Mg/Al水滑石微波共沉淀法合成及其对BrO3-吸附性能的研究

采用微波共沉淀法和普通共沉淀法合成了Mg/Al水滑石,分别记做Mg/Al LDHs-MW和Mg/Al LDHs-H.通过XRD、BET、SEM和FT-IR等手段对Mg/Al水滑石结构进行表征.结果表明,微波共沉淀法合成的水滑石结晶度较好、粒径较小,孔径为41.13 nm,粒径为427.08 nm.序批次实验考察了投加量、溶液pH值和再生次数等因素对溴酸根(BrO-3)吸附性能的影响.结果表明,Mg/Al水滑石吸附BrO-3过程可用准二级动力学模型描述,吸附规律符合Langmuir等温吸附方程.对比Mg/Al LDHs-H的饱和吸附量(q0=288.74μg·g-1),Mg/Al LDHs-MW对BrO-3具有更强的吸附能力(q0=321.26μg·g-1).在动态连续流条件下,利用Thomas模型模拟3组Mg/Al LDHs-MW对BrO-3的动态吸附数据,拟合得到吸附柱最大的吸附容量为288.81μg·g-1.当填料高度为10 cm,进水浓度为800μg·L-1,进水流量为4.0 mL·min-1时,模型的相关性系数为0.92,表明实验数据与模拟穿透曲线吻合.     

磁性焙烧态锌铝类水滑石吸附腐殖酸与再生

采用化学共沉淀一步法制备了磁性锌铝类水滑石(M·Zn/Al LDHs),并经煅烧得到磁性焙烧态锌铝类水滑石(M·Zn/Al LDO),用以吸附去除水中腐殖酸。文章探讨了M·Zn/Al LDO去除腐殖酸的影响因素,研究了M·Zn/Al LDO吸附腐殖酸的动力学与热力学,考察了吸附腐殖酸后M·Zn/Al LDO焙烧再生的条件。结果表明,当M·Zn/Al LDO投加量0.2 g/L时腐殖酸去除率随着投加量的增大而增大,腐殖酸的初始浓度增大时吸附量增大但去除率减小。在pH 4～8腐殖酸去除率较高,保持在97%以上。NO_3~-和F~-对去除腐殖酸的影响甚微,而H_2PO_4~-则影响较大。拟二级动力学模型与Langmuir吸附等温线较好地描述吸附过程,吸附过程以物理吸附为主,化学吸附为辅。吸附腐殖酸后的M·Zn/Al LDO通过煅烧恢复焙烧态锌铝类水滑石结构,腐殖酸分解,再生效果良好,且磁性未被破坏。可见,磁性焙烧态锌铝类水滑石是一种高效且有潜在应用前景的去除腐殖酸的水处理材料。     

磁性Mg/Al-LDHs制备条件对其吸附除磷性能的影响

为提高粉末状水滑石吸附剂的工程应用性,采用共沉淀法制备了磁性Mg/Al水滑石(Layered Double Hydroxides,LDHs).结合XRD、FTIR、SEM及VSM等材料表征结果,考察了制备条件(磁基质投加量、金属物质的量比和层间阴离子)对其吸附除磷性能、磁学性能及结构特征的影响.结果表明,在Fe_3O_4与Mg~(2+)物质的量比为0.02、Mg/Al物质的量比为2∶1和层间阴离子为Cl~-/OH~-的条件下制备出的磁性Mg/Al-LDHs对TP吸附性能最好,平衡吸附量可达49.60 mg·g~(-1);比饱和磁化强度为2.78 emu·g~(-1),能够实现吸附剂的快速高效磁分离回收.层间阴离子种类对水滑石焙烧前后吸附除磷性能有一定的影响:经高温焙烧后,层间含有CO■的水滑石吸磷能力虽有所提高,但仍低于无CO■型LDHs.因此,在水滑石制备过程中避免使用碳酸盐作为共沉碱原料,这样无需焙烧即可获得较高吸磷能力的吸附剂.     

