Z-scheme V2O5-Ag2O/g-C3N4异质结制备及其可见光催化性能

采用原位生长法制备V₂O₅,并将其与Ag₂O/g-C₃N₄水热复合制备V₂O₅-Ag₂O/g-C₃N₄复合光催化剂.利用XRD、FT-IR、SEM和UV-Vis DRS等方法对样品的形貌结构及光学性质进行表征.结果表明,V₂O₅成功掺杂在Ag₂O/g-C₃N₄上,与Ag₂O/g-C₃N₄相比,复合材料对可见光的吸收范围增大;在可见光照射180min后,V₂O₅掺杂量为15%的复合材料对亚甲基蓝(MB)的降解率达到99.10%.经过3次循环降解后,复合材料对MB的降解率保持85%以上,表明其具有良好的稳定性.通过掩蔽实验推测,空穴(h⁺)是光催化体系中主要的活性物质,其光催化性能增强的机理是Ag₂O与g-C₃N₄复合界面形成p-n异质结,并与V₂O₅之间的复合过程符合Z-scheme可见光驱动机制,有效阻碍了光生电子-空穴对的复合,促进活性物质的产生.     

b-N-TiO2/Ag3PO4复合光催化材料的制备及光催化降解有害藻的研究

为了获得高效、低能耗的藻污染控制方法,通过煅烧-沉淀法制备出b-N-TiO₂/Ag₃PO₄复合光催化材料,通过SEM、TEM、XRD、XPS、UV-Vis等表征手段对材料的整体形貌、表面结构和光响应性能进行测试分析.结果表明:①b-N-TiO₂均匀分布在Ag₃PO₄表面,增强了对可见光的响应,并促进了光生电子-空穴对的分离.②b-N-TiO₂/Ag₃PO₄（0.2T/A）复合光催化材料降解铜绿微囊藻（Microcystis aeruginosa）细胞中叶绿素a（Chla）的效果最好,其拟一级动力学方程速率常数分别比纯Ag₃PO₄和b-N-TiO₂高2.73和7.72倍,经过8 h可见光催化后,对Chla的降解率为98.1%,且重复利用3次后降解率仍可达85.4%,具有较高的光催化稳定性.③固定化b-N-TiO₂/Ag₃PO₄复合光催化材料对实际地表水中的藻细胞和藻毒素具有良好的光催化降解性能.因此,b-N-TiO₂/Ag₃PO₄复合光催化材料在未来有害藻类污染的水处理中具有潜在的应用前景.      

Ag/Ag2O/g-C3N4/BiVO4复合光催化体系降解盐酸四环素机理研究

为提高钒酸铋(BiVO₄)对盐酸四环素(TC-HCl)在水溶液中的降解效率,以银基材料(Ag/Ag₂O)和石墨相氮化碳(g-C₃N₄)共同改性BiVO₄,通过水热法、煅烧法、湿浸渍法、沉淀和热分解法分步制备了Ag/Ag₂O/g-C₃N₄/BiVO₄四元复合材料;采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线光电子能谱(XPS)及紫外-可见漫反射光谱法(UV-vis DRS)等方法对复合材料的形貌结构、元素分布及光学性质进行了表征. 结果表明:①沉积了Ag/Ag₂O粒子后,复合材料对TC-HCl的吸附能力显著提高. ②纳米Ag粒子的表面等离子体共振效应(SPR)以及g-C₃N₄的协同作用拓宽了光响应范围,表现出更好的光催化性能. ③相较于BiVO₄、g-C₃N₄及g-C₃N₄/BiVO₄,该复合材料对TC-HCl的降解效果最佳,降解率可达89.19%,且经过4次循环使用后仍能保持74.8%的降解率. ④UV-vis及XPS分析证明,该复合材料的可见光响应拓展至548 nm,可吸收更多可见光. ⑤体系自由基捕获试验证明,·O₂-和h+在光催化降解TC-HCl过程中发挥主要作用,且h+的作用大于·O₂-. 研究显示,Ag/Ag₂O/g-C₃N₄/BiVO₄是一种高效稳定的复合光催化剂,其在处理TC-HCl抗生素废水方面具有潜在的应用前景.      

