响应面法分析卫生填埋渗滤液的Fenton处理过程

利用响应面法研究了Fenton试剂处理卫生填埋渗滤液过程中诸因素对COD去除率的影响,如渗滤液中高分子量有机物(HMWOM)与低分子量有机物(LMWOM)的TOC比例、LMWOM浓度以及双氧水和亚铁离子的摩尔比(H₂O₂/Fe²⁺).其中HMWOM/LMWOM值、LMWOM浓度和H₂O₂/Fe²⁺摩尔比值的高、低水平分别为14～38,975～3000 mg/L,1.75～4.00.由实验数据得到了1个2次响应曲面模型,该模型显示COD的去除率随着HMWOM/LMWOM值的增加而增加,但随着LMWOM浓度的增加而降低.Fenton试剂处理卫生填埋渗滤液存在着一个最佳的H₂O₂/Fe²⁺摩尔比值,COD去除率在该点能达到最高.     

活性炭-Fenton组合法去除水中PAEs的研究

采用活性炭-Fenton组合方法催化氧化去除水中的邻苯二甲酸酯(PAEs),研究了H₂O₂、Fe^2+-、H₂O₂/Fe^2+-及活性炭的用量、pH值、反应时间以及PAEs的初始浓度等对水中PAEs去除率的影响.结果表明,在Fenton试剂与活性炭的协同作用下,对PAEs具有较好的去除效果.PAEs水溶液(DMP、DEP、DBP、DOP各为12　mg·L^-1),经活性炭-Fenton法处理15　h后,PAEs的平均去除率可达到99.1%.     

Fe2+-H2O2法处理DSD酸生产氧化母液的研究

为改善DSD酸氧化母液的可生化降解性,将废液先用有机絮凝剂TS-1(一种季胺盐)处理,TS-1的投加量为3g/L,其后用Fe²⁺-H₂O₂法氧化,Fe²⁺和H₂O₂的量分别为150mg/L,7g/L,废液COD和色度的去除率分别可达64%和62%。经处理后的废水,其BOD₅/COD≈0.3,可以认为已达到生化处理的要求。当H₂O₂的投量为2g/L,经Fe²⁺-H₂O₂氧化处理后的废液,再用FeCl₃进行两级混凝处理(FeCl₃的投加量分别为5g/L和2g/L),则COD和色度的去除率可达90%和95%。     

两种高级氧化法处理丙烯腈生产废水的对比研究

采用以Ti/SnO2+金属铁为组合阳极的铁促双电极电化学氧化法和Fenton氧化法对丙烯腈生产废水进行了处理.对比了2种方法的处理效果,考察了诸多因子对处理效果的影响及反应过程的规律.结果表明,在外加相同量H2O2条件下,铁促双电极氧化法的COD去除率比Fenton氧化法可提高约30%～35%,且可获得超过90%的色度去除率;但当H2O2初始剂量小于1700mg·L-1时Fenton试剂氧化法处理后的废水色度反而增加.外加H2O2剂量的增加强化了Fenton氧化过程,使2种方法COD去除率均随之增加.当外加H2O2初始浓度为2200mg·L-1、电压为4.0V、反应时间为180min时,双电极电化学氧化法的COD去除率达75%.2种氧化反应过程中,H2O2浓度下降速率很快,反应60min(电化学)和30min(Feuton)时几乎均被耗尽.铁阳极通电时间对铁促双电极电化学氧化法的COD去除率和电流效率影响显著.铁促双电极氧化法(外加H2O2)对丙烯腈生产废水处理效果明显优于Fenton+铁促双电极氧化法(无外加H2O2),表明前者在有机废水处理领域有较好的应用潜力.     

O3/H2O2降解Atrazine效能研究

利用O₃/H²O²降解莠去津,对氧化产物进行了色谱分析,以评价该体系降解莠去津效能.莠去津初始浓度2 mg/L,7.5 mg/L的O₃单独氧化去除率为27.2%;相同O₃投量下,H²O²/O₃摩尔比0.75时,5 min莠去津的去除率最高可达96.5%,表明H²O²/O₃体系对莠去津的去除效果良好,降解速度快.以离子色谱对产物的离子进行分析,莠去津浓度下降的同时,硝酸根和氯离子浓度增高.GC-MS检测的产物和对LC-MS谱图的分析表明,有机产物中存在脱乙基、脱异丙基和脱氯莠去津,说明H²O²/O₃并不能彻底氧化莠去津,因此工程中作为主要去除单元或突发性污染事件的应急手段可能还需要与活性炭等单元联用.     

