影响中国近地面γ-HCH浓度和沉积量的贡献源评估

采用CanMETOP模犁,模拟了2005年欧洲(去除前苏联所占区域)、印度、中国和前苏联4个主要的FHCH土壤残留区域的γ-HCH通过挥发、大气传输和沉积对中国环境的影响.结果表明,中国东部和西部地区近地面的年均浓度分别为10～100pg/m3和1～10pg/m3.中国本地源对东中部和东北部的浓度贡献在90%以上,对东南部地区的贡献为30%～80%,印度源对该地区的贡献为10%～30%;印度源对西部的近地面浓度贡献在50%以上;欧洲源和前苏联源主要影响两北地区,贡献比例均在10%左右.中国本地源对东北区域的总沉积贡献最大(75%),西北区域和南部区域的总沉积均以印度源贞献为主,贡献比例分别为63%和67%.整个中国,年总沉积量为691t,贡献比例依次为印度源(55.1%),中国源(31.6%),欧洲源(3.6%),前苏联源(2.5%).     

基于CMAQ/ISAM空气质量模型的北京市夏季臭氧来源解析研究

为了解北京市夏季臭氧(O₃)污染的特征与来源,采用区域空气质量模型(CMAQ)的综合源解析功能(ISAM)对北京市2019年6月不同区域的近地面O₃浓度及其来源贡献进行了数值模拟计算,量化了北京市、天津市、河北省、京津冀以外省份以及全球背景共14类NO_x和VOCs排放源对北京市不同区域O₃污染的贡献. 结果表明:①北京市不同地区O₃及其前体物来源存在显著差异,城区及近郊区NO_x和VOCs均主要来自于北京市本地排放,本地源排放对城区及近郊区的NO_x贡献(39.7%~46.4%)显著大于对远郊区的贡献(19.9%~38.8%),本地源排放对城区及近郊区的VOCs贡献(51.1%~75.8%)大于对远郊区的贡献(19.5%~39.6%). ②远郊区NO_x和VOCs浓度更易受非本地排放的输送影响. ③O₃主要来源于包括模拟区域外以及全球背景的边界传输贡献,边界传输对北京市不同受体区域的贡献均大于52.6%. ④北京市本地源排放对城区及近郊区O₃的贡献(6.8%~18.3%)大于对远郊区的贡献(2.4%~7.6%),京津冀以外源区的排放对北京市远郊区的贡献(5.2%~6.4%)大于对城区及近郊区的贡献(2.7%~4.4%),说明本地排放对远郊区影响相对较小,远郊区O₃浓度易受北部燕山山脉和太行山的阻隔影响. 因地理位置及地形原因,河北省不同源区对北京市不同区域O₃浓度的贡献存在一定差异. 研究显示,控制北京市夏季O₃污染应综合考虑城区与郊区O₃来源的差异性,做好周边区域的联防联控.      

