沉积物产电信号原位在线监测水体铜污染研究

采用一种新型沉积物-微生物燃料电池(Sediment Microbial Fuel Cells,SMFCs)装置,探索产电信号原位在线监测湿地水体Cu~(2+)污染的可行性.采集水稻土装入烧杯并淹水以模拟湿地环境.将SMFCs装置的阳极不锈钢管插入水稻土,阴极淹没在上覆水中进行产电.采用数据采集卡在线记录电压.产电30 min后,分别向阴极附近的上覆水中加入5 mL Cu~(2+)浓度为50、100、200和400 mg·L~(-1)的CuSO_4溶液,对照加入5 mL去离子水,每个浓度处理设置两个平行.Cu~(2+)加入后,电压迅速上升并在30 s内达到峰值,之后随着Cu~(2+)扩散和被土壤吸附,电压回落并保持稳定.将加铜前30 min电压平均值作为基准电压,用加铜后的电压峰值减去基准电压得到电压增量.结果显示,电压增量与加入的Cu~(2+)浓度呈现显著正相关关系.为揭示相关机制,检测了CuSO_4溶液理化性质,并对加铜后SMFCs装置的阳极和阴极电荷传递电阻进行测定、对优势产电细菌梭菌属(Clostridium)和地杆菌科(Geobacteraceae)细菌16S rRNA基因进行定量.结果表明,Cu~(2+)促进阴极反应,是引起电压升高的主要原因.而底泥的吸附作用减弱了Cu~(2+)对产电细菌的抑制,保证了Cu~(2+)污染事件后产电信号恢复稳定.     

以玉米秸秆为底物的纤维素降解菌与产电菌联合产电的可行性

利用单室空气阴极微生物燃料电池（MFC）反应器,以玉米秸秆为底物,以本实验室筛选和保存的纤维素降解菌Chaetomium sp.和Bacillus sp.,以及纤维素降解混合菌PCS-S和H-C为秸秆降解的生物催化剂,探讨了以汽爆秸秆固体为底物进行微生物产电的可行性.结果表明,在MFC系统内,纤维素降解纯菌和混合菌均能使纤维素降解,但产生的电压很低（<90mV,1000Ω）,升高温度（30～38.5℃）对电压输出无明显影响.单独以生活污水作为菌源不能直接降解秸秆产电.只有将H-C和生活污水（产电菌源）混合作为接种体,MFC才能获得较高的电压输出.此时得到的以汽爆秸秆固体作为底物时的最大功率密度为406mW·m-2,仅比葡萄糖作为底物时所得到的最大功率密度510 mW·m-2低20%.     

DH-Ⅰ型SMFC传感器产电信号对连续多次镉污染的响应研究

本研究考察了一种自主研发的新型沉积物微生物燃料电池传感器(命名为DH-I型SMFC传感器)产电信号对连续多次Cd~(2+)污染事件的响应特征.采用淹水土壤模拟湿地环境,将该传感器的阳极(不锈钢管)插入淹水土壤中,阴极(铂网)位于上覆水下方.分别向每个传感器阴极上方的上覆水中加入50 mL Cd~(2+)浓度为25、50、100、200 mg·L~(-1)的CdCl_2溶液,对照加入50 mL去离子水.每天早晚各加入一次Cd~(2+)污染,连续加入27 d,即每个传感器各加入53次相同浓度的CdCl_2溶液.结果表明,每次加入Cd~(2+)污染后,电压均迅速上升,在30 s内达到峰值后逐渐回落到稳定状态;并且电压增量(峰值电压与基线电压的差值)随着加入的Cd~(2+)浓度增加而升高;而相同Cd~(2+)浓度53次加入引起的电压增量具有较好的一致性.土壤产电细菌的代表类群地杆菌科(Geobacteraceae)和梭菌属(Clostridium)16S rRNA基因丰度均未随着Cd~(2+)浓度的增加而降低.针对土壤中不同形态Cd~(2+)浓度的检测结果表明,0～3 cm的表层土壤吸附了大量Cd~(2+),使得土壤中的产电细菌免受Cd~(2+)的抑制,从而该传感器产电信号能够在湿地环境中,原位在线监测多次Cd~(2+)污染.     

