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《环境化学》2018,(11)
以Pd和Fe为活性金属组分通过沉积沉淀法制备了负载型Pd-Fe/C双金属催化剂,针对氯酚类污染物进行催化还原脱氯和催化氧化的连续降解处理.通过ICP-MS、XRD和TEM对催化剂进行表征,证实0.5%Pd-0.5%Fe/C催化剂中活性金属组分Pd和Fe在载体表面分散性最好,催化剂比表面积达到718.8 m~2·g~(-1).在温和条件下,以水作为反应介质,研究了负载型Pd-Fe/C催化剂对4-氯苯酚(4-CP)和2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的连续降解过程和反应条件,以及催化剂的重复使用情况.考察了Pd和Fe的负载量及p H值对催化剂活性的影响,得到了最佳反应条件,以0.5%Pd-0.5%Fe/C为催化剂,20 min内完成4-CP和2,4-DCP的催化还原脱氯,产物都为苯酚;之后加酸调节pH=5,并加入H2O2继续进行催化氧化,苯酚被彻底降解为H_2O和CO_2,而且转化率在60 min内可以达到97.5%以上,从而实现4-CP和2,4-DCP的彻底降解. 相似文献
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活性炭负载镍催化剂具有较好的低温脱硫性能。为研发适合钢铁企业烧结烟气低温脱硫的活性炭,以椰壳活性炭为研究对象,采用硝酸镍浸渍法制备载镍活性炭,使用模拟烧结烟气开展了炭基和载镍(0.5%、1%、2%、3%、4%)活性炭(0.5Ni/AC、1Ni/AC、2Ni/AC、3Ni/AC、4Ni/AC)脱硫实验,并通过扫描电镜和X射线衍射仪对炭基和催化剂进行表征。炭基脱硫性能研究结果表明,当反应温度为30℃时,炭基活性炭脱硫效果最好,反应温度越低对物理吸附越有利,反应温度越高对化学吸附越有利;分析表明炭基脱硫机理为SO_2、O_2和H_2O被活性炭吸附成为吸附态,主要在微孔条件下形成硫酸。载镍活性炭脱硫反应温度、空速和SO_2入口质量分数影响因素研究结果表明,反应温度为60℃时,1Ni/AC催化剂具有最佳的脱硫率,其保持100%脱硫率的时间长达120 min;脱硫剂的脱硫率随空速的升高而不断下降,低空速有利于反应的进行;SO_2的入口质量分数在0.1%~0.3%时,有利于脱硫反应的进行。分析脱硫前后催化剂表征结果可知,脱硫反应后会在活性炭孔表面出现大量脱硫产物,堵塞了活性炭孔道,覆盖了催化剂表面的活性位,中断了催化剂脱硫反应链。当焙烧温度大于900℃时,镍全部以单质镍形式存在于活性炭中;600~800℃焙烧温度条件下,脱硫剂具有较高的脱硫率,镍的主要存在形态为Ni O。当Ni的负载量为1%时,脱硫剂具有最好的脱硫效果。研究结果可为烧结烟气低温脱硫及多污染物协同治理提供借鉴。 相似文献
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活性炭的光催化再生机理 总被引:6,自引:0,他引:6
通过研究催化剂的改性、再生温度、外加氧化剂对活性炭光催化再生反应速度的影响,结合光催化与活性炭的吸附理论,分析了活性炭的光催化再生机理.研究表明,活性炭的光催化再生由三个准一级反应组成.再生初期,再生反应速度由TiO2光催化降解吸附质的速率决定;反应的第二个阶段由光催化反应速度和吸附质的解吸速度共同决定;再生后期,再生反应速度由吸附质在活性炭上的解吸速率所决定.活性炭表面及其大孔内负载的Ti0:是使苯酚降解转化分解为无机物的降解中心.正是由于降解中心的存在及其表面苯酚浓度趋于零的状态,使得已吸附于活性炭孔内的苯酚不断向这个中心扩散,形成活性炭孔内苯酚的浓度差.在浓度差的作用下,扩散作用持续进行,导致活性炭内吸附位的逐步空出,从而实现活性炭的光催化再生. 相似文献