2013年夏季典型光化学污染过程中长三角典型城市O3来源识别

城市化、工业化、机动化的高速推进以及大气活性物质的大量排放,使得长江三角洲地区在夏秋季节面临严峻的以高浓度O3为典型特征的光化学污染问题.然而,O3与其前体物之间的高度非线性反应过程使得其来源识别变得十分复杂,因此针对高浓度O3的控制途径仍不清楚.本文以2013年7月长三角地区发生的一次持续时间长、波及范围广、强度高的高浓度O3污染过程为研究案例,基于CAMx空气质量数值模型中耦合的臭氧来源追踪方法(OSAT),采用物种示踪的方法对长三角3个代表性城市上海、苏州、杭州近地面O3的污染来源开展了模拟研究,探讨了4个源区(上海、浙北、苏南和长距离输送)、7类排放源(工业锅炉和窑炉、生产工艺过程、电厂、生活源、流动源、挥发源和天然源)对上海、苏州和杭州城区地面O3的浓度贡献.研究结果表明:长距离输送以及区域背景产生的O3约在20×10-9~40×10-9(体积分数)之间;加上上海及苏南、浙北地区排放的前体物在长三角城区地区二次生成O3,可使O3上升至40×10-9~100×10-9(体积分数)乃至更高.模拟时段内日间8 h O3浓度的地区贡献分析结果显示,长距离传输对于上海、苏州、杭州的浓度贡献分别为42.79%±10.17%、48.57%±9.97%和60.13%±7.11%;上海城区O3来源中,上海本地污染贡献平均为28.94%±8.49%,浙北地区贡献约19.83%±10.55%;苏州城区O3来源中,苏南地区贡献约26.41%±6.80%;杭州城区O3来源中,浙北地区贡献约29.56%±8.33%.从各受点日最大O3小时浓度贡献来看,长距离传输贡献比例显著下降(35.35%~58.04%),而本地污染贡献上升.区域各类污染源贡献分析结果表明,长三角地区对O3污染贡献最为突出的几类污染源分别是工业锅炉和窑炉(浓度贡献约18.4%~21.11%)、生产工艺过程(19.85%~28.46%)、流动源(21.30%~23.51%)、天然源(13.01%~17.07%)和电厂排放(7.08%~9.75%).研究结果表明,工业燃烧排放、生产工艺过程中产生的VOC排放以及流动源大气污染物排放,是造成长三角区域夏季高浓度O3的主要人为源.     

臭氧污染动态源贡献分析方法及应用初探

论文创新提出了基于RSM/CMAQ臭氧污染动态源贡献分析方法,并以佛山市顺德区2014年10月为例,分析了不同区域的人为可控源NO_x和VOCs减排情景下(10%、70%和100%)对本地O_3浓度变化的量化贡献.研究结果表明顺德区O_3的人为可控比例约43%,且受区域排放影响非常明显,主导上风向广州排放源总贡献(14%)超过顺德本地贡献(7%).VOCs的减排可有效削减顺德区O_3浓度,当减排力度较小时(12%),若仅控制区域NO_x排放将导致顺德区O_3浓度上升,随着减排力度的加大,区域NO_x的削减贡献会反超VOCs.RSM/CMAQ动态源贡献分析方法可为空气质量管理提供科学决策依据.     

深圳市大气PM2.5来源解析

为识别和量化深圳市大气PM_2.5的污染来源,2014年3,6,9,12月分别在5个站点采集PM_2.5的膜样品并进行质量浓度及组分分析,利用正向矩阵因子解析（PMF）模型对其主要来源和时空变化规律进行了解析.结果表明,2014年深圳市PM_2.5年均浓度为35.7 μg/m³,其中机动车源、二次硫酸盐生成、二次有机物生成和二次硝酸盐生成是最主要的来源,质量浓度贡献比例分别为27%、21%、12%和10%;地面扬尘、生物质燃烧源、远洋船舶源、工业源、海洋源、建筑尘和燃煤源贡献比例达2%~6%.各个源贡献的时空变化特征表明,二次硫酸盐生成、生物质燃烧源、二次有机物生成、工业源、远洋船舶源和海洋源显示出明显的区域源特征,机动车源、二次硝酸盐生成、燃煤源、地面扬尘和建筑尘具有显著的本地源特征.     

长江三角洲区域输送对上海市空气质量影响的特征分析

采用MM5/CMAQ模型模拟了2004年长江三角洲地区大气污染物的输送与扩散对上海地区空气质量的影响,并定量研究了外部源区域输送和本地源对上海市空气质量的贡献.结果表明,上海地区受本地源和外地源的影响程度及相互比例随着季节的变化存在很大差异;一次污染物SO2和二次污染物SO42-所受到的影响也呈现不同的特点.外部源区域输送对上海地区SO2浓度的贡献率为7%~17%,而对SO42-浓度的贡献率在60%~70%.贡献率垂直廓线分析表明,上海地区SO2外部源贡献率随高度存在着明显的变化,总体上随高度的增长呈非线性增长,而SO42－外部源贡献率随高度的变化不明显.     

