电催化氧化法处理生活污水研究

研究制作了3种金属氧化物修饰电极:Ti/SnO2-Sb2O3、Ti/RuO2-IrO2、Ti/SnO2-Sb2O3-MnO2/PbO2,用这3种电极电解葡萄糖溶液,筛选出了处理效果最好的电极——Ti/SnO2-Sb2O3-MnO2/PbO2电极。通过Ti/SnO2-Sb2O3-MnO2/PbO2电极电解葡萄糖溶液实验,研究了电解时间、电流密度、电解质浓度等因素对电解效果的影响。     

La-PTFE共掺杂二氧化铅电极的制备及其性能研究

以Ti为基体,掺杂La2O3和聚四氟乙烯(PTFE),通过电沉积法制备了Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极,并将所制备的电极应用于亚甲基蓝模拟染料废水的降解.结果发现,与常规的Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+β-PbO2电极相比,Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极对亚甲基蓝及COD有较好的去除效果.含有La2O3活性层的Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极在电解质浓度为0.15mol.L-1,电极极距为6.0cm的酸性条件下降解亚甲基蓝的效果最佳.降解3.0h后,对100mg.L-1亚甲基蓝的去除率可达到97.92%,对COD去除率为93.39%.SEM结果显示,Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极表面颗粒鲜明,比表面积增大,改善了电极的微观结构和催化效果.电化学测试表明,La2O3的掺杂显著提高了二氧化铅电极的析氧过电位,显示出较好的应用前景.     

电化学氧化PFOA阳极材料筛选及其机制研究

全氟辛酸(PFOA)具有环境持久性及内分泌干扰性,传统的生物降解及高级氧化法对PFOA的去除效果微弱.本研究采用电化学氧化法降解PFOA,选取BDD(掺硼金刚石电极)、Pt、Ti、Ti/RuO2、Ti/RuO2-IrO2、Ti/In2O3、Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2、Ti/SnO2-Sb2O5-RhO2、Ti/SnO2-Sb2O5、Ti/SnO2-Sb2O5-CeO2和Ti/SnO2-Sb2O5-Bi2O3这11种阳极材料为备选电极.采用线性扫描伏安法测试析氧电位(OEP),评价11种电极对PFOA的降解效果和脱氟效果,并采用超声-电化学协同方法间接证明PFOA分子在电极表面的直接电子转移是降解反应的第一步.Ti/SnO2-Sb2O5-Bi2O3、Ti/SnO2-Sb2O5-CeO2、Ti/SnO2-Sb2O5和BDD对PFOA有较好的电氧化效果,降解率分别是89.8%、89.8%、93.3%和98.0%.Pt、Ti/SnO2-Sb2O5-RhO2、Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2和Ti/In2O3对PFOA的电氧化效果微弱,降解率分别是2.1%、2.3%、12.5%和3.1%.而Ti、Ti/RuO2和Ti/RuO2-IrO2对PFOA没有电氧化能力.PFOA分子经过电极表面的直接电化学氧化发生脱羧反应,后经过逐步脱掉CF2单元的循环生成短链的全氟羧酸类化合物C6F13COO-、C5F11COO-、C4F9COO-和C3F7COO-.     

PbO2/TiO2-NT/Ti电极的制备及电催化性能研究

采用阳极氧化法制备了TiO_2纳米管(TiO_2-NT),研究了阳极氧化时间对TiO_2-NT形貌与结构的影响.结果表明,氧化时间为180 min时,TiO_2-NT排列紧密,管口形状接近圆形,管径为93 nm左右.以TiO_2-NT为底层采用电沉积法制备PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极,PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极与传统PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti电极形貌、结构、电化学性能、使用寿命对比分析结果表明,与PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti电极相比,PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极具有较小的晶粒尺寸、较高的催化氧化活性和较长的使用寿命.     