无机阴离子对CuO-H2O2氧化苯酚废水的影响

以苯酚为模型底物,研究了中性低温常压条件下无机阴离子对CuO-H₂O₂氧化苯酚废水的影响及机制.结果表明,CuO-H₂O₂能高效彻底氧化苯酚,10 min氧化率达94.7%,氧化遵循羟基自由基机制.无机阴离子对氧化效果有不同影响,浓度越高影响越显著.HCO^-₃加速H₂O₂的无效分解,当浓度从0增加到20 mmol·L^-1 时,H₂O₂分解速率常数由0.373 8 min^-1提高到0.534 7 min^-1,TOC去除速率常数由0.267 min^-1下降到0.019 4 min^-1.HPO^2-₄通过抑制H₂O₂分解实现对苯酚的氧化抑制,H₂O₂分解速率常数及TOC去除速率常数分别由0.373 8 min^-1、0.267 min^-1降低到0.033 8 min^-1、 0.033 8 min^-1.Cl^-能够促进H₂O₂有效分解,对苯酚氧化有利,H₂O₂分解速率常数及TOC去除速率常数分别由0.373 8 min^-1、0.267 min^-1提高到0.604 0 min^-1、0.387 9 min^-1.NO^-₃、SO^2-₄对H₂O₂的分解及苯酚的氧化影响不大.     

电-Fenton技术中H2O2积累强化的研究现状及展望

电-Fenton技术因原位电化学合成H₂O₂、电循环Fe²⁺/Fe³⁺而在水处理领域备受关注.阴极2电子氧还原（ORR）电合成H₂O₂反应决定着·OH形成速率及产量.本文首先从阴极电合成H₂O₂全过程角度阐明了阴极积累H₂O₂的原理,随后分别总结了近年来在电-Fenton体系强化2电子ORR前驱体氧传质策略、提高2电子ORR电合成H₂O₂的反应活性/选择性方法、减小/抑制H₂O₂无效分解的途径.在此基础上,进一步总结了电-Fenton技术在环境中的应用,最后对电-Fenton的发展趋势进行了阐述.     

MnO2/EGM电极制备及电化学降解罗丹明B的研究

为开发高效的电化学阴极材料,提高溶解氧还原为H₂O₂的产率,利用电沉积法制备出了二氧化锰/膨胀石墨复合基（MnO₂/EGM）电极,并用于罗丹明B（RHB）电化学阴极降解过程的研究.实验以纯石墨电极片为阳极,MnO₂/EGM复合材料为阴极,分别考察了溶液初始pH值、电流密度、电解质浓度、RHB初始浓度和反应温度对RHB脱色效果的影响.结果表明：利用电沉积法在EGM电极表面均匀负载了MnO₂涂层;在二维电极体系中,当初始pH值为2,电流密度为40 mA·cm^-2,电解质浓度为0.15 mol·L^-1,罗丹明B初始浓度为8 mg·L^-1,反应体系温度为25℃时,RHB在电解30 min后达到最大脱色率为94.43%,且其降解过程符合一级反应动力学.运用循环伏安法（CV）研究了复合电极表面的电化学行为,以及在最佳降解条件下对H₂O₂浓度进行跟踪分析,并对降解机理进行了初步推测,发现电解液中的溶解氧在MnO₂/EGM电极表面发生还原反应生成具有强氧化性的H₂O₂,破坏了RHB的发色基团,从而使罗丹明B达到脱色目的.     

光电芬顿氧化反应降解染料罗丹明B

以有机染料罗丹明B为目标污染物,利用光电芬顿方法对其进行降解研究。研究汇总考察了芬顿试剂（二价铁盐、双氧水）的用量及比例、初始pH值、电流强度等对罗丹明B降解效果的影响。实验结果表明：芬顿试剂H₂O₂?/?Fe²⁺的最佳物质的量比为1∶1,Fe²⁺浓度降低或H₂O₂浓度升高,罗丹明B降解效果增强;罗丹明B在pH＝3.0的酸性体系中降解效果最好;电流强度为0.005 A时,罗丹明B降解效果好且耗能最低。在H₂O₂?/?Fe²⁺物质的量比为1∶1、电流为0.005 A、初始pH＝3.0、H₂O₂初始浓度为1.0 mM条件下,以350 nm紫外光照射的光电芬顿反应降解初始浓度为0.1 mM的罗丹明B溶液,处理10 min后罗丹明B去除效率可达99%以上。     

