典型城市臭氧污染源贡献及控制策略费效评估

东莞是珠三角O_3污染最严重的城市,使用RSM/CMAQ(曲面响应模型)法分析了珠三角区域人为排放的NO_x和VOCs对东莞市O_3浓度变化源贡献.2014基准年分析结果表明,扣除模型域外区域传输及天然源排放对O_3本底浓度贡献(41.00%)后,东莞本地VOCs排放对O_3贡献最大(18.50%),珠三角区域NO_x减排率13%时可持续降低东莞市O_3浓度.进一步使用ABa CAS-SE(空气污染控制成本效益与达标评估系统)对2017、2020、2025东莞市3个未来年O_3污染控制情景进行了费效评估.评估结果显示,NO_x和VOCs控制比例相对较低的2017年控制情景人体健康效益/区域控制成本比约为1.1;而控制比例相对较高的2025年东莞O_3达标情景效益成本比仅为0.1.这说明,在高减排率情景下,以末端治理为主的控制措施经济可行性较差,需综合采取产业/能源结构调整、清洁生产等措施实现NO_x和VOCs的大比例减排,实现东莞O_3的稳定达标.今后将进一步研究NO_x和VOCs减排对PM_(2.5)环境浓度及健康效益影响,开展多目标污染物协同控制费效评估.     

基于曲面响应建模的PM2.5可控人为源贡献解析

以东莞市PM_(2.5)重污染月份为例,使用强力法(Brute Force)和RSM/CMAQ曲面响应模型法分别解析了珠三角地区人为源排放对东莞PM_(2.5)的贡献,以及区域传输的可控人为源SO_2、NO_x和一次颗粒物(PM)在不同控制比例下(25%、50%、75%和100%)对东莞PM_(2.5)的累积浓度贡献.强力法研究结果表明,2014年1月珠三角地区人为源二次转化对东莞市PM_(2.5)的贡献(约58.10%)大于一次PM排放贡献(约41.90%),其中,人为源NH_3排放贡献最大,约占总量的21.66%.RSM/CMAQ动态源贡献结果显示,东莞市PM_(2.5)的人为可控源排放贡献(SO_2、NO_x和一次PM)占比为82.17%,受本地排放影响较大,且叠加区域排放的影响;一次PM减排对PM_(2.5)环境浓度的贡献高于仅减排SO_2和NO_x.在减排比例较低时,一次PM减排可有效削减东莞市PM_(2.5)浓度;随控制比例加大,二次前体物(SO_2和NO_x)减排对东莞市PM_(2.5)浓度削减率的影响加大.进一步使用HYSPLIT模式和轨迹聚类分析方法研究了2014年1月东莞市PM_(2.5)污染传输过程.结果显示,该时段共有6条长、短距离污染传输路径,污染物主要来自东莞市东、东北及东南方向,途经其上风向区域(惠州、深圳和广州等)传输至东莞;惠州是各主导上风向出现频率最高的城市,因而其区域传输对东莞PM_(2.5)的贡献也较大,深圳次之.     

基于CMAQ/ISAM空气质量模型的北京市夏季臭氧来源解析研究

为了解北京市夏季臭氧(O₃)污染的特征与来源,采用区域空气质量模型(CMAQ)的综合源解析功能(ISAM)对北京市2019年6月不同区域的近地面O₃浓度及其来源贡献进行了数值模拟计算,量化了北京市、天津市、河北省、京津冀以外省份以及全球背景共14类NO_x和VOCs排放源对北京市不同区域O₃污染的贡献. 结果表明:①北京市不同地区O₃及其前体物来源存在显著差异,城区及近郊区NO_x和VOCs均主要来自于北京市本地排放,本地源排放对城区及近郊区的NO_x贡献(39.7%~46.4%)显著大于对远郊区的贡献(19.9%~38.8%),本地源排放对城区及近郊区的VOCs贡献(51.1%~75.8%)大于对远郊区的贡献(19.5%~39.6%). ②远郊区NO_x和VOCs浓度更易受非本地排放的输送影响. ③O₃主要来源于包括模拟区域外以及全球背景的边界传输贡献,边界传输对北京市不同受体区域的贡献均大于52.6%. ④北京市本地源排放对城区及近郊区O₃的贡献(6.8%~18.3%)大于对远郊区的贡献(2.4%~7.6%),京津冀以外源区的排放对北京市远郊区的贡献(5.2%~6.4%)大于对城区及近郊区的贡献(2.7%~4.4%),说明本地排放对远郊区影响相对较小,远郊区O₃浓度易受北部燕山山脉和太行山的阻隔影响. 因地理位置及地形原因,河北省不同源区对北京市不同区域O₃浓度的贡献存在一定差异. 研究显示,控制北京市夏季O₃污染应综合考虑城区与郊区O₃来源的差异性,做好周边区域的联防联控.      