改性Ti/SnO2-Sb电极催化降解1,4-二氯苯废水试验研究

采用聚合物前驱体法制备了未掺杂、掺杂Cu、掺杂Bi、掺杂Ni的4种Ti/Sn O2-Sb电极,运用SEM和XRD分析电极表面形貌及结构,通过线性极化扫描、循环伏安等测试考察其电化学性能,同时进行1,4二氯苯(p-DCB)降解实验进一步探究电极的电催化氧化特性.SEM和XRD结果表明,掺杂金属可改善电极表面形貌,增大其比表面积;电化学测试表明,Ti/Sn O2-Sb电极的析氧电位并未因金属掺杂而有明显改变,掺杂金属后,Ti/Sn O2-Sb电极具有更优的电催化活性和稳定性.p-DCB降解实验表明,改性Ti/Sn O2-Sb电极对p-DCB的降解效率明显提高,其中Ti/Sn O2-Sb-Cu电极的电催化处理效果最优,电解2 h后p-DCB的去除率即达到87.6%,且p-DCB的降解反应遵循一级反应动力学规律.     

PbO_2/Ti改性电极电催化氧化酸性品红的试验研究

采用热氧化法制备了PbO2/Ti改性电极,以酸性品红为处理对象,采用未掺杂和掺杂Fe、Ni的改性电极电催化氧化降解酸性品红,比较不同电极的电催化效果,考察电流密度、电解质浓度对电催化氧化处理系统的影响。结果表明:在酸性品红初始浓度为100mg/L,电流密度为75mA/cm2,电解质(Na2SO4)浓度为12g/L的条件下,分别以掺杂Fe和Ni电极为阳极,1h后酸性品红的去除率分别为91.86%和93.04%;Ti/SnO2-Sb2O3/PbO2-Fe和Ti/SnO2-Sb2O3/PbO2-Ni电极,其电催化性能明显优于传统PbO2/Ti电极。     

三维粒子电极催化氧化活性艳红X-3B实验研究

采用浸渍焙烧法制备了Cu/γ-Al2O3、Cu-Co/γ-Al2O3粒子电极,TiO2/Ti为阳极、石墨为阴极,采用三维电极降解染料模拟废水活性艳红X-3B溶液,考察了粒子电极、槽电压、pH值、电解质浓度等因素对处理效果的影响。实验结果表明:该反应器能够有效的降解X-3B,粒子电极显示了较高的催化活性,双组分粒子电极Cu-Co/γ-Al2O3比单组分粒子电极Cu/γ-Al2O3有着更好的催化效果,降解机制主要是电致·OH的间接氧化和粒子电极表面的直接氧化的协同作用。     

电化学催化氧化法降解水中甲基橙的研究

采用电沉积-热解氧化法制备了含有中间层SnO2+Sb2O3的钛基体二氧化铅电极(Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2),以甲基橙水溶液为模拟废水,研究了所制备的电极对其所具有的电催化氧化脱色性能。考察了电极制备条件对电极催化性能的影响,同时对甲基橙脱色降解实验条件进行了优化。用该电极对含60mg/L甲基橙的模拟废水处理2h,脱色率可达到82.21%,COD去除率为76.75%。     

双极液膜法可见光光催化降解染料废水

采用溶胶-凝胶法制备了Bi2O3-TiO2/Ti膜电极,X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(DRS)和光电性能测试进行了表征,结果表明,Bi元素掺杂进入了TiO2催化剂,拓展了催化剂的光响应波长,使其在可见光下有较明显的光电响应.将Bi2O3-TiO2/Ti光阳极与Cu阴极组装成双极液膜反应器,在可见光下光催化处理活性艳红X-3B,得出当初始pH值为2.52,废水流量为80mL/min时,处理20mg/L活性艳红X-3B 150min,脱色率可达88%.双极液膜法可见光光催化的初步机理考察表明,光生电子自发由Bi2O3-TiO2表面转移到Cu电极表面,并在Cu电极表面直接还原染料,或与其表面液膜中的溶解氧反应生成H2O2,进而参与染料的氧化,由此可实现Bi2O3-TiO2/Ti的直接氧化和Cu阴极的直接还原和间接氧化的双极双效效果.     