Pd/C气体扩散电极用于电化学降解五氯酚钠的研究

采用氢气还原法制备出Pd/C催化剂,利用循环伏安曲线（CV）对氧在Pd/C催化剂上的电化学还原行为进行了分析,并由催化剂制备成Pd/C气体扩散阴极,采用先通H₂后通空气的方式在隔膜电解体系中对五氯酚钠进行降解,比较了不同电极体系下五氯酚钠的去除效果.结果表明,在阴极室,Pd/C气体扩散电极通过外界曝气提供的O₂在阴极还原产生H₂O₂,电解100 min后H₂O₂的稳定浓度达到9.8 mg/L.实验制备的Pd/C气体扩散阴极既对五氯酚钠具有还原脱氯作用（通入H₂时）,又促进O₂还原生成H₂O₂（通入O₂时）,它对五氯酚钠的去除效果要好于不掺杂Pd的气体扩散阴极.反应120 min后,五氯酚钠平均转化率和脱氯率均超过80%,反应200 min后TOC平均去除率分别超过75%.采用高效液相色谱（HPLC）等手段分析出五氯酚钠在阴极室还原脱氯的中间产物主要是苯酚,Pd/C气体扩散阴极利用电化学还原脱氯和阴阳极同时氧化相结合对氯酚类有机物的降解是可行的.     

三维粒子电极催化氧化活性艳红X-3B实验研究

采用浸渍焙烧法制备了Cu/γ-Al2O3、Cu-Co/γ-Al2O3粒子电极,TiO2/Ti为阳极、石墨为阴极,采用三维电极降解染料模拟废水活性艳红X-3B溶液,考察了粒子电极、槽电压、pH值、电解质浓度等因素对处理效果的影响。实验结果表明:该反应器能够有效的降解X-3B,粒子电极显示了较高的催化活性,双组分粒子电极Cu-Co/γ-Al2O3比单组分粒子电极Cu/γ-Al2O3有着更好的催化效果,降解机制主要是电致·OH的间接氧化和粒子电极表面的直接氧化的协同作用。     

Effect of Sb dopant amount on the structure and electrocatalytic capability of Ti/Sb-SnO2 electrodes in the oxidation of 4-chlorophenol

Ti/Sb-SnO_2 anodes were prepared by thermal decomposition to examine the influence',of the amount of Sb dopant on the structure and electrocatalytic capability of the electrodes in the oxidation of 4-chlorophenol.The physicochemical properties of the Sb-SnO_2 coating were markedly influenced by different amounts of Sb dopant.The electrodes,which contained 5% Sb dopant in the coating, presented a much more homogenous surface and much smaller mud-cracks,compared with Ti/Sb-SnO_2 electrodes containing 10% or 15% Sb dopant,which exibited larger mud cracks and pores on the surface.However,the main microstructure remained unchanged with the addition of the Sb dopant.No new crystal phase was observed by X-ray diffraction(XRD).The electrochemical oxidation of 4-chlorophenol on the Ti/SnO_2 electrode with 5% Sb dopant was inclined to electrochemical combustion;while for those containing more Sb dopant,intermediate species were accumulated.The electrodes with 5% Sb dopant showed the highest efficiency in the bulk electrolysis of 4-chlorophenol at a current density of 20 mA/cm~2 for 180 min;and the removal rates of 4-chlorophenol and COD were 51.0% and 48.9%,respectively.     

Bi-PbO2电极电化学氧化去除模拟废水中氨氮的研究

本实验采用钛网作为基体,利用电沉积方法制备了纯PbO2电极和Bi-PbO2电极,通过SEM、XRD、XPS对电极的表面形态进行了表征,利用循环伏安法对Bi-PbO2电极电化学特性进行了研究.同时,以氨氮模拟废水作为研究对象,考察了Bi-PbO2电极的电催化活性,探讨了氨氮电化学氧化降解机理.结果表明,Bi-PbO2电极的形态表征、电催化活性明显高于纯PbO2电极,氨氮的去除效率随电流密度的增加而提高,碱性条件下氨氮的去除效果明显好于酸性条件,适量浓度的Cl-的引入在碱性条件下提高了氨氮的去除效果.当氨氮初始浓度为50 mg·L-1、电流密度为40 mA·cm-2、pH=12、Cl-浓度为600 mg·L-1时,电解120 min后,氨氮100%去除.氨氮的降解机理为:体系中无添加氯离子,酸性条件下氨氮主要是通过间接氧化去除,碱性条件下通过直接电氧化和间接氧化共同完成;体系中添加氯离子,氨氮的去除主要是通过溶液中生成的有效氯间接氧化去除.     

电化学氧化技术对藻源性湖泛的降解效果

为探索电化学氧化技术降解藻源性湖泛的可行性和实施效果,选取太湖藻华发生水域的浓缩藻类在室内稀释后,于高温黑暗条件下腐烂形成湖泛水样. 用钛基阴阳极板于24 V额定电压、100 W额定功率的变压器下在室内进行降解,并分别设置3个试验组和1个对照组. 结果表明:反应51 h后ρ(Chla)从初始的2 909.87 μg/L降至72.02 μg/L,降解率达97.6%;悬浮物〔OSM(有机悬浮物)、ISM(无机悬浮物)、TSM(总悬浮物)〕、含氮污染物〔TN、TDN(溶解性总氮)〕、COD_Mn、DOC(溶解性有机碳)的降解率分别为40.8~94.7%、37.4~58.9%、78.8%、40.1%;电化学氧化法对水体有机物的降解效果好,而短期内水体藻类污染物的自降解能力较为微弱. 电化学氧化法能有效去除湖泊水体中的藻类污染物,并且极板功率较小、反应时间短.      