复合生物阴极型微生物燃料电池处理废水及同步产电性能

为研究生物阴极在MFC（微生物燃料电池）中的应用,分别以粒径为2~4 mm的颗粒活性炭和粒径为2~4、4~8、8~12 mm的颗粒石墨为阴极基质材料,构建升流复合生物阴极型单室MFC,研究阴极基质材料的种类和粒径对MFC的产电性能和净水效能的影响.结果表明:当阳极基质材料为2~4 mm粒径的颗粒活性炭时,燃料电池中利用玻璃纤维取代离子交换膜,阴极基质材料为选用4~8 mm粒径颗粒石墨的反应柱产电量最大,为534 mV（外电阻为1 000 Ω）,最大功率密度达到631.6 mW/m3,库伦效率为3.82%;阴极的pH越低越有利于阴极的产电反应;不同阴极基质材料的MFC对COD_Cr去除率均在80%左右,TN、NH₄+-N及TP的去除率最高可分别达到79%、93%和34%.研究显示,阴极基质材料的种类和粒径对MFC的产电性影响较大,但对其净水效能的影响不大.      

剩余污泥为底物的微生物燃料电池处理含铜废水

以剩余污泥作为阳极底物,CuSO4溶液为阴极溶液构建了双室有膜微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC),研究了MFC的启动,污泥的降解,Cu2+的去除和阴极还原产物的性质.结果表明,Cu2+可作MFC的阴极电子受体,在外电路电阻为1 000 Ω,Cu2+浓度为6 400 mg/L的条件下获得的稳...     

后续碳源强化ANAMMOX-MFC系统脱氮产电调控策略

考察添加后续碳源的厌氧氨氧化微生物燃料电池（ANAMMOX-MFC）高效脱氮产电运行的稳定性,采用高通量测序及KEGG功能酶预测对微生物群落结构及功能基因的变化进行表征。结果表明:系统可以连续稳定运行60 d,TN去除率稳定在96%以上,连续运行最大输出电压为800 mV左右。添加适当浓度的乙酸钠,可增高污泥中发酵菌Enterococcus、反硝化产电菌Pseudomonas、Thauera的相对丰度进而有效促进产电。但是过度水解酸化会抑制AnAOB活性。第68~104天,出水NH₄+-N浓度升高,TN去除率下降至90%左右,通过停加乙酸钠TN去除率恢复至95%以上。ANAMMOX-MFC系统出水NH₄+-N浓度可作为后续碳源停加的"调控信号",使得脱氮产电系统稳定高效运行,为厌氧氨氧化与微生物燃料电池脱氮产电的技术结合提供了很好的理论依据,具有一定的工程指导意义。     

阳极位置对新型ABR-BEF系统处理性能及微生物群落的影响

研究了阳极所处位置对新型厌氧折流板-生物电Fenton（ABR-BEF）系统处理中药废水效能与产电能力的影响,并对各格室污泥的疏松胞外聚合物（LB-EPS）及紧密胞外聚合物（TB-EPS）组分情况进行了分析,继而通过高通量测序技术对系统中微生物群落演替进行了探讨.结果表明,当将阳极电极位置由系统的第4格室调整到第3、第2格室后,由于阳极与阴极距离的增大,COD平均去除率由原来的90%分别下降到70%和65%;输出电压由149.8mV降至95.3mV、50.0mV左右,同时最大功率密度由76.78mW/m³减少到55.57mW/m³和52.87mW/m³;但阴极室对邻苯二酚的降解率仍保持在95%左右.改变阳极位置后LB-EPS、TB-EPS中蛋白质含量均下降,TB-EPS尤为明显;而对于多糖而言,阳极在第3号格室时,各组分多糖含量最高.阳极位置由第4格室改为第2格室后,第1到第4格室甲烷丝状菌属（Methanothrix）所占比例分别增大到71.09%、72.47%、58.03%和76.79%;在总细菌纲水平上产电菌所属的d变形菌纲（Deltaproteobacteria）在第1到第4格室中分别减少了2.54%、6.06%、4.40%和4.87%,阳极与阴极距离的增大使得产电菌数量减少,这成为该系统产电能力下降的重要原因.     

外阻对三室MFC产电性能和Cu迁移特性的影响

构建一种新型的三室微生物燃料电池（microbial fuel cells,MFCs）对重金属Cu污染的土壤进行修复,研究不同外阻条件下MFC的产电性能和土壤中Cu的迁移去除情况.结果表明,当外接电阻从100Ω增大到1000Ω时,三室MFC的输出电压从0.1V提高到0.4V,最大功率密度从1.10W/m³降低到0.71W/m³,且阴极极化现象也随外阻增大而更加显著.装置运行63d后,MFC外接电阻越大,近阳极土壤区的Cu的去除率越高,外阻为1000Ω的MFC近阳极土壤区的Cu去除率达到39.7%.通过改进欧共体标准（BCR）连续提取法分析重金属的形态,发现乙酸可提取态和可还原态为Cu迁移的两种主要形态.此外,土壤的性质也发生变化,pH值呈现由阳极到阴极逐渐升高的趋势,而电导率则相反.阴极电极的扫描电镜（SEM）和X射线衍射（XRD）结果也表明部分迁移到阴极的Cu（Ⅱ）被还原成单质Cu.     