Fe(Ⅲ)掺杂Mg/Al-LDO作为氮磷吸附剂的研究

针对污水厂尾水脱氮除磷问题,采用共沉淀法制备了镁铝铁类水滑石（Mg/Al/Fe–LDHs）,在450℃下焙烧3h得到焙烧态类水滑石（Mg/Al/Fe–LDO）.研究了Fe（Ⅲ）掺杂对Mg/Al-LDO吸附氮磷的影响及吸附特性.结果表明,当Mg/Al/Fe物质的量比为3：0.6：0.4时,Mg/Al/Fe-LDO对氮磷吸附性能较好,最大吸附容量分别为28.57mg/g和231.46mg/g.吸附过程均符合Langmuir吸附等温模型,拟合相关系数（R²）达到0.99以上.根据XRD、FTIR的表征结果可以推断,Mg/Al/Fe–LDO是通过“记忆效应”、静电引力作用完成对氮磷的吸附,对磷的吸附还包括离子交换作用.     

高效磷吸附剂Mg/Al-LDO的制备及除磷机制

针对污水中磷的去除问题,采用优化后的恒定pH值共沉淀法制备了Mg/Al-layered double hydroxides(Mg/Al-LDHs),经高温焙烧得到高效磷吸附剂Mg/Al-layered double oxide(Mg/Al-LDO);在对其吸附特性研究的基础上,并结合Zeta电位、XRD、FTIR分析吸附前后材料等电点、晶体结构及层间阴离子的变化,探讨Mg/Al-LDO吸附除磷机制.结果表明,采用优化后的共沉淀法,在Mg/Al比为2∶1,焙烧温度450℃,焙烧时间2 h条件下制备出的Mg/Al-LDO对磷酸根吸附性最好,最大吸附容量可达到176.94 mg·g-1,与理论吸附容量191.57 mg·g-1基本一致,远高出Mg/Al-LDHs及其它磷吸附剂.实验数据对准二级反应动力学模型的拟合结果较好,吸附过程符合Langmuir吸附等温模型.结合Zeta电位、XRD、FTIR的结果推测,Mg/AlLDO吸附除磷主要是通过静电引力、阴离子插层、离子交换、表面配位这4种作用协同完成.     

焙烧态镁铝水滑石处理阴离子染料废水研究

采用传统过饱和双滴法合成出Mg/Al为3的碳酸根型水滑石(LDH),经500℃高温煅烧制备出焙烧产物(CLDH),用x-射线、红外光谱和电镜对它们进行了表征。分别考察了焙烧温度、反应时间、pH、投加量、反应温度和初始浓度等因素对焙烧态水滑石吸附酸性铬蓝K模拟废水效果的影响。结果表明,对于100mg/L的铬蓝K溶液,500℃焙烧态水滑石,投加量为0.06g,在pH=3.5左右,室温下反应1h,去除率最高可达98%以上。四次回收重复利用的CLDH对铬蓝K的去除率仍为90%以上,CLDH是一种良好的环保吸附材料。     

Mg/Al LDH对UO22+的高效吸附研究

由于放射性污染物的不合理处置及核泄漏事件的发生,对生态环境和人类健康造成了严重危害.本研究采用共沉淀法制备了不同Mg/Al比(物质的量比)的Mg/Al LDH(层状双氢氧化物),研究其对UO_2~(2+)的吸附行为.同时,考察了吸附剂投加量、p H、吸附时间、初始浓度对吸附的影响,并采用XRD、FTIR、SEM、XPS等技术对吸附前后LDH材料进行表征与分析.结果表明:Mg/Al比为2∶1的Mg/Al LDH对UO_2~(2+)吸附效果要比Mg/Al比为4∶1的Mg/Al LDH好,Mg/Al比为2∶1和4∶1的Mg/Al LDH对UO_2~(2+)吸附容量分别为301.28和263.85 mg·g-1,对UO_2~(2+)具有优良的吸附性能,可以作为高浓度放射性污染废水的吸附材料和核泄漏事件的应急吸附材料.Mg/Al LDH对UO_2~(2+)的吸附更符合Langmuir等温吸附模型和Pseudo-second-order动力学模型.吸附后Mg/Al LDH的Mg/Al比降低,Mg/Al LDH对UO_2~(2+)的吸附机理是UO_2~(2+)与材料中氢氧根、碳酸根相互作用,形成三元的络合物而被去除.     