沙尘气溶胶的跨亚欧大陆传输对东亚地区大气环境的影响

基于全球大气环流模式CAM3.1对2002—2003年模拟的全球沙尘气溶胶分布及其变化的评估,通过去除东亚沙漠(局地源)的敏感性模拟试验来分析北非、阿拉伯和中亚地区沙漠区(外部源)的沙尘气溶胶跨亚欧大陆传输对东亚地区大气沙尘气溶胶的贡献.结果表明,受到大气沙尘气溶胶的跨亚欧大陆传输的影响,东亚以外沙尘源对青藏高原大气贡献率最大,对我国北方干旱半干旱地区大气贡献率最小,对中国南方地区和日韩及邻近的西北太平洋地区大气贡献率基本相当.东亚地区秋(冬)季大气受到东亚以外沙尘源的影响最弱(强).我国北方干旱半干旱地区近地层大气沙尘气溶胶的外源贡献率秋季最小(约5%),冬季最大(约30%).青藏高原冬季60%~80%的近地面大气沙尘气溶胶来自东亚以外的沙漠区,而在秋季则只有约20%~60%.外源对东亚大气沙尘气溶胶柱浓度和对近地面大气沙尘气溶胶的影响具有基本一致的季节特征,但对柱浓度的贡献率一般偏大10%~40%.沙尘气溶胶跨亚欧大陆传输对东亚地区的影响主要集中在2~6 km的自由对流层.随对流层高度的增加东亚各地区外源贡献率均增加.青藏高原地区以年平均对流层沙尘气溶胶外源贡献率62%~81%成为东亚地区最大的影响区域.     

中国东部秋季大气黑碳分布和来源的数值模拟

应用耦合黑碳源示踪方法的区域大气化学WRF-Chem模式,对中国东部秋季黑碳气溶胶（BC）分布特征进行研究.研究发现中国中东部BC浓度较高（>2μg/m³）,BC高值区（>4μg/m³）分布在华北平原、长江三角洲、两湖及四川东部等地区.工业源、居民生活源、交通源是BC的主要排放源,其中工业源会造成近地层BC分布呈点状高值,地形及气象条件也是影响BC累积和传输的重要因素.BC浓度较高的京津冀BC以本地源贡献为主,在不同的风场及大气扩散条件下,外来源对京津冀BC贡献占比的变化较大.BC来源可分为两种情形：一是传输型：地面风速较大,外来源贡献占比达35.1%;二是静稳型：地面风速小,大气条件静稳,以本地贡献（80.1%）为主,来自京津冀周边省份（山东、河南、山西和陕西）的贡献较少（6.9%）.本地源与外来源对京津冀BC贡献比呈相反的日变化特征,其中傍晚~早上,本地贡献占比维持在较高水平;午后本地贡献占比减小,外来输送明显增强.当京津冀地区受外来输送影响更大时,日变化特征更明显,外来贡献在午后占比可超过40%.     

2013年12月初长江三角洲及周边地区重霾污染的数值模拟

运用WRF-CMAQ模型模拟了2013年12月1~9日长江三角洲及周边地区的一次重霾污染过程.初步探究灰霾天气下大气细颗粒物(PM2.5)的时空分布特征和区域输送过程,并定量研究了外部源区域输送和本地源对长江三角洲地区PM2.5的贡献.结果表明:模式能够合理再现灰霾天气下长江三角洲及周边地区PM2.5的时空分布特征和演变规律.静稳天气下大气细颗粒物仍然存在着显著的区域输送.污染期间来自安徽、山东南部、苏北地区的跨界输送对长江三角洲区域PM2.5的贡献率分别为3.5%~24.9%、0.14%~30.0%、0.03%~17.5%.整个污染期间本地贡献占49%左右,本地贡献和外地贡献基本相当.     

