还原/活化的砷转化成更加稳定的形态,稳定的硫化物矿物As2S3是土壤微生物固定砷的重要途径.     

富铁酸性硫酸盐体系施氏矿物附着包裹硫杆菌的Fe2+氧化能力研究

探究富铁酸性硫酸盐体系次生铁矿物附着包裹硫杆菌的Fe~(2+)氧化活性,对揭示次生铁矿物调控酸性矿山废水形成过程具有指导意义.本研究首先采用摇瓶实验合成次生铁矿物—施氏矿物,然后将脱水后的0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物直接或溶解后加入到pH为2.50的富铁酸性硫酸盐体系(改进型9K液体培养基)中进行Fe~(2+)氧化,分析体系pH、Fe~(2+)氧化率、次生铁矿物产生量等相关指标.研究表明,氧化亚铁硫杆菌在脱水施氏矿物的附着包裹量为2×10~8cells·g~(-1).0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物直接加入体系经过108 h培养,pH分别下降至2.28、2.25、2.24及2.22;Fe~(2+)氧化速率随着施氏矿物加入量的增加而增加,且各体系Fe~(2+)氧化率在108 h均达到100%,此时次生铁矿物产生量分别是3.05、3.30、3.61与3.70 g·L~(-1).然而,0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物溶解后进入的相应体系经过108 h培养后,pH分别下降至2.19、2.18、2.10及2.02;Fe~(2+)氧化速率随着施氏矿物溶解量的增加而增加,各体系Fe~(2+)氧化率在96 h均达到100%,各体系次生铁矿物在108 h时的产生量分别是6.16、6.44、6.76与7.89 g·L~(-1).可见,施氏矿物对硫杆菌的吸附包裹作用致使体系Fe~(2+)氧化效率降低,次生铁矿物合成量减少,酸化程度减弱.     

天然菱铁矿改性及强化除砷研究

我国高砷地下水分布广泛,经济、高效地饮用水除砷技术受到广泛关注.静态批实验采用资源丰富、价格便宜的天然菱铁矿为主要原材料,考虑灼烧温度、时间及添加黏合剂等因素确定最优改性条件使除砷效果达到最佳.结果表明,在加铝量为10 mg.g-1、350℃下恒温灼烧90 min后造粒达到强度要求并除砷效果较优.25℃、固液比为0.5 g∶50 mL、As(Ⅲ)和As(Ⅴ)初始浓度为5 mg.L-1时,吸附后溶液中残留As浓度均<10μg.L-1.静态吸附批实验结果表明,25℃时,接触反应时间为12 h可达到吸附平衡,吸附过程较好地符合Lagergren假二级吸附速率方程;最优改性天然菱铁矿对砷的吸附规律可用Langmuir和Freundlich等温吸附模型很好地描述,As(Ⅲ)、As(Ⅴ)饱和吸附容量分别可以达到1 039、1 026μg.g-1.结合XRD、SEM等研究方法和比表面及孔结构分析初步探讨天然菱铁矿改性以及除砷的主要机制.分析表明,改性后天然菱铁矿比表面积大幅度增大,孔径减小,且在表面活化生成一层圆球状的含Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)的化合物.改性天然菱铁矿是一种值得进一步研究并实际应用的除砷材料.     

不同氧化锰矿物与砷的交互作用

利用从土壤铁锰结核中分离筛选得到的1株锰氧化细菌(芽孢杆菌,Bacillus sp.)GY16合成生物氧化锰,与化学合成的水钠锰矿进行比较,研究了不同氧化锰对As的氧化吸附特征.结果表明,生物氧化锰和化学氧化锰对As(Ⅲ)均有强烈的氧化作用,化学氧化锰对As(Ⅲ)的氧化速率要高于生物氧化锰,而单位物质的量的生物氧化锰对As(Ⅲ)的氧化量可达化学氧化锰的5倍,并且对As(Ⅴ)有非常明显的吸附作用,而化学氧化锰对As(Ⅴ)的吸附量则非常少.此外,随着生物氧化锰与As(Ⅲ)/As(Ⅴ)反应的进行,生物氧化锰对As(Ⅲ)/As(Ⅴ)的氧化吸附速率均逐渐降低.随着pH的增加,生物氧化锰对As(Ⅲ)的氧化量及As(Ⅴ)的吸附量均呈现出明显的下降趋势,但是化学氧化锰对As(Ⅴ)的吸附量却有微弱的增加.研究结果可为生物氧化锰应用于环境修复提供可靠的技术支撑.     

