臭氧污染动态源贡献分析方法及应用初探

论文创新提出了基于RSM/CMAQ臭氧污染动态源贡献分析方法,并以佛山市顺德区2014年10月为例,分析了不同区域的人为可控源NO_x和VOCs减排情景下(10%、70%和100%)对本地O_3浓度变化的量化贡献.研究结果表明顺德区O_3的人为可控比例约43%,且受区域排放影响非常明显,主导上风向广州排放源总贡献(14%)超过顺德本地贡献(7%).VOCs的减排可有效削减顺德区O_3浓度,当减排力度较小时(12%),若仅控制区域NO_x排放将导致顺德区O_3浓度上升,随着减排力度的加大,区域NO_x的削减贡献会反超VOCs.RSM/CMAQ动态源贡献分析方法可为空气质量管理提供科学决策依据.     

2013年夏季典型光化学污染过程中长三角典型城市O3来源识别

城市化、工业化、机动化的高速推进以及大气活性物质的大量排放,使得长江三角洲地区在夏秋季节面临严峻的以高浓度O3为典型特征的光化学污染问题.然而,O3与其前体物之间的高度非线性反应过程使得其来源识别变得十分复杂,因此针对高浓度O3的控制途径仍不清楚.本文以2013年7月长三角地区发生的一次持续时间长、波及范围广、强度高的高浓度O3污染过程为研究案例,基于CAMx空气质量数值模型中耦合的臭氧来源追踪方法(OSAT),采用物种示踪的方法对长三角3个代表性城市上海、苏州、杭州近地面O3的污染来源开展了模拟研究,探讨了4个源区(上海、浙北、苏南和长距离输送)、7类排放源(工业锅炉和窑炉、生产工艺过程、电厂、生活源、流动源、挥发源和天然源)对上海、苏州和杭州城区地面O3的浓度贡献.研究结果表明:长距离输送以及区域背景产生的O3约在20×10-9~40×10-9(体积分数)之间;加上上海及苏南、浙北地区排放的前体物在长三角城区地区二次生成O3,可使O3上升至40×10-9~100×10-9(体积分数)乃至更高.模拟时段内日间8 h O3浓度的地区贡献分析结果显示,长距离传输对于上海、苏州、杭州的浓度贡献分别为42.79%±10.17%、48.57%±9.97%和60.13%±7.11%;上海城区O3来源中,上海本地污染贡献平均为28.94%±8.49%,浙北地区贡献约19.83%±10.55%;苏州城区O3来源中,苏南地区贡献约26.41%±6.80%;杭州城区O3来源中,浙北地区贡献约29.56%±8.33%.从各受点日最大O3小时浓度贡献来看,长距离传输贡献比例显著下降(35.35%~58.04%),而本地污染贡献上升.区域各类污染源贡献分析结果表明,长三角地区对O3污染贡献最为突出的几类污染源分别是工业锅炉和窑炉(浓度贡献约18.4%~21.11%)、生产工艺过程(19.85%~28.46%)、流动源(21.30%~23.51%)、天然源(13.01%~17.07%)和电厂排放(7.08%~9.75%).研究结果表明,工业燃烧排放、生产工艺过程中产生的VOC排放以及流动源大气污染物排放,是造成长三角区域夏季高浓度O3的主要人为源.     

典型城市臭氧污染源贡献及控制策略费效评估

东莞是珠三角O_3污染最严重的城市,使用RSM/CMAQ(曲面响应模型)法分析了珠三角区域人为排放的NO_x和VOCs对东莞市O_3浓度变化源贡献.2014基准年分析结果表明,扣除模型域外区域传输及天然源排放对O_3本底浓度贡献(41.00%)后,东莞本地VOCs排放对O_3贡献最大(18.50%),珠三角区域NO_x减排率13%时可持续降低东莞市O_3浓度.进一步使用ABa CAS-SE(空气污染控制成本效益与达标评估系统)对2017、2020、2025东莞市3个未来年O_3污染控制情景进行了费效评估.评估结果显示,NO_x和VOCs控制比例相对较低的2017年控制情景人体健康效益/区域控制成本比约为1.1;而控制比例相对较高的2025年东莞O_3达标情景效益成本比仅为0.1.这说明,在高减排率情景下,以末端治理为主的控制措施经济可行性较差,需综合采取产业/能源结构调整、清洁生产等措施实现NO_x和VOCs的大比例减排,实现东莞O_3的稳定达标.今后将进一步研究NO_x和VOCs减排对PM_(2.5)环境浓度及健康效益影响,开展多目标污染物协同控制费效评估.     