银-铋修饰TiO2纳米材料可见光催化剂制备及降解甲醛性能分析

预防和控制低浓度气态甲醛(HCHO)仍是室内环境污染所面临的巨大挑战之一,设计合成吸附能力强、催化氧化性能高、稳定性好的催化剂具有重要的实际应用价值。采用水热法和溶胶-凝胶法制备了一系列Ag-Bi共掺杂的纳米结构Ag/Bi-TiO₂光催化剂,用于在可见光、无动力条件下催化降解室内低浓度气态甲醛。并采用XRD、SEM、BET、H₂-TPR、UV-vis、XPS等技术对所制催化剂进行表征分析,考察了制备方法、Ag-Bi掺入量、煅烧温度等条件对催化剂可见光催化氧化性能的影响。结果发现：水热法制得的Ag/Bi-TiO₂-H催化剂降解甲醛效果最佳,其48h降解率可达到94.1%,可将浓度为1.076 mg/m³的甲醛降低至0.093 mg/m³,显著提升了TiO₂的催化氧化性能,其Ag₂O/Ag、Bi³⁺和TiO₂间的协同耦合作用改善了催化剂的微观结构,增强其对可见光的吸收,促进了光生电子的形成及转移...     

Ag3PO4/Cu-BiVO4 p-n异质结的制备及其增强可见光催化降解四环素性能

利用水热和原位沉淀法将Ag₃PO₄纳米颗粒负载于Cu²⁺掺杂的单斜相BiVO₄微球上成功制备了Ag₃PO₄/Cu-BiVO₄异质结构, 并作为可见光下高效降解四环素(TC)的光催化剂.通过XRD、SEM、TEM、XPS、FTIR、UV-Vis DRS、PL和EIS等手段对样品进行了表征.结果表明, Cu²⁺和Ag₃PO₄纳米颗粒的修饰增加了比表面积和可见光响应性能, 为催化反应提供更多的异质结界面活性点位.铋(Bi)/银(Ag)物质的量比为2:1的Ag₃PO₄/Cu-BiVO₄催化剂在120min内对TC (20mg/L)显示出最高的光催化性能(91.68%), 5次连续循环后降解率保持86.1%, 表现出优异的光催化活性和稳定性.结合捕获实验和电子自旋共振(ESR)光谱证实h⁺和·O₂^-为主要活性物种.光催化活性的增强主要归因于Cu-BiVO₄和Ag₃PO₄间p-n异质结构的形成和Cu²⁺掺杂的能带调控作用, 有效提高了光催化反应过程中载流子的分离和迁移效率.     

环境水对FeMnO3和NiMnO3室温催化氧化甲醛的影响

环境水会影响催化剂的性能,设计合成耐湿的锰复合氧化物催化剂用于甲醛氧化具有重要实用意义 . 采用共沉淀法合成了 FeMnO₃和NiMnO₃催化剂,研究了不同湿度条件（RH=0、40%、65% 和 90%）对 FeMnO₃和 NiMnO₃催化剂室温催化氧化甲醛活性及稳定性的影响 . 结果表明,在相对湿度为 40% 和 65% 时,水的加入在催化剂表面形成缔结吸附水,提高了甲醛室温催化氧化的转化率 . 在反应10h后,FeMnO₃和NiMnO₃催化剂上甲醛的转化率都大于 15%. 在相对湿度为 40% 时,水的加入有利于增加催化剂表面高价态 Fe 和 Ni 金属及表面氧物种含量,并且有利于生成易于分解成 CO₂和 H₂O 的碳酸盐中间物种 . 该研究可为制备甲醛催化氧化的耐湿催化剂提供参考及加深人们对环境水影响下甲醛催化氧化机理的理解 .     

镧掺杂Fe-beta分子筛CO选择性催化还原N2O反应性能

采用浸渍法制备了La/Fe-beta分子筛用于CO选择性催化还原N₂O反应的研究.结果表明,La的掺杂可以提升催化剂的CO氧化活性,从而改善Fe-beta分子筛的反应性能,在350℃时,其N₂O转化率可达到95%以上.H₂-TPR的结果表明,La的掺杂会改变Fe-beta分子筛表面的Fe物种分布,降低催化剂的抗O₂及抗水蒸气性能.此外,还研究了废物焚烧尾气中的HCl气体对Fe-beta和La/Fe-beta分子筛的影响.结合CO氧化活性、H₂-TPR和O₂-TPD的结果发现,稳定FeCl_x物种的生成、较差的还原性能和CO氧化性能是导致催化剂HCl中毒的主要原因.     