乙二胺四乙酸插层水滑石吸附Cd(Ⅱ)的吸附特征研究

采用共沉淀方法合成了EDTA插层水滑石,在吸附剂投加量1.0 g/L、时间50 min、p H值6、温度50℃为插层水滑石吸附Cd2+的最佳条件下,分析了EDTA插层水滑石的解吸再生性能,进行了吸附动力学和吸附热力学研究,初步分析了EDTA插层水滑石吸附溶液中Cd2+的吸附机理。结果表明,硝酸溶液对吸附饱和的插层水滑石的解吸率较高;EDTA插层水滑石对溶液中Cd2+的吸附规律能更好的符合准二级动力学模型和Langmuir等温方程模型,该吸附为自发的、吸热的化学吸附且其对溶液中Cd2+的吸附主要是表面吸附机制和螯合机制的综合作用。     

改性镁铝水滑石对黑臭水体中磷的去除效果研究

通过采样和调研江苏省盐城市、扬州市不同程度治理的黑臭水体,分析其水质及磷赋存特征,选用对磷酸盐高效吸附的镁铝水滑石,开展了改性水滑石对黑臭水体中磷的吸附行为研究.结果表明：①调研的黑臭水体中44%水样磷浓度超过《地表水环境质量标准》Ⅴ类水标准限值,易发生水华等次生灾害,控磷减磷措施十分必要;②在黑臭水体pH值范围内,pH值对改性水滑石吸附磷的影响较小,改性水滑石的磷吸附量随初始溶液中磷的浓度升高而增大,其吸附动力学过程更符合准二级动力学方程;③在黑臭水体采集水样中,改性水滑石依然表现出较好的磷吸附能力,磷酸盐去除率达到了94.4%,可以有效削减黑臭水体中磷污染程度.     

尿素分解共沉淀法中反应时间对 ZnAl类水滑石结构和磷吸附性能的影响

采用尿素分解均匀共沉淀法合成了一系列反应时间不同的ZnAl类水滑石,考察了其结构特征及其对水中磷酸根的吸附性能.结果表明,随着反应时间由12 h增加至96 h,制得的ZnAl均具有典型的类水滑石层状结构,但其中的n(Zn)/n(Al)由2.06降至0.70,比表面积升至ZnAl-12的7.6倍.样品中Al比例升高引起的层板正电性增加以及样品比表面积的升高引起了ZnAl对水中磷酸根的吸附性能总体上随着其制备反应时间的增加逐渐增强,同时表明表面的物理化学吸附在磷酸根的去除过程中具有重要作用.当反应时间为24 h时,制备得到的ZnAl类水滑石由于其很高的可交换阴离子含量而具有最高的磷酸根吸附性能,其在25℃的饱和吸附量(以P计)约为34.1 mg.g-1.这说明离子交换也是一种十分重要的磷去除途径.此外,不同反应时间制得的类水滑石对磷酸根的吸附等温线表现为Langmuir型;测得的磷吸附动力学结果均符合准二级动力学方程.     

Mg/Al双金属氧化物对As(V)吸附性能的研究

研究了以镁铝水滑石为原料制备的Mg/Al双金属氧化物对溶液中As(V)的吸附作用及其影响因素.结果表明：Mg/Al双金属氧化物对As(V)具有较强的吸附能力,吸附规律符合Langmuir等温吸附方程,根据计算所得的理论最大吸附量为51.02 mg·g-1,与实验得出的最大吸附量50.53 mg·g-1基本一致;运用3种...     