粤东北地区臭氧与前体物关系

选取梅州为粤东北地区代表城市,使用高阶去耦合直接法(High-order Decoupled Direct Method,HDDM)开展臭氧与前体物关系研究。一阶敏感性系数表明,在夏季,减少省外VOCs或NOx排放对梅州的臭氧污染控制都有利,梅州本地VOC排放的减少有利于降低臭氧浓度,但NOx的减排反而会加重臭氧污染水平,而省内其它城市排放的变化在大部分时候对梅州影响轻微。秋季,梅州本地的排放对梅州的臭氧影响最大,其次是外省的排放,广东省其它城市的影响轻微,减少省外或梅州市本地VOCs排放对梅州的臭氧污染控制都有利,省外NOx排放的减少在个别时候有利于降低臭氧浓度,个别时候会加重梅州臭氧污染,但梅州本地NOx的减排会加重臭氧污染水平。考虑二阶敏感性系数的臭氧与前体物排放变化曲线表明,粤东北地区的臭氧与外省前体物的排放或广东省其它城市前体物的排放呈现出高度的非线性关系。而梅州本地臭氧前体物的排放变化与臭氧浓度变化的关系较为线性。建议粤东北地区尽可能减少本地排放的VOCs以减轻臭氧的污染水平。     

上海夏季臭氧生成机制时空变化特征及其影响因素研究

上海的臭氧污染呈逐年加重的趋势,深入了解臭氧的生成机制及其时空变化特征是采取科学有效防控措施的前提条件.本研究应用长三角地区最新的臭氧前体物排放清单和本地化WRF/Modified SMOKE/CMAQ数值模型系统,对2017年8月1—9日上海市一次持续性臭氧污染事件进行了模拟研究.同时,在重现臭氧浓度变化趋势的基础上,针对一系列前体物防控措施及其对臭氧峰值浓度的影响开展了敏感性实验,建立了上海夏季臭氧污染爆发时段各区域臭氧及其前体物的非线性响应关系.研究表明,此次臭氧污染事件中上海市臭氧污染机制具有显著的时空变化特征,时间方面,上海市整体臭氧生成机制由NO_x控制经过渡区转变为VOCs控制;空间方面,上海北部及西部多处于NO_x控制,南部为过渡区,中部及东部则以VOCs控制为主,且大尺度环流是导致其时空变化的主要原因.当上海受大陆低压控制盛行偏南风时,区域传输以VOCs为主,臭氧的防控应侧重于NO_x减排;当上海受副高边缘控制主要吹偏北风时,区域传输以NO_x为主,臭氧的防控应侧重于VOCs减排;当上海受弱高压脊控制背景风微弱,区域传输不显著时,臭氧防控的重点应以VOCs和NO_x协同控制为主.在目前的预报技术下,大尺度环流特征通常可以提前48～72 h进行准确预报,因此,可以根据大尺度环流预报结果及时调整本地防控策略,以达到在不同污染特征下臭氧削峰的最大化效果.     