三维电解法处理苯酚废水的粒子电极研究

用浸渍法制备了分别以Cu、Zn、Ni、Ce、Fe、Co、Mn、Sn等为单组分以及Mn和Sn为双组分氧化物、以γ-Al₂O₃为载体的负载型电催化剂, 并填充于阴阳极间以构成三维电极电催化降解苯酚模拟废水.结果表明, 所选用的几种粒子电极都显示了一定的催化活性, 可不同程度地提高苯酚的去除效率, 其中Mn、Sn单组分和双组分氧化物对苯酚降解具有较高的催化活性, 且Mn与Sn物质的量比为2时双组分金属氧化物的催化活性最高. 在0.25 A的电流下处理150 min, 可使目标有机物的去除率达90.8%, TOC去除率也达到80.7%. 加入·OH清除剂叔丁醇的研究表明, 本体系中苯酚的电催化氧化是由直接氧化和间接氧化的协同作用共同去除.     

pH对电化学氧化垃圾渗滤液的影响

主要研究了不同pH值对高氨氮垃圾渗滤液的电化学氧化的影响,重点考察了pH值在电解过程中的电解速率、电流效率、能耗以及三氯甲烷生成情况。结果表明:pH对电化学氧化垃圾渗滤液过程有重要的影响。在弱碱性条件下,电解垃圾渗滤液过程中氨氮及COD的降解速率、电流效率及能耗均要比在强酸、强碱条件下高,当pH为8.09时,经过6 h降解,氨氮的去除率达到100%,氨氮的降解速率为7 mg/(L.min),电流效率为45.23%,氨氮能耗为0.09kWh/g,COD的降解去除率达到50%,三氯甲烷产生的随着电解时间的增加而增加,电解6 h后三氯甲烷浓度从低于检测值升高至0.636 mg/L。     

Ti/SnO2-Sb2O5/PbO2阳极电化学氧化降解苯甲酸研究

文章研究了TI/SnO2-Sb2O5/Pbo2在两室电解池中氧化降解苯甲酸的性能,主要考察了电流密度、初始pH值、初始苯甲酸浓度和支持电解质这四个参数对TOC去除效率的影响。实验表明在电流密度为30 mA/cm2,初始苯甲酸浓度为0.5 mmol/L,支持电解质(Na2SO4)为0.1mol/L的条件下,经过6 h反应...     

电流密度对电化学氧化垃圾渗滤液效率影响

主要研究了不同电流密度对高氨氮垃圾渗滤液的电化学氧化效率,重点考察了电流密度(10、20、30、40 mA/cm)2对电解过程中的电解速率、电流效率、能耗以及三氯甲烷生成的影响。结果表明:在电流密度为30 mA/cm2时,电解6 h氨氮降解速率为7 mg/(L·min),COD降解速率为4.4 mg/(L·min),氨氮的氧化去除要先于COD的氧化去除;随着电流密度增加,电流效率逐渐增加,在电流密度为30 mA/cm2时达到45.23%,之后电流效率开始下降,电流密度为40 mA/cm2时电流效率为34%;能耗分析表明:随着电流密度增加,电解单位氨氮所需能耗先降低后升高,在电流密度为30 mA/cm2时达到最低0.09 kWh/g NH4+-N。在电流密度为40 mA/cm2时,电解6 h后三氯甲烷浓度从低于检测值升高至0.684 mg/L,产生速率为1.8μg/(L·min),三氯甲烷生成速率随着电流密度的增加而增加。     

Removal of estrogens by electrochemical oxidation process

Treatments of estrogens such as Estrone(E1), Estradiol(E2) and Ethinylestradiol(EE2) were conducted using an electrolytic reactor equipped with multi-packed granular glassy carbon electrodes.Experimental results showed that E1, E2 and EE2 were oxidized in the range of 0.45–0.85 V and were removed through electro-polymerization. Observed data from continuous experiments were in good agreement with calculated results by a mathematical model constructed based on mass transfer limitation. In continuous treatment of trace estrogens(1 μg/L), 98% of E1, E2 and EE2 were stably removed. At high loading rate(100 μg/L), removal efficiency of E1 was kept around 74%–88% for21 days, but removal efficiency reduced due to passivation of electrodes. However, removal efficiency was recovered after electrochemical regeneration of electrodes in presence of ozone. Electric energy consumption was observed in the range of 1–2 Wh/m3. From these results, we concluded that the present electrochemical process would be an alternative removal of estrogens.