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研究了常温(18℃)条件下粉末活性炭(PAC)、颗粒活性炭(GAC)、天然膨润土和天然海泡石4种吸附剂对对氯苯酚(4-CP)的静态吸附规律,考察了投加灭活活性污泥对吸附性能的影响。结果表明:4种吸附剂对4-CP的吸附符合Langmiur和Freundlich吸附等温式,且吻合良好;4种吸附剂对4-CP的饱和吸附量不同,大小顺序为:PAC〉GAC〉天然膨润土〉天然海泡石;灭活活性污泥与4种吸附剂共存时,降低了4种吸附剂对4-CP的吸附能力。 相似文献
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采用纳米氧化石墨烯(GO)吸附放射性废水中Sr2+,从吸附原理、吸附动力学、pH对吸附的影响等方面对吸附过程进行研究.采用表面增强拉曼技术和红外光谱对Sr2+在GO表面的吸附进行光谱表征.将GO负载到活性炭表面进行柱实验探索GO在废水处理中的应用.结果表明,在pH值为6.0—6.5时GO对Sr2+的吸附符合Langmuir吸附模型,最大吸附量263.16mg·g-1.GO对Sr2+的吸附符合拟二级动力学方程.在pH3—11范围内吸附量随着pH升高显著增大.GO对Sr2+的吸附具有快速,吸附量大,适用pH范围广的特点,可大量用于放射性废水的处理.GO负载到活性炭上后吸附量有所下降,但克服了GO材料本身在水中粒径小难分离的缺陷,是一种可实际应用、去除环境中Sr2+的新方法. 相似文献
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《环境化学》2015,(5)
采用化学共沉淀-超声辅助法,制备出磁性纳米材料Fe3O4,利用溶胶-凝胶法在Fe3O4表面包裹Ce/TiO2,得到磁性复合材料Ce/TiO2/Fe3O4.用XRD、SEM、BET等对其结构和性能进行了表征,催化剂主要以催化活性较高的锐钛矿相存在,Ce/TiO2包覆在纳米Fe3O4的表面形成多孔结构,复合材料具有LangmuirⅣ吸附-脱附等温线,比表面积76.68m2·g-1,平均孔径8nm,主要分布在4.5—15.4nm之间.通过电助光催化降解藏红T溶液研究了Ce/TiO2/Fe3O4的光电催化活性.在催化剂的加入量为6g·L-1,降解时间为60min,外加电压为5V,50mg·L-1的藏红T溶液的降解率可达到90%以上,COD去除率达84.7%.所制备的Ce/TiO2/Fe3O4在重复使用5次后仍能保持较好的光电催化活性. 相似文献
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通过负载多羟基和胺基化合物来对活性炭表面进行官能团修饰,可提高活性炭在大风量和高空速下对甲醛污染物的吸附速率.实验考察了基炭孔结构参数,改性剂负载量,改性炭制备条件等因素对活性炭吸附甲醛性能提升的影响,并介绍了一种测定甲醛吸附速率的装置和方法,用来评估和筛选家用净化器用的活性炭.结果表明,对于四氯化碳值为76%的活性炭,采用等量浸渍的方法制备改性炭的优化条件为:空气气流下的200℃氧化处理,6%的改性剂负载量和不超过100℃的烘干处理温度.本文还通过实验验证和分析,提出和明确了此类表面改性活性炭对甲醛的吸附机理. 相似文献
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通过采用负载FeSO4活性炭、CuSO4活性炭和一般活性炭作为微波催化剂处理抗生素废水的对比实验,研究不同负载方法对抗生素制药废水COD去除的差别,结果表明,负载FeSO4的活性炭作为催化剂的微波处理系统对COD的去除率最高.以微波诱导负载FeSO4的活性炭为催化剂对抗生素制药废水进行处理,结果表明,增大负载FeSO4活性炭质量,微波辐射时间和微波功率,均有利于抗生素废水中COD的去除,但各影响因素的取值并不是越大越好.对微波诱导负载FeSO4活性炭催化工艺处理抗生素废水进行反应动力学分析,结果显示,过程近似一级反应,其动力学方程为:lnC0/C=0.1413t+5.4121,r=0.9876.反应动力学常数为0.1413 min-1. 相似文献