珠海市不同前体物削减比例对臭氧的影响

基于2014年10月的气象场与排放源数据,使用三维空气质量模型,通过设置40种不同的区域NOx与VOCs减排情景,模拟了不同减排情景下珠海不同点位的臭氧浓度变化。总体而言,珠海市不同点位的臭氧与区域前体物减排的关系存在一定差别,表明珠海臭氧污染是区域性问题,但不同点位的臭氧对前体物排放的敏感性存在差别,东面的站点需要更大的削减量才能达到与西部站点相同的臭氧浓度下降率。VOCs∶NOx削减比率越大,珠海市臭氧浓度越容易下降。因此,要控制珠海的臭氧污染,应加大对珠三角区域VOCs的控制。     

基于曲面响应建模的PM2.5可控人为源贡献解析

以东莞市PM_(2.5)重污染月份为例,使用强力法(Brute Force)和RSM/CMAQ曲面响应模型法分别解析了珠三角地区人为源排放对东莞PM_(2.5)的贡献,以及区域传输的可控人为源SO_2、NO_x和一次颗粒物(PM)在不同控制比例下(25%、50%、75%和100%)对东莞PM_(2.5)的累积浓度贡献.强力法研究结果表明,2014年1月珠三角地区人为源二次转化对东莞市PM_(2.5)的贡献(约58.10%)大于一次PM排放贡献(约41.90%),其中,人为源NH_3排放贡献最大,约占总量的21.66%.RSM/CMAQ动态源贡献结果显示,东莞市PM_(2.5)的人为可控源排放贡献(SO_2、NO_x和一次PM)占比为82.17%,受本地排放影响较大,且叠加区域排放的影响;一次PM减排对PM_(2.5)环境浓度的贡献高于仅减排SO_2和NO_x.在减排比例较低时,一次PM减排可有效削减东莞市PM_(2.5)浓度;随控制比例加大,二次前体物(SO_2和NO_x)减排对东莞市PM_(2.5)浓度削减率的影响加大.进一步使用HYSPLIT模式和轨迹聚类分析方法研究了2014年1月东莞市PM_(2.5)污染传输过程.结果显示,该时段共有6条长、短距离污染传输路径,污染物主要来自东莞市东、东北及东南方向,途经其上风向区域(惠州、深圳和广州等)传输至东莞;惠州是各主导上风向出现频率最高的城市,因而其区域传输对东莞PM_(2.5)的贡献也较大,深圳次之.     

基于主成分分析的上海春季近地面臭氧污染区域性特征研究

为研究上海春季近地面臭氧污染的区域性特征,对长三角地区55个城市国控站点及上海市54个城市监测站点2016年5月的臭氧监测网络数据进行主成分分析(Principal Component Analysis,PCA),并将分析结果与气象条件进行综合分析,结果表明,主成分分析在不同的空间尺度下可以解析出行为模式不同的臭氧生成及传输来源主成分,且在较大的空间尺度下可以解析出区域背景臭氧浓度.长三角地区春季区域臭氧特征复杂,存在9个主成分,第一主成分所能解释的背景臭氧浓度在68.8～154.7μg·m~(-3)之间,而上海市主成分解析结果较为集中,仅能解析出两个主成分,且第一主成分即可解释90.5%的臭氧.对比同时段长三角及上海市主成分分析解析结果,上海市春季臭氧污染主要受到来自海洋的东南风影响,高浓度臭氧污染的本地生成贡献显著.     

基于CAMx模型的珠江口东岸秋季臭氧来源解析

秋季是广东省臭氧(O_3)污染最严重的季节。以三维空气质量模型(CAMx)为工具,选取深圳西乡为研究对象,综合运用多种手段深入研究珠江口东岸秋季O_3污染过程及生成的敏感性,并定量研究了O_3的来源。结果表明:受偏北贴地气流的影响,珠江口东岸秋季容易发生O_3污染;珠江口东岸秋季午后O_3浓度有约60%是背景浓度,深圳本地排放对O_3的贡献较少,而周边地区东莞市和惠州市对O_3的贡献较大(午后O_3最高浓度约10μg/m3),梅州市、河源市和广州市也有一定的O_3贡献,但广东省其他地区对O_3的贡献较少,可以忽略,而江西省和福建省对O_3的贡献较大,在午后约有20%~30%的O_3浓度贡献;按排放类型分,除去背景浓度,秋季对珠江口东岸O_3贡献最大的排放源是火电、工业和飞机高架排放源,午后O_3浓度贡献可达15μg/m3,其次是天然源和交通源,午后O_3浓度分别各贡献10μg/m3左右;秋季,珠江口东岸的O_3在早上与傍晚大多在NOx敏感区内生成,中午前后更多的O_3在VOCS敏感区内生成。要控制珠江口东岸地区的O_3污染,应在秋季重点控制北面省市的火电、工业高架源排放等。     