成都市臭氧生成敏感性分析及控制策略的制定

利用OZIPR模式结合经验动力学建模方法(EKMA)模拟成都市2017年O_3生成过程并绘制EKMA曲线,模拟过程采用CB05机理描述系统的动力学机理,结果表明,成都市O_3生成处于VOCs控制区,同时存在NO_x单独减少的不利效应,O3控制策略应对VOCs进行减排或同时减排VOCs和NO_x.选取5种VOCs和NO_x减排比例进行计算,分析结果发现,VOCs与NO_x减排量呈线性关系:VOCs=0.77NO_x+0.18.成都市"十二五"规划中NO_x减排目标为19.13%,代入上式计算后知,VOCs需减排33%才能使O_3最大小时浓度达到环境空气质量的二级标准.利用臭氧生成潜势(OFP)计算14种VOCs人为排放源对O_3生成的贡献,结果显示,对OFP具有主要贡献的有8种排放源,将33%的VOCs减排目标分配到这8种排放源中,可得各排放源的VOCs减排目标:移动源11.88%、溶剂使用源10.23%、能源民用燃烧3.3%、化工行业2.97%、露天秸秆焚烧1.49%、餐饮0.83%、汽油蒸汽0.63%、建材行业0.59%.     

南京市秋季细颗粒物及臭氧生成敏感性初探

为考察江苏省南部地区重点排放源对南京市秋季细颗粒物(PM_(2.5))的贡献率及O_3生成敏感性,采用强力法针对特定排放源及污染物设置不同的排放情景,利用化学传输模拟系统Models-3/Community Multi-scale Air Quality(CMAQ)分析模拟区域内不同情景下地表PM_(2.5)及O_3浓度变化。2012年10月,电厂、钢铁和水泥的污染物排放对南京市PM_(2.5)浓度的平均贡献率分别为6.0%、25.5%和15.9%,对国控站点的贡献率分别为7.2%、17.7%和16.2%。钢铁对下风向区域的地表PM_(2.5)浓度的影响显著高于电厂及水泥部门的排放。从不同情境下模拟O_3地表浓度变化结果看出,南京市城区及下风向区域的O_3浓度随VOC排放削减降低,随NO_x排放削减升高,因而判定南京市秋季O_3生成属于VOC控制区。     

华北地区典型重工业城市夏季近地面O3污染特征及敏感性

基于邯郸市2018年5～8月近地面O_3及其前体物(NO_x和VOCs)小时浓度数据,结合温度、相对湿度和风向风速等气象资料,分析邯郸市夏季O_3污染水平以及气象因子、前体物对其的影响;采用VOCs/NO_x比值法和基于Model-3/CMAQ模式系统的强力关闭法探究O_3生成敏感性,并运用等效丙烯浓度法识别出VOCs关键活性组分.结果表明:①观测期间,邯郸市O_3日最大8 h平均浓度(MDA8 O_3)在38.0～238.0μg·m~(-3)之间,污染天(MDA8 O_3160μg·m~(-3))占比高达44.7%,说明邯郸市夏季O_3污染较严重;②O_3与温度呈正相关、与相对湿度呈负相关,且在污染天相关性更显著;当温度高于28℃、相对湿度低于60%时,容易出现高浓度O_3现象,说明高温、低湿有利于O_3生成,也突出了本地光化学反应对O_3的重要贡献;污染天中,风向为西南、东南、东和东北风,且风速大于2.25m·s~(-1)时,邯郸市更容易出现高浓度O_3,在风速低于1.00m·s~(-1)时,也出现高浓度O_3现象,说明本地光化学生成和传输叠加是导致邯郸市高浓度O_3的重要原因;③O_3与NO_x、VOCs浓度在污染天反相关关系更显著,突出了本地光化学反应对O_3的重要贡献;基于Model-3/CMAQ的模式研究显示,邯郸市O_3生成受VOCs控制,削减VOCs对降低MDA8 O_3有一定的积极作用,同时存在单独减排NO_x的不利效应,因此控制VOCs,并重点控制烯烃(尤其异戊二烯和反式-2-丁烯)和芳香烃(尤其间/对-二甲苯和甲苯)是降低邯郸市MDA8 O_3的有效途径.     