磁性水滑石双金属催化剂吸附-催化氢还原去除水中高氯酸盐的研究

采用化学共沉淀法制备磁性钯钴水滑石催化剂（M-Pd/Co@CHT）,用于吸附催化还原去除水中的高氯酸盐.同时,研究了不同溶液pH值、催化剂投加量、温度、共存离子和氢气流量等因素的影响,考察了吸附动力学和等温吸附过程.最后对反应前后材料进行表征,以明确吸附催化氢还原反应机理.结果表明：在较宽的pH范围（5~10）内,M-Pd/Co@CHT显示出对高氯酸盐较高、较稳定的吸附效率;伪二阶动力学模型和Langmuir模型能很好地拟合催化剂对高氯酸盐的吸附规律,说明该吸附过程是近似单层的化学吸附,最大单层吸附容量为172.65 mg·g^-1;温度、投加量和供氢气量对M-Pd/Co@CHT加氢催化还原高氯酸盐有显著的影响,当高氯酸盐初始浓度为10 mg·L^-1时,在最优实验条件下30 min可以去除约54%的高氯酸盐;利用XRD、FTIR、BET、XPS及VSM等手段对M-Pd/Co@CHT进行表征,结果表明,介孔M-Pd/Co@CHT可以有效吸附或催化高氯酸盐;高氯酸盐首先被吸附至M-Pd/Co@CHT上从而恢复其层状结构,而后在Pd/Co二元金属催化剂的作用下被氢还原去除;利用外加磁场能够实现材料的固液分离,可以有效地避免二次污染.     

负载镧镁活性氧化铝的制备及除氟性能研究

采用浸渍法制备负载镧镁活性氧化铝改性除氟剂,用于去除溶液中氟离子。通过正交实验考察镧镁摩尔比、焙烧温度和焙烧时间对改性活性氧化铝吸附性能的影响,得出最佳合成条件为镧、镁物质的量比1∶2,焙烧温度300℃,焙烧时间2.0 h。研究吸附时间、投加量、p H值和共存阴离子对氟离子吸附效果的影响。结果表明:吸附时间为3.0 h、投加量为3.6 mg/L,p H值在6~9,除氟效果最好,氟离子去除率为94.5%;对比不同阴离子对除氟性能的影响,除氟性能受阴离子影响力大小为:CO2-3>SO2-4>Cl->NO-3;吸附剂对氟离子的吸附过程符合伪二级动力学模型,吸附等温线满足Langmuir吸附等温式,其饱和吸附量为7.663 mg/g;不同温度下的热力学结果表明该反应为自发吸热反应。     

羟基Fe、Al柱撑蒙脱石对庆大霉素的吸附行为

以蒙脱石(Mont)为原料,在不同OH/Fe物质的量比(x)和Fe/Al物质的量比(y)柱撑条件下制备出系列羟基铁(xOH/Fe-Mont)、羟基铝(OH/Al-Mont)和羟基铁铝(yFe/Al-Mont)柱撑蒙脱石,采用XRD和FT-IR对柱撑蒙脱石进行表征,并研究了柱撑改性对蒙脱石对庆大霉素(Gen)吸附行为的影响.结果表明:柱撑蒙脱石对Gen吸附量显著提高,且Mont(42.83mg/g) << OH/Al-Mont(63.50mg/g) < 1.5OH/Fe-Mont(70.50mg/g) << 0.025Fe/Al-Mont(87.20mg/g),吸附Gen最佳pH值为9.等温吸附适于采用Freundlich方程拟合,吸附动力学符合伪二级动力学方程,吸附3h可超过平衡吸附量的80%.XRD分析表明,羟基铁和羟基铝主导柱撑(y≤0.5)蒙脱石层间距扩增是吸附量增加的主要原因,而yFe/Al-Mont中y≥1.0时,层间距并不是吸附量变化的的主导机制;FT-IR分析表明阳离子交换是Gen和铝离子进入蒙脱石的主导机制.     