忻州市夏季臭氧来源分析的数值模拟研究

为科学制定O_3污染控制政策并减轻忻州市O_3污染,采用2018年忻州市空气质量监测国控站点的监测数据,基于WRF-SMOKE-CAMx模型及OSAT模块和CPA模块对O_3污染的形成进行数值模拟和来源解析。结果表明:全年中5～8月O_3污染最为严重,O_3成为首要污染物的天数共计109天,占比为36%; O_3月均浓度呈单峰曲线变化,周末的O_3浓度高于工作日;外来O_3及前体物的区域传输对忻州市O_3浓度贡献率为8.86%～35.31%;忻州市移动源贡献率为9.65%～25.68%;忻州市工业源中O_3来源贡献最大的行业为电力、热力生产和供应,贡献率为28.25%;忻州市大部分区域O_3生成受NOX控制,忻府区、原平市和定襄县中的少部分区域为VOCs控制,VOCs控制区仅占忻州市域面积的0.86%;单纯进行VOCs或NO_X减排并不能显著降低O_3浓度,两者协同减排时,NOX减排比例高于VOCs更有利于O_3浓度的降低。     

基于CMAQ模式的自适应“nudging”源反演方法的中国主要污染区排放特征分析

中国中东部地区的空气污染主要集中在京津冀、长三角、珠三角、东北地区及汾渭平原等区域，各区域的污染排放特征各异.本文应用基于CMAQ（The Community Multiscale Air Quality）模式的自适应"nudging"源反演方法，反演中国中东部地区2016年12月—2017年1月逐日NO_x污染源，分析上述主要污染区的污染物排放强度空间分布特征，并与2016年MEIC（The Multi-resolution emission inventory for China）排放源进行比较，检验反演源的可靠性.结果表明，2016年冬季各个区域反演源NO_x排放强度空间分布特征与2016年MEIC排放源基本一致.京津冀地区高强度排放区域形成沿山前区域东北-西南走向的NO_x高强度排放带；长三角地区NO_x高强度排放区域位于常州、苏州、上海和湖州等城市构成的城市群；珠三角地区NO_x高强度排放区域位于以广州为中心的大范围城市群且排放强度呈现向四周逐渐降低的放射状分布；东北地区NO_x高强度排放区域空间分布特征呈现以城市为中心且稀疏分布；汾渭平原排放区域呈现以城市为中心且向峡谷中间集中分布，排放区域轮廓与汾渭平原狭长的新月状相符.     

长三角地区火电行业主要大气污染物排放估算

以2012年为基准年,利用排放因子法估算了长三角地区火电行业主要大气污染物(SO2、NOx、烟尘、PM10、PM2.5)排放.其中,SO2、NOx、烟尘、PM10、PM2.5的排放量分别为473 238、1 566 195、587 713、348 773、179 820 t.对于SO2和NOx,300 MW以上机组的贡献分别为85%和82%;烟尘、PM10和PM2.5方面,100 MW以下的机组贡献占比分别为81%、53%和40%.地区贡献方面,由大到小依次为江苏、浙江和上海.另通过对上海地区多家电厂不同等级机组污染排放数据进行统计计算,得出上海地区300 MW以上等级机组的污染物排放因子,对比分析可知,上海地区火电厂污染物排放因子水平总体较低.假设长三角地区火电行业同等级机组均与现在上海地区机组排放水平相当,则行业排放SO2可削减55.8%~65.3%,NOx可以削减50.5%~64.1%,烟尘可以削减3.4%~11.3%.若能提高较小等级机组的发电技术和污染控制水平,各污染物排放削减量可进一步提高.然而,根据长三角地区实际污染情况,应综合因素考虑火电行业削减排放,以促进区域空气质量不断改善.     