以预处理剩余污泥为燃料MFC产电性能及不连续供电的可行性

为探讨微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)处理经预处理后剩余污泥的可行性以及不连续供电能力,采用双室MFC,以剩余污泥热处理上清液为基质进行启动和运行,通过改变电池阴极电子受体而导致电势差变化来监测其产电的运行稳定性.结果表明,反应器以氧气作为阴极电子受体148 h后启动成功,最大输出电压0.24 V,将阴极电子受体换为铁氰化钾时,能获得0.66 V的最大输出电压和4.21 W·m~(-3)的最大功率密度.当将阴极电子受体分别替换为氧气或者开路,又转换为铁氰化钾后,电池输出功率恢复迅速,电池对有机物去除效率基本不受影响,对化学需氧量(COD)、氨氮去除效率分别达70%和80%.本研究表明,利用预处理剩余污泥进行MFC处理和产电是可行的,可获得较高的功率密度,同时MFC可以实现不连续供电.     

电极构型对空气阴极生物燃料电池发电性能的影响

在空气阴极生物燃料电池(ACMFC)中,从阴极扩散进入阳极的氧气能够被兼性微生物作为电子受体还原,进而导致电子损失严重.本研究利用葡萄糖作底物,对2种不同电极构型的空气阴极生物燃料电池ACMFC1和ACMFC2的功率输出和电子回收进行了比较研究.结果表明,ACMFC1的内阻为302.14Ω,阳极电位为-323mV,最大功率密度为3 070 mW/m³;ACMFC2的内阻为107.79Ω,阳极电位为-442mV,最大功率密度达到9 800 mW/m³.在间歇条件下,ACMFC2可以连续运行220h,电子回收率为30.1%;而ACMFC1只能运行不到50h,电子回收率为9.78%.因此,合理的设计空气阴极生物燃料电池电极构型可以减小内阻,增大电池电动势进而增大功率输出,提高电子回收率.     

铁酸锰活性炭阴极催化剂的制备与对微生物燃料电池产电性能的影响

微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)阴极的氧化还原反应能力对MFC的产电性能起着至关重要的作用,因此,本研究制备了铁酸锰/活性炭(MnFe₂O₄/AC)并对其进行材料学表征,研究其作为MFC空气阴极催化剂时产电和污水处理效果.研究表明,MnFe₂O₄和AC物质的量比为1:3时MFC电功率密度最高,达302.7mW/m².在峰值电压附近维持时间长达200h,维持时间是传统Pt/C催化剂MFC的4倍,库伦效率达到17.45%.在催化剂重复利用实验中发现,在相同的运行时间内,采用Pt/C催化剂的MFC电压下降明显,而采用MnFe₂O₄/AC催化剂的MFC电压基本保持稳定,证明了MnFe₂O₄/AC催化剂良好的循环稳定性.污水处理效果方面,MnFe₂O₄和AC物质的量比为1:3时处理效果最好,COD去除率达74.66%.因此,MnFe₂O₄/AC催化剂制备简单、价格低廉、电化学性能稳定,在提高MFC产电持久性方面具有实际意义.     

光合微生物燃料电池处理餐厨沼液的性能研究

采用小球藻作为双室光合藻微生物燃料电池（PAMFC）的阴极以提供电子受体,实现污水处理和能量回收的双重目的.研究生物阴极接种方式和光照条件对生物产电性能和餐厨沼液废水处理效果的影响,并通过循环伏安法（CV）研究PAMFC电极极化和产电机制.结果表明：微藻生物膜阴极PAMFC污染物去除和产电性能表现优于对照组,COD,TN和TP去除率最高可达82.4%,54.5%和82.3%,开路电压和最大功率密度分别达603.0mV和41.5mW/m².污染物去除主要在阳极发生,但阴极能够还原去除来自阳极的铵根离子,且阴极反应产生氧气作为阳极的电子受体,增大系统电流,提高了阳极处理效率.持续光照下,PAMFC产电性能和污染物去除率略高于间歇光照,但是间歇光照可以避免阳极基质不足时阴极光饱和和氧饱和情况,更符合连续运行要求.PAMFC阴极的CV曲线显示,具有微藻阴极的实验组输出电压更大,还原峰更高,功率密度更强,但需注意长期运行时微藻生物膜增厚影响氧传质效率的问题.     