复合催化剂氧化锡/网状碳的制备及光催化降解罗丹明B的研究

模板法与水热合成法制备了氧化锡/网状碳（SnO₂/RCs）复合材料,以改善纯相氧化锡（SnO₂）对印染废水的光催化处理效果.采用多种表征手段对所制备复合材料的微观结构、微观形貌、孔径分布和比表面积、光吸收性能、官能团以及光电性能进行了分析.通过可见光催化降解10 mg·L^-1的罗丹明B溶液的实验评估了所制备材料的光催化性能和循环稳定性.结果表明,在可见光条件下,SnO₂/RCs复合材料的光催化性能与纯SnO₂相比有显著提升,并且具有良好的循环稳定性.自由基捕获实验表明复合材料在降解有机污染物的过程中起作用的主要活性基团为空穴,超氧自由基和羟基自由基.复合材料光催化性能提高的原因归纳为：（1）能带结构改善所引起的对可见光的吸收性能的提高;（2）高的比表面积为光催化降解反应提供了更多的活性位点;（3）氧化锡与网状多孔碳所形成的异质结,使得电子传输/迁移能力提高,抑制了光生电子-空穴对的复合.     

Cu2O-Ag-AgBr/MA可见光催化剂的制备及其降解2-氯苯酚的研究

通过沉积-沉淀法将Cu2O、Ag-AgBr负载在介孔γ-Al2O3(MA)上制备了等离子体诱导可见光催化剂Cu2O-Ag-AgBr/MA.研究了其在可见光照(λ>420 nm)下的催化性能.通过XRD、XPS和UV-vis吸收光谱的去卷积分析表明,表面银以Ag+和Ag0形式共存.结果表明,Cu2O-Ag-AgBr/MA对难降解有机物2-氯苯酚(2-CP)显示出很高的可见光催化去除效率.同时Cu2O的掺入,显著抑制了降解过程中Ag+的溶出.自由基捕获剂的影响实验表明,h+、O·-2和·OH是反应中最重要的活性物种.     

MO_x-CeO_2/HZSM-5催化剂催化氧化含氯挥发性有机物研究

采用浸渍法制备了不同过渡金属掺杂的MOx-CeO2/HZSM-5（M分别表示Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu）催化剂,研究了各催化剂对1,2-二氯乙烷（DCE）的催化降解性能.结果表明,过渡金属掺杂后,MOx-12%CeO2/HZSM-5催化剂催化氧化1,2-二氯乙烷（DCE）的活性明显提高.各催化剂（记为M-CeO...     

TiO2-NB/pg-C3N4可见光催化降解17α-乙炔雌二醇的机理

通过煅烧自制的TiO₂纳米带（TiO₂-NB）和多孔氮化碳（pg-C₃N₄）制备出新型的TiO₂纳米带/多孔氮化碳（TiO₂-NB/pg-C₃N₄）光催化剂,优化了其制备条件,并用于可见光条件下催化降解雌激素活性最强的17α-乙炔雌二醇（EE2）.通过SEM、TEM、XRD、UV-vis DRS、PL、XPS和BET等手段对催化剂结构和表面物理化学性质进行表征和分析.结果表明,B型TiO₂纳米带均匀负载至多孔氮化碳薄片上,形成TiO₂-NB/pg-C₃N₄复合光催化剂.最优条件下制备的TiO₂-NB/pg-C₃N₄降解EE2的速率常数（0.02537min^-1）分别是TiO₂-NB （0.00197min^-1）和pg-C₃N₄（0.0077min^-1）的12.88倍和3.29倍.自由基捕获实验结果显示超氧自由基（·O₂^-）是TiO₂-NB/pg-C₃N₄可见光催化降解EE2的主要活性物种.HPLC-MS中间体检测结果显示,可能的降解中间体主要有4个,提出可能的降解途径,而且通过MCF-7雌激素活性测试法可知降解过程产物的雌激素活性基本消除.     

铁基双金属强化降解地下水中四氯化碳

采用沉积置换法制备了微米级的Ni-Fe、Cu-Fe、Ag-Fe双金属颗粒，应用扫描电镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）分析了其表面特征，考察了负载金属类型、金属负载量对铁基双金属降解四氯化碳（CCl₄）的影响.结果表明：Ni、Cu、Ag等催化金属非均匀地负载在铁基体上，双金属颗粒表面发生了氧化.CCl₄的降解速率对催化金属的负载量比较敏感，双金属体系Ni、Cu、Ag的适宜负载量分别为1.0wt%、0.8wt%和0.4wt%.CCl₄在双金属体系中的降解途径为零价铁颗粒表面的直接还原及催化金属表面的催化加氢还原，以催化加氢还原为主.Ni-Fe、Cu-Fe、Ag-Fe对CCl₄的还原降解速率大小顺序与其电偶电池电动势的大小顺序一致，即Ag-Fe对CCl₄的降解速率最快，Cu-Fe次之，Ni-Fe最慢.     