台风持续影响下中山市大气O3污染过程分析

应用三维空气质量模型（Model-3/CMAQ）和积分过程速率（IPR）分析工具对2017年7月22~31日夏季4次台风持续影响下中山市7月首次出现的持续6d的O₃污染事件进行了详细分析,识别了O₃ 8h浓度最大值时段主导的大气物理过程和大气化学过程,并计算了不同源、汇过程对本地O₃浓度的贡献.研究结果表明,污染时段化学过程对O₃的源贡献高于非污染时段,化学过程贡献增加,说明光化学反应过程更加活跃;台风带来的外来气团经过上风向高污染物排放区域时,化学过程贡献显著上升,与非经过高污染物排放区域相比,污染时段的化学过程对中山市O₃源过程的浓度贡献高2.4%~6.5%;污染时段,水平输送对中山市大气O₃源过程的浓度贡献在56.6%~92.6%之间.因此,污染期间强化本地排放源的管控,减少O₃生成贡献的同时,结合区域气团路径分析,精准识别污染协同管控区域,上风向污染物高排放区域实施协同减排措施,实现区域联防联控.     

基于CAMx-OSAT方法的西宁臭氧来源解析

利用青海省西宁市2018—2019年O₃浓度高值时期监测数据,结合CAMx-OSAT方法从控制型、分类排放源、区域贡献3个方面定量剖析西宁的O₃污染来源.结果表明：西宁O₃浓度整体为VOCs控制,主城四区（城东区、城西区、城北区、城中区）尤其突出,且夏季较为显著;2018年和2019年VOCs的贡献占比分别为9.76%和8.91%;而周边区县由NO_x和VOCs共同控制.除背景场外,工业源对西宁O₃生成的贡献最高,其在2018年和2019年模拟期的贡献占比分别为52.22%和47.24%,其次为交通源.模拟期内,本地源和外地传输的贡献比值约为2：1,西宁的O₃以本地生成为主.本地源中,主城四区是O₃生成的主要区域来源,占比约为32.26%;外地传输中,海东是主要贡献区.因此,为降低西宁本地O₃污染浓度,应在夏季日间时段控制主城区工业源及交通源的VOCs排放,并加强与海东的联防联控.     

泰安市大气臭氧污染特征及敏感性分析

2018年5～7月对泰安市城区站点的臭氧及前体物进行在线监测,并基于特征比值法和光化学模型分析了臭氧及前体物的污染特征及臭氧生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间泰安市正遭受较为严重的臭氧(O_3)污染,臭氧浓度的日变化呈典型的单峰型变化,15:00左右出现最高值,氮氧化物(NO_x)和VOCs的日变化趋势整体呈现夜间高白天低的变化特征.由O_3生成效率(OPE)、VOCs/NO_x和H_2O_2/NO_z特征比值法及基于EKMA曲线的方法均得出观测期间泰安市大气O_3光化学生成偏向于NO_x敏感区及过渡区,削减NO_x和VOCs均对O_3生成具有控制作用.同时基于EKMA曲线的方法还得出在O_3前体物浓度减排时按照丙烯等效浓度(PE)与NO_x浓度比值为8∶3进行VOCs(PE)和NO_x削减可以达到O_3浓度控制的最佳效果.     

污染减排及新冠肺炎对广州空气质量影响分析

自2017年《广州市空气质量达标规划》实施以来,广州空气质量大幅改善并于2020年首次实现全面达标,评估《规划》中本地污染减排措施实施成效可为后续大气污染防治提供参考.本研究基于各种减排情景的排放核算结果,综合运用空气质量模型模拟和数据融合技术,量化评估了本地污染减排措施、新冠疫情防控工作、周边排放控制及气象条件变化4种影响因素对2017—2020年广州市空气质量改善的贡献.评估结果显示,本地污染减排措施是2017—2020年SO₂、NO₂、PM₁₀及PM_2.5浓度下降的主导因素,其浓度削减贡献分别为53.58%、31.60%、34.24%及30.82%;疫情防控工作的浓度削减贡献在初期较大,但在后期随着复工复产而减弱;周边减排空气质量改善效果弱于本地污染减排;气象条件变化对各污染物浓度下降均存在正贡献,且对O3浓度削减的贡献(81.96%)尤为显著.     