光合微生物燃料电池处理餐厨沼液的性能研究

采用小球藻作为双室光合藻微生物燃料电池（PAMFC）的阴极以提供电子受体,实现污水处理和能量回收的双重目的.研究生物阴极接种方式和光照条件对生物产电性能和餐厨沼液废水处理效果的影响,并通过循环伏安法（CV）研究PAMFC电极极化和产电机制.结果表明：微藻生物膜阴极PAMFC污染物去除和产电性能表现优于对照组,COD,TN和TP去除率最高可达82.4%,54.5%和82.3%,开路电压和最大功率密度分别达603.0mV和41.5mW/m².污染物去除主要在阳极发生,但阴极能够还原去除来自阳极的铵根离子,且阴极反应产生氧气作为阳极的电子受体,增大系统电流,提高了阳极处理效率.持续光照下,PAMFC产电性能和污染物去除率略高于间歇光照,但是间歇光照可以避免阳极基质不足时阴极光饱和和氧饱和情况,更符合连续运行要求.PAMFC阴极的CV曲线显示,具有微藻阴极的实验组输出电压更大,还原峰更高,功率密度更强,但需注意长期运行时微藻生物膜增厚影响氧传质效率的问题.     

植物微生物燃料电池修复Cr(Ⅵ)污染湿地土壤及机理研究

本研究通过引入沼生植物香蒲构建植物微生物燃料电池系统(P-MFC)修复Cr(VI)污染湿地土壤,考察了植物、不同初始Cr(VI)浓度对系统产电及去除效率的影响.结果显示,香蒲种植能显著提高P-MFC运行性能,系统最大功率密度与Cr(VI)去除率分别提高至23.83 mW·m~(-2)、33.01%,随着Cr(VI)暴露浓度的升高,系统运行性能降低.利用P-MFC修复Cr(VI)污染土壤过程中,电化学还原作用是Cr(VI)去除的主要机制,近90%的Cr(VI)通过电化学还原去除,系统中0.3%～1.86%的Cr(VI)被香蒲吸收富集,3.5%～9.5%的Cr(VI)被微生物与还原性有机物直接还原.通过高通量测序技术分析发现,香蒲种植与低浓度Cr(VI)暴露下阳极微生物群落多样性较大,优势门类Proteobacteria相对丰度最高为63.9%,较未种植香蒲与高浓度Cr(VI)暴露条件下提高了3.4%～19.0%,电化学活性微生物Geobacter相对丰度最高为12.4%,较未种植香蒲与高浓度Cr(VI)暴露条件下提高了4.4%～6.8%.系统中对Cr(VI)具有较强耐受性与还原能力的Acinetobacter、Bacillus占有较大比例,且相对丰度随暴露浓度升高而增大,最高分别为19.0%、14.4%,进一步说明微生物群落在Cr(VI)去除上发挥了一定作用.上述结果表明,P-MFC在去除湿地土壤Cr(VI)污染方面具有良好的潜力.     

废水同步生物处理与生物燃料电池发电研究

利用厌氧活性污泥作为接种体成功地启动了空气阴极生物燃料电池(ACMFC),110h的接种产生了0.24V的电压;以乙酸钠和葡萄糖作底物分别产生了0.38V和0.41V电压(外电阻1 000Ω),最大功率密度分别达到146.56 mW/m²和192.04mW/m²,表明有机废水可以用来发电;同时,乙酸钠和葡萄糖的去除率分别为99%和87%,表明燃料电池可以处理废水.二者的电子回收率均在10%左右,主要是由于阴极对氧气分子的透过作用引起的微生物好氧呼吸导致电子损失.     

两类微生物燃料电池治理硝酸盐废水的实验研究

采用二氧化铅阴极单室微生物燃料电池(MFC)和双室MFC,以葡萄糖为唯一电子供体,系统研究了两类微生物燃料电池的产电性能和去除硝酸盐的情况.结果表明,双室MFC闭合后,阳极室降解葡萄糖产生的电子可通过外电路传递到阴极,在生物的作用下,NO3--N得到电子被还原,平均反硝化速率达3.77 mg·L-1·d-1.双室MFC...     