Mn基金属氧化物催化剂常温催化氧化甲醛

以硝酸铈和高锰酸钾为原料,采用络合法制备了一系列Mn-Ce-O混合氧化物催化剂,并通过正交实验设计方案,考察了Mn/Ce摩尔比、水化热温度、焙烧温度及焙烧时间对Mn-Ce-O混合氧化物催化剂常温催化氧化甲醛性能的影响,并采用X射线衍射仪（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）和红外光谱（IR）等技术对催化剂进行微观表征与分析.结果表明：当Mn/Ce摩尔比1：1,水化热温度为180℃,焙烧温度为350℃时,催化剂表现出最佳的常温氧化活性,36h甲醛降解率可达94.2%,且稳定性良好.催化剂氧化活性的高低与材料比表面积并非正相关,而与材料结构形态存在密切关联,而材料结构主要取决于水化热温度,其次是Mn/Ce摩尔比.     

磁性Fen+@GO非均相Fenton催化氧化亚甲基蓝

采用化学共沉淀法制备了磁性Feⁿ⁺@GO（MFGO）纳米复合材料,并将其用于非均相Fenton催化氧化亚甲基蓝（MB）.扫描电镜、透射电镜和光电子能谱分析表明,催化活性粒子（Feⁿ⁺/铁氧化物）成功负载在GO表面.实验研究了pH值、H₂O₂初始浓度、催化剂投加量等因素对MB降解效果的影响.结果表明,H₂O₂、MFGO和H₂O₂+MFGO体系在反应120min后,MB降解率分别达到7.83%、25.58%和99.19%;在优化条件为H₂O₂浓度0.79mol/L、MFGO用量0.75g/L、pH值8时,MB降解率可达99.90%;在pH值为3~11范围内,MB降解率均在99%以上;MFGO经过6次重复使用后对MB的降解率仍可达到95.08%,是一种pH值响应宽、可磁分离回收的新型非均相催化剂.     

抗坏血酸改性Br掺杂g-C3N4光催化降解污染物

以尿素和溴化铵分别作为前驱体和溴源,同时利用抗坏血酸对g-C₃N₄进行改性,通过二次焙烧法成功制备了抗坏血酸改性的Br掺杂g-C₃N₄-AA-Br纳米片光催化剂.利用XRD、TEM、XPS、UV-Vis DRS、PL、N₂吸附-脱附等测试手段对催化剂的结构、形貌、光学性能进行了表征.结果表明g-C₃N₄-AA-Br具有较大的比表面积、拓宽的可见光吸收范围以及较低的电子-空穴复合率.在可见光下考察了不同催化剂对RhB、甲基橙、活性蓝染料降解的光催化性能,结果表明g-C₃N₄-AA-Br-2在可见光下在180min内对RhB降解率为72%,其速率常数k=0.00847min^-1,是纯g-C₃N₄的5.6倍.通过活性物种捕获剂实验发现降解RhB的主要活性物种为羟基自由基（·OH）和超氧自由基（·O₂^-）,并推测了可能的反应机理.     

双Z型MIL-88A(Fe)/Ag3PO4/AgI光芬顿催化剂对染料的去除

以MIL-88A (Fe)为载体,通过原位沉淀法和离子交换法成功合成双Z型三元复合材料MIL-88A (Fe)/Ag₃PO₄/AgI (MAI),并将其应用于光芬顿体系中,高效去除染料废水中的罗丹明B (RhB).棒状的MIL-88A (Fe)作为载体,减少了Ag₃PO₄和AgI颗粒的团聚现象,形成的双Z型异质结减少了电子-空穴对的复合,提高了光催化活性.在催化剂为0.5g/L,初始pH值为3.0,H₂O₂浓度0.4mmol/L的条件下,20min内100mL的20mg/L的RhB可被完全降解,并且在循环5次使用后仍保持较高的催化性能.此外,自由基捕获实验和电子自旋共振实验表明h⁺,O₂^·﹣和HO^·是MAI/Vis/H₂O₂催化体系中的主要活性物质.最后,提出了MAI降解的可能机理.     