Response surface modeling-based source contribution analysis and VOC emission control policy assessment in a typical ozone-polluted urban Shunde, China

To develop a sound ozone (O₃) pollution control strategy, it is important to well understand and characterize the source contribution due to the complex chemical and physical formation processes of O₃. Using the “Shunde” city as a pilot summer case study, we apply an innovative response surface modeling (RSM) methodology based on the Community Multi-Scale Air Quality (CMAQ) modeling simulations to identify the O₃ regime and provide dynamic analysis of the precursor contributions to effectively assess the O₃ impacts of volatile organic compound (VOC) control strategy. Our results show that Shunde is a typical VOC-limited urban O₃ polluted city. The “Jiangmen” city, as the main upper wind area during July 2014, its VOCs and nitrogen oxides (NO_x) emissions make up the largest contribution (9.06%). On the contrary, the contribution from local (Shunde) emission is lowest (6.35%) among the seven neighbor regions. The local VOCs industrial source emission has the largest contribution comparing to other precursor emission sectors in Shunde. The results of dynamic source contribution analysis further show that the local NO_x control could slightly increase the ground O₃ under low (10.00%) and medium (40.00%) reduction ratios, while it could start to turn positive to decrease ground O₃ under the high NO_x abatement ratio (75.00%). The real-time assessment of O₃ impacts from VOCs control strategies in Pearl River Delta (PRD) shows that the joint regional VOCs emission control policy will effectively reduce the ground O₃ concentration in Shunde.     

VOC emission caps constrained by air quality targets based on response surface model: A case study in the Pearl River Delta Region, China

Because of the recent growth in ground-level ozone and increased emission of volatile organic compounds (VOCs), VOC emission control has become a major concern in China. In response, emission caps to control VOC have been stipulated in recent policies, but few of them were constrained by the co-control target of PM_2.5 and ozone, and discussed the factor that influence the emission cap formulation. Herein, we proposed a framework for quantification of VOC emission caps constrained by targets for PM_2.5 and ozone via a new response surface modeling (RSM) technique, achieving 50% computational cost savings of the quantification. In the Pearl River Delta (PRD) region, the VOC emission caps constrained by air quality targets varied greatly with the NO_x emission reduction level. If control measures in the surrounding areas of the PRD region were not considered, there could be two feasible strategies for VOC emission caps to meet air quality targets (160 µg/m³ for the maximum 8-hr-average 90th-percentile (MDA8-90%) ozone and 25 µg/m³ for the annual average of PM_2.5): a moderate VOC emission cap with <20% NOx emission reductions or a notable VOC emission cap with >60% NO_x emission reductions. If the ozone concentration target were reduced to 155 µg/m³, deep NO_x emission reductions is the only feasible ozone control measure in PRD. Optimization of seasonal VOC emission caps based on the Monte Carlo simulation could allow us to gain higher ozone benefits or greater VOC emission reductions. If VOC emissions were further reduced in autumn, MDA8-90% ozone could be lowered by 0.3-1.5 µg/m³, equaling the ozone benefits of 10% VOC emission reduction measures. The method for VOC emission cap quantification and optimization proposed in this study could provide scientific guidance for coordinated control of regional PM_2.5 and O₃ pollution in China.     

夏季长三角地区臭氧非线性响应曲面模型的建立及应用

2013年8月上旬,长三角地区发生了一次大范围高浓度臭氧污染事件.本研究基于WRF-CMAQ空气质量模型系统,结合长三角地区大气污染物排放清单,构建了臭氧与其前体物之间的非线性响应曲面模型(Response surface modeling,RSM).基于RSM探讨了长三角地区O_3化学的敏感性特征,分析了上海市O_3的来源并预测不同情景下O_3的变化,提出O_3污染的最优控制方案.研究结果表明,长三角地区夏季O3主控因素区域差别较大,上海环科院、杭州卧龙桥、南京玄武湖等城区点位属于VOC控制型;徐州铜山、合肥肥西、丽水青田等郊区属于NOx控制型.O_3的敏感性特征在不同浓度水平下也呈现较大差异,随着O_3浓度水平的升高,各地区NOx敏感性均有所增加.从区域来源来看,远距离传输对平日上海O_3贡献较大,占50%以上;而在O_3污染日,本地及区域贡献为72.1%,而远距离传输贡献下降至27.9%.快速预测了110组减排情景,表明在本地及区域前体物均减排70%的情况下,2013年8月上海O_3浓度能完全达标.     