两种不同硅铝比的ZSM-5型分子筛去除水中Pb~(2+)的研究

考察硅铝比不同的ZSM-5两种分子筛(25H和50H,25和50为硅铝比:SiO2/Al2O3)对水中Pb2+离子的吸附去除效能。两种材料均可有效吸附去除水中Pb2+离子,吸附等温线符合Langmuir吸附等温式,25H的最大吸附容量达22.22mg/g,吸附动力学符合假二阶动力学模型,吸附速率及吸附容量顺序为:25H>50H。随着投加量的增加,分子筛对Pb2+的去除率呈上升趋势。常见共存阳离子均对分子筛吸附去除Pb2+产生影响。     

Al改性柠条生物炭对P的吸附特性及其机制

为高效利用生物质能源,以常见农林废弃物柠条为原料,在650℃、3h条件下,采用限氧热裂解法制备生物炭,通过直接修饰法用Al改性柠条生物炭,进行批量吸附P实验.利用4种等温吸附模型（Langmuir、Freundlich模型、Temkim、D-R模型）和4种吸附动力学模型（准一级动力学、准二级动力学、Elovich模型、颗粒内扩散模型）以及pH值、添加量影响试验,探讨Al改性生物炭对P的吸附特性.同时,使用FTIR红外、元素分析、SEM和比表面积及孔径分析等技术表征了生物炭的理化性质,揭示了Al改性生物炭对P的吸附机理,并对比了多种改性生物炭对P的吸附效果.结果表明：柠条生物炭（NB）对P的吸附量很低,Al改性柠条生物炭（Al-NB）最佳改性比例为0.2：1,对P的吸附量是NB的8.35倍.Langmuir模型能够很好的描述Al-NB对P的等温吸附过程;Al-NB对P的吸附动力学符合准一级动力学模型,说明其吸附通过边界扩散完成的单层吸附.Al-NB对P的理论最大吸附量为19.97mg/g,平衡时间为24h.随着添加量的增大,Al-NB对P的吸附量不断减小,去除率逐渐增加,2.5g/L为最佳添加量;最适pH为4～10,当pH=7时,达到最大;吸附P后,溶液的pH值向中性范围倾靠,有一定缓冲作用.吸附机理包括：静电吸附作用,配体交换（羟基）,P与阴离子（NO₃^-）交换,颗粒内表面络合作用等.以期为水体富营养化治理提供科学依据.     

Characteristics of isothermal adsorption and desorption of aluminum ion to/from humic acids

The adsorption and desorption characteristics of Al3+ to/from humic acids at di erent pH, ionic strength, and temperature were studied by the C-25 glucosan-gel chromatography method. The results showed that the maximum adsorption amount (Qmax) and adsorption constant (k) increased, whereas, the absolute value of standard thermodynamic molar free energy change ( G0 m) decreased with the increase of pH at constant ionic strength and temperature. With ionic strength increasing from 0 to 0.15 mol/L, Qmax and k increased and the absolute value of G0 m decreased at constant pH and temperature. High temperature was unfavorable for the adsorption reaction, as indicated by the dramatic decrease of Qmax and the absolute value of G0 m with an increase in temperature. The standard thermodynamic molar free energy change ( G0 m) and the standard thermodynamic enthalpy change ( H0m ) of the adsorption reaction were both negative, suggesting that adsorption reaction was spontaneous and exothermic. The desorption rate of HA-Al3+ complex accelerated with the decrease of pH, and a significant linear relationship could be obtained between pH and the desorption rates of Al3+ from humic acids. These results demonstrated that the Al3+ adsorption reaction was a “biphase” reaction, and adsorption occurred at both the interior and exterior adsorption sites of humic acids.