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吸附模式对有机物光催化降解的影响3.MEA-Langmuir-Hinshelwood光催化降解动力学方程 总被引:1,自引:0,他引:1
传统的Langmuir-Hinshelwood方程式不能定性、定量地解释H-酸在TiO2表面的吸附平衡常数KL与其在TiO2悬浮液中的光催化降解速率r之间的关系.这是因为在实际测定中,吸附平衡常数KL一般是通过给定有机物的平衡吸附量和平衡浓度而求得的.这样的KL不能表达给定有机物不同吸附模式吸附力的差别.因而以往的理论方法不能描述吸附力对光催化降解动力学的影响,而只能描述吸附量对r的影响.亚稳平衡态吸附(MEA)理论认为,同一吸附质在相同的热力学条件下可以不同的MEA态(包括同一溶质的不同吸附构型/模式)达到实际的吸附终态.从MEA的概念对Langmuir-Hinshelwood模型进行半经验性修正,可以较好地描述吸附量和吸附力(吸附模式)共同对H-酸在TiO2悬浮液中光催化降解动力学的影响. 相似文献
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选择了5种水体中常见的阴离子(Cl~-,SO_4~(2-),HCO_3~-,NO_3~-以及HPO_4~(2-)/H_2P_4~-),分别考察了其对TiO_2薄膜光催化还原模拟Cr(Ⅵ)废水的影响.从上述离子的光吸收,对·OH的捕获作用以及与Cr(Ⅵ)的竞争吸附三个方面讨论了上述离子影响TiO_2薄膜光催化还原Cr(Ⅵ)速率的原因.结果表明,体系酸性越强,越有利于Cr(Ⅵ)的还原;在pH值约为6时,HCO_3~-,Cl~-和SO_4~(2-)对TiO_2薄膜光催化还原Cr(Ⅵ)具有促进作用,NO_3~-具有抑制作用,H_2PO_4~-/HPO_4~(2-)在低浓度时具有促进作用,而在高浓度时具有抑制作用.造成上述结果的主要原因是Cl~-,SO_4~(2-)和HCO_3~-具有较强的·OH捕获作用和在TiO_2表面较低的吸附能力;H_2PO_4~-/HPO_4~(2-)在TiO_2表面具有较强的吸附能力;NO_3~-对紫外光吸收作用降低了TiO_2表面的紫外光强度以及自身光化学反应产生了·OH. 相似文献
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吸附模式对有机物光催化降解的影响1.H-酸在TiO2表面的吸附模式 总被引:4,自引:2,他引:2
H-酸萘环上含有的两个磺酸基团,在水溶液中可以解离一个或者两个.pH 2.5条件下,主要有一个磺酸基团解离,此时,H-酸通过一个磺酸基团吸附在TiO2表面,占位小,饱和吸附量大,但吸附键较弱,吸附较可逆.pH 5.0条件下,主要有两个磺酸基团解离,此时,H-酸通过两个磺酸基团吸附在TiO2表面,占位大,饱和吸附量小,但吸附键较强,吸附不可逆性较强.这种吸附模式的差异是导致H-酸在不同pH条件下饱和吸附量和吸附不可逆性差异的根本原因,也是导致不同pH条件下H-酸具有不同光催化降解途径的重要原因. 相似文献
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V2O5/AC催化剂对氨还原NO的研究 总被引:16,自引:0,他引:16
考察了V2O5/AC催化剂对NH3选择催化还原NO的影响,结果表明,以浓硝酸预氧化处理的活性焦为载体对催化剂活性有很大提高,这是由于浓硝酸预氧化后,活性焦表面产生了较多的含氧官能团可能吸附更多的NH3,并且提高了活性组分V2O5的含量,反应气氛中加入SO2后,二都活性都增加,但差异消失,这是由于SO2存在时,反应生成的SO4^2-离子的酸性强于浓硝酸预氧化产生的含氧官能团的酸性,催化剂在使用前经过煅烧和氧化对催化剂活性有很大改善。SO2存在时,V2O5含量为1wt%的催化剂活性提高。 相似文献
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