复合催化剂磷钨酸/TiO_2光催化降解苯

通过溶胶-凝胶法制备了磷钨酸掺杂纳米Ti O2复合催化剂(简称PW/Ti O2),通过X射线粉末衍射物相分析、扫描电镜形貌分析、BET-N2吸附等手段对催化剂进行了表征和分析,并以苯为气相有机污染物,考察经不同热处理温度及不同磷钨酸掺杂量PW/Ti O2对苯的降解效果,同时考察了水汽含量、氧气和氮气气氛对PW/Ti O2催化性能的影响。结果表明,焙烧温度为350℃时,PW/Ti O2复合材料中Ti O2主要是锐钛矿相,PW/Ti O2的BET-N2吸附比表面积比纯磷钨酸比表面积增加了13倍多,与Ti O2相比增加了1.2倍;磷钨酸的掺杂可以抑制Ti O2晶粒的长大和团聚;PW/Ti O2的光催化效果明显好于Ti O2和HPW;当焙烧温度为350℃,磷钨酸与Ti O2配比为0.008 5∶1时,PW/Ti O2的催化性能好;反应体系中适当的水汽(590.33 mg/m3)可以提高苯的转化率,氧气气氛中PW/Ti O2对苯的光催化降解效率比在氮气中高。PW/Ti O2光降解苯的机理主要是电子-空穴对的产生以及活性氧物种的生成,磷钨酸有效地扼制了Ti O2表面上h+和e-的再结合。     

GO/AC/Ti复合电极的制备及其对甲基橙的吸附电解性能

吸附和电解是2种去除水中有机物的有效方法,为发挥吸附和电解对有机物的协同作用,将具有优良吸附导电性能的还原氧化石墨烯（RGO）与活性炭（AC）复合得到复合材料并将其黏附在Ti极片上,得到RGO/AC/Ti复合电极用于电解水中的甲基橙。利用SEM、FT-IR、BET、XRD、C-V、EIS等对复合材料及电极进行表征,考察了Ti、RGO/Ti和RGO/AC/Ti对甲基橙的电化学性能。结果表明:与RGO相比,RGO/AC的比表面积由318.1 m2/g增加到405.1 m2/g。相对于RGO/Ti,RGO/AC/Ti电极比电容值略有下降,但电容保持率提升。在电解质浓度为0.15 mol/L,极距为15 mm,电流为100 mA,pH为6时,Ti、RGO/Ti和RGO/AC/Ti电极对甲基橙的去除率分别达到48.1%、79.5%和88.8%,去除效果较好。     

热处理对SnO2/Ti电化学催化降解p-苯醌的影响

用热分解方法制备了钛基二氧化锡阳极(SnO₂/Ti),对比研究了空气/氧气2种热处理气氛对电极性能的影响.用扫描电镜(SEM)观察了电极表面形貌,对电极表面主要膜元素的化学状态进行了X射线光电子能谱(XPS)分析,对电极在不同溶液的动电位极化行为进行了测试,研究了2种电极在5mA/cm²恒电流状态下对p-苯醌的电解催化去除性能.SEM观察表明,2种电极表面都为典型的泥裂形貌,但在氧气气氛中退火处理的电极具有更大的活性表面积.XPS分析发现,在氧气气氛中退火处理的电极表面Sn3d_5/2、Sb3d_5/2电子的结合能较在空气气氛中退火处理的低0.15eV.动电位极化测试结果与恒电流电解实验结果都表明,在氧气气氛中退火处理的电极对水中p-苯醌具有更好的电化学催化去除性能.在电解进行至溶液完全脱色的情况下,氧气气氛中退火处理的电极对水中TOC的去除率为76.3%,而空气气氛中退火处理的电极对水中TOC的去除率为63.3%.在2种电极条件下,溶液中TOC浓度随电解时间的变化规律均符合指数变化规律.     