Fe@GOCS的制备及其对水中As(Ⅲ)的吸附

基于自组装原理混合了氧化石墨烯、壳聚糖和FeCl_3·6H_2O,并使用NaOH溶液固定,戊二醛-甲醇溶液交联后得到了不同载铁量的载铁氧化石墨烯壳聚糖(Fe@GOCS)球形材料,采用静态吸附实验研究其对水溶液中As(Ⅲ)的吸附去除及机制.结果表明,吸附剂负载的铁以α-FeO(OH)形态为主,对As(Ⅲ)的吸附容量随pH的降低呈上升趋势,实验最佳pH值为3.在温度298.15、 308.15和318.15 K且pH值为3条件下,As(Ⅲ)的吸附反应在45 h左右达到平衡,吸附剂最佳投加量为1.0 g·L~(-1),最大吸附容量可达289.4mg·g~(-1). 5次吸附-解吸附后,吸附容量未下降,反而呈上升趋势.热力学结果显示:ΔG~θ0、ΔS~θ0和ΔH~θ0,表明Fe@GOCS对As(Ⅲ)的吸附过程是吸热和熵增的自发反应,升温利于吸附;吸附过程符合伪二级动力学方程,Freundlich和Sips等温吸附模型能更好地描述对As(Ⅲ)的吸附行为.结合材料表征测试结果,认为离子交换和表面络合是Fe@GOCS去除As(Ⅲ)的主要机制.     

微生物作用引起的铁铝氢氧化物吸附砷的还原与释放机制研究

地下水砷污染的形成机制目前尚不清楚,普遍认为,微生物对吸附于铁氧化物表面的As(Ⅴ)以及基质Fe(Ⅲ)的还原是砷释放的主要原因.本研究中以富集的混合菌群为接种微生物,以不同比例（Al∶Fe为1∶0、 1∶1、 0∶1）的铁铝氢氧化物为吸附剂,考察了微生物对吸附于这些载体上的As(Ⅴ)的还原和迁移作用.结果表明,接种微生物后,3种体系表现出不同程度的As释放,溶液中释放的As基本上是As(Ⅲ).在氢氧化铁体系中,溶解态As(Ⅲ)浓度仅为60 μg/L左右,微生物还原产生的As(Ⅲ)几乎全部存在于固相中;在Al∶Fe为1∶1的铁铝氢氧化物中,溶解态As(Ⅲ)大约为1.3 mg/L;氢氧化铝体系中,该值为7.8 mg/L,约占微生物还原总As(Ⅲ)的82%.而未接种的对照组均未检测到As(Ⅲ)以及明显的As释放.本研究还考察了吸附基质铁氧化物的还原对砷迁移的影响,结果表明,砷的还原发生在铁还原之前,铁的还原并没有引起砷的明显释放.因此,根据本实验结果推断,氢氧化铁吸附的As(Ⅴ)的还原及Fe(Ⅲ)的还原很可能不是造成地下水系统中砷释放的主要原因,而吸附于铝氧化物或其它矿物表面的As(Ⅴ)的还原可能引起了砷向水相迁移.     

太湖不同富营养化水域砷的分布特征及其环境影响因素

对夏季与冬季太湖不同营养水平湖区(竺山湾、梅梁湾、贡湖湾和南太湖)上覆水的砷含量及水质参数进行调查,运用多元分析技术分析砷的空间与季节分布特征及其与水质参数之间的关系.结果表明,北部湖区(竺山湾、梅梁湾和贡湖湾)水体中总砷(TAs)、砷酸盐[As(Ⅴ)]、亚砷酸盐[As(Ⅲ)]及甲基砷(MMA+DMA)的平均含量(2.58~3.34、1.37~2.34、0.53~0.64和0.16~0.36μg·L-1)均高于南太湖(1.73、1.10、0.31和0.10μg·L-1),显示了砷在太湖北部与南部的空间分布差异.此外,夏季TAs、As(Ⅴ)、As(Ⅲ)和甲基砷的平均含量分别为3.40、2.06、0.73和0.25μg·L~(-1),均高于冬季(1.78、1.10、0.30和0.17μg·L~(-1)),呈现明显的季节分布特征.因子分析与冗余分析结果进一步表明,总磷(TP)、总铁(TFe)和叶绿素a(Chl-a)是影响太湖水体砷时空分布的关键环境因子.其中,TP、TFe与太湖水体中TAs和As(Ⅴ)的分布存在显著正相关;Chl-a含量对As(Ⅲ)和甲基砷的分布有显著影响,推测浮游植物(Chl-a)对砷还原和生物甲基化具有一定的调控作用.