基于CAMx模型的福州市PM_(2.5)来源解析

为了持续改善环境空气质量,判断PM_(2.5)的来源是控制和治理的关键。该文应用WRF-CAMx模式,对福州地区2013年1、4、7、10月污染物的传输过程进行模拟。结果显示,工业源对PM_(2.5)浓度的贡献率最大,为45.9%~62.3%,其次交通源为17.2%~26.7%,民用源为13.6%~17.7%;本地源排放是福州地区污染物主要来源,本地源对PM_(2.5)的贡献率为83.8%~89.1%,外界传输贡献率为10.9%~16.2%;福州地区一次PM对PM_(2.5)的贡献最大,贡献率为64.6%~82.9%,SO2的贡献率为9.1%~12.1%,NOx贡献率为0.5%-12.5%。     

2005年全球主要污染区g -HCH土壤残留的模拟与验证

采用修改过的CanMETOP 模型,修正过的2005年1o (经度)×1o (纬度)精度网格的g -HCH残留清单作为模型的输入数据,计算了2005年全球大气中g -HCH的浓度.2005年全球土壤残留为13600t,其中印度、中国、原苏联以及欧洲(去除原苏联)4个区域的土壤残留量占全球g –HCH总残留量的72%.选取已发表的与研究区域相关的3组2005年的大气g -HCH的监测浓度与其相对应的模拟结果进行对比,结果显示这3组数据具有很好的相关性,验证了g -HCH残留清单的准确性和修改后的模型的有效性.     

我国大气环境中汞污染现状

综述了最近几十年中国大气汞的排放、分布、传输和沉降方面的研究.中国人为源每年汞排放量为世界最高,达到500~700t左右,超过全球人为排放量的25%~30%,并以每年4.2%的速度增加.通过已有观测和模型估算,中国来自自然地表过程(包括裸露地、地表水和森林土壤等)的汞排放量与人为源汞排放量相当,不容忽视.中国城市、农村和偏远地区大气汞浓度分布和变化范围很大,城市地区的总气态汞(TGM)浓度是北美和欧洲地区相似城市类型TGM的1.5~5倍左右;中国城市颗粒态汞(PHg)浓度比北美和欧洲地区高出2个数量级;中国沿海地区和偏远的背景区TGM、PHg和活性汞(RGM)低于中国内地城市地区,但是也明显高于背景值和北美和欧洲地区.相应地,高含量的大气汞浓度导致大量的大气汞沉降到地表,城市地区和背景区大气汞沉降分别比北美地区高出1~2个数量级和1~2倍.     

2014年京津冀地区PM2.5浓度时空分布及来源模拟

采用模式(CAMx)模拟与污染物、气象观测资料相结合的方式,分析了2014年京津冀地区PM2.5时空分布及来源特征.结果表明:PM2.5具有较为明显的时间变化规律,呈秋冬高、春夏低的规律和双峰型分布的日变化特征;重污染日PM2.5高浓度(PM2.5>150μg/m3)主要分布在太行山前的华北平原区,特别是北京、保定、石家庄一线,而太行山、燕山等西部及北部山区PM2.5浓度明显低于平原区;重污染日京津冀地区PM2.5平均浓度在150μg/m3以上的面积约占总面积的73%;重污染日北京、天津、石家庄市的PM2.5外来输送率分别为58%、54%、39%;2014年10月6~12日京津冀地区发生的一次重污染过程中污染物由南向北输送,区域输送对于各地区PM2.5浓度有着十分重要的影响.     

广东东江流域多氯萘的大气沉降研究

为考察多氯萘(PCNs)通过大气沉降作用对东江流域的影响,利用通用型大气沉降采样器,在东江流域广东省境内代表性地段布设11个采样点,于2010年冬季(1、2月)和夏季(7、8月)分别采集和分析了沉降样品中PCNs的通量及组成.结果表明,东江流域总PCNs日均沉降通量为828 pg.(m2.d)-1,对应毒性当量(TEQ)为0.14 pg.(m2.d)-1,由此估算东江流域广东境内PCNs年沉降总量为8.5 kg,相应TEQ年沉降总量为1.3 g.地域上,广州和东莞地区沉降通量明显高于惠州,同时城镇采样点的沉降通量显著高于农村;季节上,各采样点总体呈现夏季高于冬季的特点;组成上,三氯萘(tri-CNs)是主要的污染物,占总量的50%以上,但广州、东莞的5～8氯萘含量比惠州高.来源分析表明,东江流域PCNs的大气沉降可能受燃烧源与非燃烧源的共同影响;东莞大气沉降中PCNs多来自燃烧源,广州点大气沉降的PCNs以非燃烧源为主.     