改性钛基PbO2电极对有机污染物的降解性能——以甲基橙和4-硝基苯酚为例

采用溶胶-凝胶法和电化学沉积法制备了Ti/SnO₂-Sb/Ce-PbO₂电极,并对制备的电极表面形貌、晶体结构和电化学性能进行了分析,进一步探究了该电极对甲基橙和4-硝基苯酚的降解效果.结果表明,由Ce改性的Ti/SnO₂-Sb/Ce-PbO₂电极具有稳定的结构和更好的电化学活性,析氧电位可达1.56V.在电极间距为2cm,电流密度为30mA/cm²,目标污染物的浓度为100mg/L,电解质浓度为0.10mol/L时,作用120min后,Ti/SnO₂-Sb/Ce-PbO₂电极对甲基橙和4-硝基苯酚的降解率分别达到了99.59%和96.16%,180min后TOC的去除率分别达到了56.71%和54.87%,研究结果为该电极降解有机污染物提供了一定的技术支撑.     

钛基β-PbO2阳极催化性能及氧化机理研究

采用提拉法和电沉积法制作Ti／SnO2＋Sb2O3／β-PbO2阳极,通过SEM扫描、XRD分析和极化曲线测定表征具有良好结构和催化性能。利用该电极氧化靛红水溶液,表征Ti／SnO2＋Sb2O3／β-PbO2电极氧化机理,阳极氧化以[·OH]氧化有机物,次级氧化以阳极生成的活性相对差、寿命较长的H2O2,O3氧化有机物。Ti／SnO2＋Sb2O3／β-PbO2阳极氧化有机物是湿式氧化费用的30％～50％,具有广泛应用前景。     

光电催化降解苯胺的研究--外加电压的影响

以直接热氧化制备的TiO2为催化剂，研究了水中苯胺的光催化和光电催化降解行为。结果表明：外加阳极偏压可提高TiO2薄膜电极的光催化活性，但同时副反应速率增大更快，苯胺降解的光电流效率反而下降。     

Ce改性Mn系催化剂结构及低温催化活性影响研究

采用浸渍法制备了Ce改性负载型Mn系TiO 2催化剂,考察了Ce负载量、反应温度等因素对催化剂效率以及选择性的影响,利用扫描电镜、氮气物理吸附(N 2-TPD)等表征手段分析了Ce/TiO 2催化剂催化活性影响机理。结果表明:改性催化剂在Ce/Ti摩尔比为0.08的条件下表现出最佳的脱硝效率及NO选择性;MnCe(0.08)Ti催化剂在180℃条件下的脱硝效率超过85%,而N 2 O体积分数仅为24×10-6(47.1 mg/m 3);Ce的加入优化了催化剂表面的孔隙结构,比表面积与和孔容积分别达到121.11 m 2/g、1.71 cm 3/g;MnCe(0.08)Ti催化剂在210℃通入体积分数为300×10-6(857.1 mg/m 3)的SO 2和8%的水蒸气,连续运行180 h过程中的脱硝效率均可保持在80%以上,具有良好的抗硫性和稳定性。     

四钛酸钾晶须处理含铀废水实验研究

实验研究新型无机离子交换剂——四钛酸钾晶须(K2Ti4O9)处理含铀废水。通过静态交换实验优化影响铀去除率的因子,并测定四钛酸钾晶须对铀的饱和交换容量;利用制备的四钛酸钾-PVC膜进行动态交换实验;初步实验研究了四钛酸钾在不同温度和配方下的烧结固化。结果表明,在酸性条件下,四钛酸钾对铀的去除率>95%,最佳pH为3～4,对铀的静态饱和交换容量约为894μg/g;制备的四钛酸钾-PVC膜对铀的动态交换容量约为185μg/g;80%K2Ti4O9+20%高岭土在1200℃下烧结效果良好。