兰州盆地人为源大气污染物网格化排放清单及其空间分布特征

基于所搜集的兰州盆地各类人为污染源排放大气污染物的活动水平数据及其排放因子,采用"自下而上"的方法建立了2009年兰州盆地(石油化工城市)1 km×1 km的7种(类)大气污染物网格化排放清单,并对其来源和空间分布特征进行了分析研究.结果显示:2009年兰州盆地NOx、SO_2、VOCs、CO、PM_(10)、PM_(2.5)和NH3的排放总量分别为1.2×10~5、8.8×10~4、4.3×10~4、4.1×10~5、9.6×10~4、4.2×10~4和1.4×10~4t;工业燃烧排放是兰州盆地NO_x和SO_2的主要贡献源,分别占其总排放量的85.70%和52.55%;工业非燃烧过程排放是VOCs的最大贡献源,占总排放量的81.25%;工业点源和工业非燃烧过程排放是CO的两大贡献源,分别占其总排放量的33.97%和28.32%;PM_(10)和PM_(2.5)主要来源于工业非燃烧过程,贡献分别为51.09%和55.12%;氮肥使用和禽畜养殖是NH_3排放最大的贡献源,分别占其总排放量的39.20%和30.70%.空间分布特征表现为:以工业源为主要排放源的NO_x、SO_2、VOCs、CO、PM_(10)、PM_(2.5)主要分布在工业和人口最为集中的兰州盆地市区一带,NH_3的排放则主要集中在榆中县和皋兰县交界的农村地区.同时,还对2014年工业燃烧源和道路移动源的7种(类)大气污染物排放量进行了估算,并与2009年进行了排放比较研究.结果表明,2014年工业污染源的7种(类)污染物排放量与2009年相比平均增幅不高,最高不超过30%,但移动源污染物排放量却大幅增加,增幅将近1倍.此外,基于排放因子及活动水平的不确定性,本研究对排放清单的结果进行了不确定性分析,并通过蒙特卡罗模拟对各污染物的排放量进行了评估.本排放清单的建立,不仅填补了兰州盆地大气污染物网格化排放清单的空白,还可为兰州盆地大气污染物排放清单更新、区域环境过程、大气复合污染成因及大气污染预警技术等相关研究提供基本方法手段及基础数据.     

电动汽车普及对江苏冬季大气污染影响的数值模拟

为研究电动汽车普及对空气质量的影响,首先利用机动车排放计算模型MOBILE估算了在电动汽车替代50%小型载客车情景下江苏省的大气污染物排放量,并利用中尺度气象-化学模式(WRF-Chem)模拟和分析了电动车替代前后冬季污染物浓度的变化特征.结果表明,如果用电动汽车替代小型载客车,江苏省13个地级市的CO、NO_x、VOC排放量都有所降低,减排量从地区来看,苏南苏中苏北.电动汽车替代将会造成江苏地区由交通排放引起的CO浓度降低20%～35%,氮氧化物浓度降低10%～30%,减排效果总体上苏南地区好于苏中和苏北地区.交通排放对于SO_2、一次PM_(2.5)和PM_(10)的贡献小,也可能是因为清单低估了交通源对它们的贡献,因此,减排效果不明显.受NO_x影响,交通减排增加了O_3浓度.     

海峡西岸经济区大气污染物排放清单的初步估算

以2009年为基准年,结合污染源普查数据、统计年鉴及工业活动、居民生活等多个方面对海峡西岸经济区包括SO2、NOx、PM2.5、VOCs和NH3在内的大气污染物的排放量进行了估算,建立了海西区大气污染物排放清单.结果发现,上述5类污染物基准年的排放量分别为40.67×104、55.84×104、50.57×104、152.26×104和26.18×104t.其中,SO2、NOx及PM2.5的排放主要来自电厂,占排放总量的比例分别为25.58%、34.89%和38.75%;VOCs和NH3的主要排放源分别来自植被排放和养殖业,其贡献量分别为49.12%和47.07%.采用GIS对排放清单进行网格化处理,得出SO2、NOx及PM2.5的高排放强度区域与固定源的空间分布较为一致.此外,结合国家和地方"十二五"发展规划,采用情景分析方法估算了2015年海西区大气污染物的排放清单.与基准年相比,SO2、NOx和NH3的排放量呈下降趋势,PM2.5和VOCs的排放量呈大幅度增加.基准年排放清单的不确定性分析显示,VOCs排放估算的不确定度最大,为225%.