Nitrogen source-receptor matrices and model results for eastern Canada

The long-range transport sulphur/nitrogen model of the Atmospheric Environment Service of Environment Canada was used to compute nitrogen source-receptor matrices for 1980 at 12 receptor sites in eastern Canada and 3 in the eastern U.S.A. There were 40 emission regions used to produce the 40 × 15 matrices of concentration and deposition of nitrogen species. The model used nonlinear chemical reactions and the nonlinear effects could be estimated by running each emission region regions combined. For wet deposition the nonlinear effects were less than 10%. For the total annual deposition (wet and dry), the nonlinearity was less than 5%.At each receptor, the matrices showed the contribution to nitrogen concentration and deposition from each emission region. The Canadian contribution to nitrogen concentration/deposition was greatest at Gander, Newfoundland (60–70%) and least at Algoma, Ontario (7–12%). Of the total North American emissions, Canada contributed about 8–9%. Model results that were compared to the limited amount of observed data showed reasonably good agreement (within factors of 2–3).In spite of the model nonlinearities, deficiencies and uncertainties, these matrices provide a first quantitative estimate of the magnitude and relative contributions of Canadian and U.S. source regions to the nitrogen concentration and deposition at several receptors in eastern Canada.     

大气沉降向华中丘陵区稻田输入硫通量的观测

选取我国华中丘陵区的湖南省长沙县一个典型水稻种植区,对2015与2016年2年雨水样中的SO₄²-S和大气SO₂的沉降量进行监测,分析雨水中SO₄^2-、NO₃^-的关系,解析大气硫沉降的主要来源.结果表明,研究区大气中SO₂-S和雨水中SO₄^2--S的年均浓度分别为8.5 μg/m³和1.1mg/L,大气硫沉降年均总量为26.8kgS/（hm²·a）,其中年均降雨混合沉降量18.2kgS/（hm²·a）,年均干沉降量为8.6kgS/（hm²·a）.研究区域硫素干、混合沉降量存在明显的季节差异,硫素混合沉降春季高于夏、秋、冬季,而硫素干沉降冬季高于春、夏、秋季.雨水中NO₃^-/SO₄^2-的质量比大多小于1,表明研究区大气硫素主要来自固定污染源（燃煤）.华中丘陵区稻田具有较高的硫沉降,但硫沉降量已较21世纪初出现了较大幅度下降,农业生产中需要根据农田硫素收支状况酌情补充硫肥来保证作物高产稳产.     

大气沉降向华中丘陵区稻田输入硫通量的观测

选取我国华中丘陵区的湖南省长沙县一个典型水稻种植区,对2015与2016年2年雨水样中的SO₄²-S和大气SO₂的沉降量进行监测,分析雨水中SO₄^2-、NO₃^-的关系,解析大气硫沉降的主要来源.结果表明,研究区大气中SO₂-S和雨水中SO₄^2--S的年均浓度分别为8.5 μg/m³和1.1mg/L,大气硫沉降年均总量为26.8kgS/（hm²·a）,其中年均降雨混合沉降量18.2kgS/（hm²·a）,年均干沉降量为8.6kgS/（hm²·a）.研究区域硫素干、混合沉降量存在明显的季节差异,硫素混合沉降春季高于夏、秋、冬季,而硫素干沉降冬季高于春、夏、秋季.雨水中NO₃^-/SO₄^2-的质量比大多小于1,表明研究区大气硫素主要来自固定污染源（燃煤）.华中丘陵区稻田具有较高的硫沉降,但硫沉降量已较21世纪初出现了较大幅度下降,农业生产中需要根据农田硫素收支状况酌情补充硫肥来保证作物高产稳产.     