铁硫氮共掺杂多孔碳阴极催化剂强化微生物燃料电池性能的研究

以杨梅为生物质、Fe₂（SO₄）₃为掺杂源,通过水合-热解-碳化的方法制备了FeSN-C复合催化材料,对其进行表征并应用于催化微生物燃料电池的阴极氧还原反应。结果表明:FeSN-C阴极在产能性能上表现优越,产生的峰值输出电压和功率密度为550 mV和854 mW/m2,分别为商业铂碳的98.6%和83.2%。同时FeSN-C阴极具有较低的过电位和高电子转移数（n=3.78）,遵循1个由四电子主导的催化过程。FeSN-C阴极相比于铂碳阴极具有更好的稳定性,在电流衰减测试中,FeSN-C阴极的衰减为17.1%,明显低于铂碳阴极的23.5%。Fe、S、N等原子的掺杂使得碳骨架发生了大量塌陷,这有利于暴露出更多的活性位点,同时Fe、S、N之间的协同作用也是提高阴极氧还原反应性能的关键。     

TiO2纳米孔阵列光催化废水燃料电池的性能研究

以模拟有机废水和实际有机废水为研究对象,以TiO2纳米孔阵列电极作光阳极,金属铂黑做阴极,设计了一种光催化废水燃料电池(PFC),用于有机废水处理和废水有机物化学能的综合利用.论文考查了不同实验条件下组成的电池体系的性能,表明基于TiO2纳米孔阵列光阳极的光催化废水燃料电池既能处理废水又能够表现出良好的电池性能,如以0.05mol/L乙酸为底物的光催化废水燃料电池,其开路电压1.16V,短路电流1.28mA/cm2,最大输出功率密度0.28mW/cm2.     

甲烷生物燃料电池的产电影响因素及机制研究

考察了阳极电极材料、电极面积、电极电位、pH、阴极电子受体对甲烷生物燃料电池（MFC）产电性能的影响,并通过高通量测序、循环伏安法（CV）分析了其可能的电催化机制.结果表明,透气布/碳布（GTC）复合材料为阳极时产电性能（1251.3 mA·m^-2）最佳,分别是石墨烯/中空纤维膜（G-HFM）阳极（34.8 mA·m^-2）和碳布（CC）阳极（3.21 mA·m^-2）的36倍和390倍;阳极面积越大,MFC启动时间越快,电流密度越大;当电极恒电位为0.1 V （vs.SHE）时,其产电能力较-0.1、+0.3及+0.5 V时高;pH=7最有利于产电;溶解氧为MFC阴极电子受体时,最大功2率密度（703.9 mW·m^-2）优于铁氰化钾（457.2 mW·m^-2）、空气阴极（124.2 mW·m^-2）和高锰酸钾（20.7 mW·m^-2）作为电子受体的MFC.阳极室微生物群落结构分析显示,电活性细菌Geobacter（17.14%）和Desulfovibrio（8.51%）为优势种,其产电机理可能是甲烷氧化菌（Methanobacterium、Methylomicrobium等）与电活性细菌协同氧化甲烷驱动MFC产电.添加NO气体、N-乙酰蛋氨酸和蛋白酶K均可明显抑制阳极生物膜的电化学活性,表明其胞外电子传递过程依赖细胞色素c、Ni-Fe氢酶及与电极接触的外膜蛋白的介导作用.     

冻融处理对不同阴极构型MFC产电及有机物降解的影响

为了研究不同阴极构型的微生物燃料电池(MFC)处理剩余污泥时的产电以及有机物降解情况,构建了铁氰化钾双室MFC以及生物阴极双室MFC两套系统,分析了两套系统处理剩余污泥时电压、功率密度以及有机物变化及降解情况.结果表明,处理冻融污泥时,铁氰化钾双室MFC8h达到稳定电压0.726V,运行6d时SCOD达到峰值3771.4mg/L,此时最大功率密度最高为10.3W/m3,周期结束(20d)TCOD去除率为70.3%;生物阴极双室MFC运行3d达到稳定电压0.76V并持续22d后下降,15~20d时SCOD达到峰值4538.0mg/L,并获得最高的最大功率密度13.7W/m3,周期结束(30d)去除80.6%的TCOD.相对于铁氰化钾双室MFC,生物阴极双室MFC能够更为彻底的促进污泥有机物溶出并利用其产电,对溶解性碳水化合物利用以及有机物的降解得更为彻底,同时更利于MFC系统的长期稳定运行.