铈钴复合氧化物催化剂催化CO-SCR反应机理研究

利用共沉淀法制备了一系列Ce-Co-O_x复合氧化物催化剂,并对其CO-SCR反应性能进行了研究.考察了Co和Ce比例对CO-SCR反应活性的影响,确定最佳的Ce和Co复合比例为3：7,最高转化率为84%（250℃）.经表征分析发现,Ce（0.3）-Co（0.7）-O_x上发生CO-SCR的主活性位点是Co.掺杂Ce提升催化性能主要有两方面原因：一是催化剂比表面积增大,提高了表面的吸附位数量;二是Ce-Co-O_x催化剂形成的固溶体提升了氧迁移率.反应机理可能是气态或者弱吸附状态的CO与NO的吸附物种（主要是桥接二齿亚硝酸盐物种和螯合式双齿硝酸盐物种）反应.     

La-M-Co-O/堇青石催化剂的制备及催化氧化氯苯

采用柠檬酸络合法制备La-M-Co-O（M=Mn,Cr,Fe,Ni和Cu）/堇青石催化剂,运用BET,XRD,SEM,H₂-TPR和XPS技术对催化剂性能及微观结构进行表征分析,研究考察过渡金属掺杂,掺杂量以及焙烧温度等对催化剂催化氧化性能的影响.结果表明,随着催化剂焙烧温度升高至650℃时,催化剂表面所负载的活性氧化物颗粒最为分散,其氧化活性最佳,且当反应温度为350℃时,催化剂催化氧化氯苯转化率可达96.4%,究其原因是高温焙烧致使催化剂形成LaCoO₃钙钛矿型复合氧化物,其复合氧化物的晶体结构有利于催化剂催化氧化氯苯性能的提高.     

Ce掺杂改性Ni-Al-Ox催化剂CO-NO反应性能

通过尿素法制备了一系列Ce掺杂改性的Ni-Al-O_x复合氧化物催化剂,并研究了催化剂的CO-NO反应性能.活性测试结果表明,Ni-Al-Ce-O_x的催化活性明显优于Ni-Al-O_x,且活性随着Ce含量的增加而提高.当Ce的掺杂量为20%时,250℃条件下,NO转化率高达95%以上,同时催化剂具有良好的抗H₂O性能.XRD和Raman分析表明,Ce掺杂Ni-Al-O_x催化剂促进了氧空位产生.而XPS结果显示,氧空位随着Ce含量的增加而增加.H₂-TPR结果表明,Ce的掺杂使催化剂的氧化还原性能增强.结合NO-TPD和FTIR的表征结果,进一步发现Ce的加入使表面氧难以将NO氧化成硝酸盐,有利于NO在Ce的氧空位上分解为N₂或N₂O,促进CO-NO反应的进行.     

以淀粉为模板多孔纳米氧化铈的制备及其催化性能研究

为获得多孔纳米CeO₂（氧化铈）,以淀粉为生物模板,以Ce（NO₃）₃·6H₂O为铈源,在温和条件下制备出海绵状的多孔纳米CeO₂,同时考察了焙烧温度、碱液、铈源投加量对样品形貌的影响.利用XRD（X射线衍射光谱）、SEM（扫描电镜）、N₂吸附-脱附等表征手段对合成的多孔纳米CeO₂进行物相组成、微观形貌及孔径大小分布的分析.通过湿式催化过氧化试验,探究其对腈纶废水中有机物COD_Cr的催化降解性能.结果表明:①所制备的多孔纳米CeO₂具有多孔结构,孔径分布范围为2~4 nm,孔容为0.225 cm3/g,BET比表面积为256.426 m2/g;②多孔纳米CeO₂的最佳制备条件为1 g淀粉溶解于20 mL水中,加入0.02 mol Ce（NO₃）₃·6H₂O,以5%的氨水调节前驱体混合液pH,以1℃/min升至400℃,焙烧4 h,得到海绵状的多孔纳米CeO₂.③以不同形貌的CeO₂作为湿式催化反应中的催化剂,催化降解腈纶废水中有机物,其中以制备的多孔纳米CeO₂催化性能最佳,COD_Cr去除率可达82.5%.研究显示,焙烧温度、碱液、铈源投加量均可影响样品的形貌,在湿式催化过氧化处理腈纶废水试验中,多孔纳米CeO₂能显著提高废水COD_Cr的去除率.