基于BEPS生态模型对亚洲东部地区蒸散量的模拟

气候变化和人类活动的加剧导致亚洲东部地区陆地生态系统的碳水循环过程发生显著的变化,成为全球变化研究最关注的对象之一。实际蒸散(ET)是陆地生态系统碳水循环的重要组成部分,但对该地区ET特征的研究尚不够深入。论文利用遥感、气象和土壤等资料驱动生态过程模型BEPS对亚洲东部地区1982—2006年间的ET进行了模拟分析。利用6个站的通量实测数据验证表明,BEPS模型能够解释ET的81.23%的年变化和86.4%的10 d变化。模拟结果表明:亚洲东部的ET呈现出从东南向西北和西南沙漠地区逐渐减少的分布特征,最小值位于中国的西北沙漠地区;ET与降水量之比从东南和东北地区向西北内陆和西南沙漠地区逐渐增加,其中在中国长江以南的亚洲东部地区,平均值为0.4,而在沙漠地区接近1.0。在1982至2006年期间,研究区年ET总量的平均值为12 045×109m3/a,其中,中国、泛东南亚和印度的ET总量占整个研究区的62.4%;研究区的单位面积ET均值为401 mm/a,在泛东南亚地区最大(1100 mm/a),在蒙古最小(134 mm/a)。在所有的地表覆盖类型中,常绿阔叶林的ET总量和平均值都为最大,城镇地区的ET总量和平均值都为最小。研究区的ET总量呈增加趋势,草地、稀树草原、裸地和城镇的ET明显上升,其它地表覆盖类型的ET变化不明显。     

应用VSD动态酸化模型确定区域酸沉降控制目标研究

为了控制区域酸沉降污染,需要制定科学的区域大气酸沉降控制目标.本研究建立了应用VSD动态模型的多点位模拟和累积频率分布曲线统计方法,通过模拟各酸沉降情景下某一目标年区域内土壤理化特性的变化确定其酸沉降控制目标.将此方法应用于广州-东莞-惠州地区,在现场测量区域内25点位土壤特征的基础上,应用VSD模型模拟各点位土壤特征对酸沉降的响应,再将模拟结果绘制成累积频率分布曲线,据此确定该区域酸沉降控制目标.结果表明,单独控制S沉降时,若使得该区域生态保护率达到80%,则短期和长期S沉降的控制目标分别为7.68~12g/(m2×a)和10.24~16g/(m2×a);若生态保护率为95%,短期和长期S沉降控制目标分别为5.12~8g/(m2×a)和7.68~12g/(m2×a).同时控制S和BC沉降时,若生态保护率为80%,当BC沉降为6.4~12.8g/(m2×a)时,短期和长期S的控制目标分别为2.56~4g/(m2×a)和5.12~8g/(m2×a);当BC沉降为4.8~9.6g/(m2×a)时,S的控制目标为2.56~4g/(m2×a).若生态保护率为95%,当BC沉降为6.4~12.8g/(m2×a)时,短期和长期S的控制目标分别为0.64~1g/(m2×a)和5.12~8g/(m2×a);当BC沉降为4.8~9.6g/(m2×a)时,短期和长期S的控制目标分别为0.64~1g/(m2×a)和2.56~4g/(m2×a);当BC沉降量降至2~4g/(m2×a),则80%和95%生态保护率下的S控制目标均为0.64~1g/(m2×a).     

中国西北春季沙尘高发区及沙尘源解析

以波段亮温差算法（BTD）对中国西北2014~2018年春季460期MODIS L1B数据进行沙尘信息逐日提取，统计分析沙尘频数的空间分布规律，结合地貌特征及地表沉积物细颗粒组分含量进行沙尘源解析.结果表明：（1）中国西北沙尘活动呈"两区三带"分布特征，沙尘频发区主要分布于塔里木盆地和蒙古高原南部沙漠戈壁区；区内存在塔克拉玛干沙漠东南缘荒漠绿洲高频带（270~287次）、库姆塔格沙漠北缘高频带（240~250次）及巴丹吉林沙漠东北边缘荒漠绿洲高频带（240~250次）.（2）中重度沙尘高频区主要分布于塔克拉玛干西北部沙漠绿洲.沙尘源主要为富含粉尘的边缘沙漠与冲积洪积扇缘戈壁交错带，内含丰富的干河床、干涸湖泊和绿洲退化地，该区域细物质组分含量高，易释放粉尘微粒并通过局地循环过程向周边地表扩散沉积，为区域高频、高浓度沙尘发生提供丰富的物质基础.