京津冀与长三角区域大气NO2污染特征

基于地面监测及遥感反演数据,研究了京津冀与长三角区域大气NO2污染特征,并进行了对比分析.从2005～2011年的平均近地面质量浓度和垂直柱浓度来看,京津冀与长三角中心城市大气NO2基本处于同一污染水平;其区域背景站的NO2浓度也差异不大,且与两大区域过渡地带的合肥市大致相同.区域NO2高浓度中心夏季较为分散,秋冬季高浓度范围明显扩大,冬季全部连为一片.近年来随着中心城区污染企业的外迁,北京、上海等城市核心区NO2近地面污染有所缓解,但区域背景站NO2近地面浓度和垂直柱浓度都有所升高,京津冀与长三角NO2整体污染水平形势依旧严峻.从区域分布看,北京、上海等城市NO2浓度较高,NO2柱浓度高出区域背景的50%左右,大约是欧亚大陆背景水平的3倍;近地面NO2浓度地域差异更大,北京、上海等中心城市NO2近地面质量浓度是城市清洁区的2倍,是区域背景的10倍以上,达欧亚大陆背景站瓦里关的上千倍.北京奥运及上海世博等大型活动之前及期间大气污染集中整治效果较为明显,但活动结束后,城市大气NO2污染都出现反弹.结果表明,区域空气质量的持续改善需要区域内各省市常抓不懈的联防联控,仅靠短期内运动式的污染治理难以从根本上解决大气环境问题.     

VOC emission caps constrained by air quality targets based on response surface model: A case study in the Pearl River Delta Region, China

Because of the recent growth in ground-level ozone and increased emission of volatile organic compounds (VOCs), VOC emission control has become a major concern in China. In response, emission caps to control VOC have been stipulated in recent policies, but few of them were constrained by the co-control target of PM_2.5 and ozone, and discussed the factor that influence the emission cap formulation. Herein, we proposed a framework for quantification of VOC emission caps constrained by targets for PM_2.5 and ozone via a new response surface modeling (RSM) technique, achieving 50% computational cost savings of the quantification. In the Pearl River Delta (PRD) region, the VOC emission caps constrained by air quality targets varied greatly with the NO_x emission reduction level. If control measures in the surrounding areas of the PRD region were not considered, there could be two feasible strategies for VOC emission caps to meet air quality targets (160 µg/m³ for the maximum 8-hr-average 90th-percentile (MDA8-90%) ozone and 25 µg/m³ for the annual average of PM_2.5): a moderate VOC emission cap with <20% NOx emission reductions or a notable VOC emission cap with >60% NO_x emission reductions. If the ozone concentration target were reduced to 155 µg/m³, deep NO_x emission reductions is the only feasible ozone control measure in PRD. Optimization of seasonal VOC emission caps based on the Monte Carlo simulation could allow us to gain higher ozone benefits or greater VOC emission reductions. If VOC emissions were further reduced in autumn, MDA8-90% ozone could be lowered by 0.3-1.5 µg/m³, equaling the ozone benefits of 10% VOC emission reduction measures. The method for VOC emission cap quantification and optimization proposed in this study could provide scientific guidance for coordinated control of regional PM_2.5 and O₃ pollution in China.     

City-specific vehicle emission control strategies to achieve stringent emission reduction targets in China''s Yangtze River Delta region

The Yangtze River Delta (YRD) region is one of the most prosperous and densely populated regions in China and is facing tremendous pressure to mitigate vehicle emissions and improve air quality. Our assessment has revealed that mitigating vehicle emissions of NOx would be more difficult than reducing the emissions of other major vehicular pollutants (e.g., CO, HC and PM_2.5) in the YRD region. Even in Shanghai, where the emission control implemented are more stringent than in Jiangsu and Zhejiang, we observed little to no reduction in NOx emissions from 2000 to 2010. Emission–reduction targets for HC, NOx and PM_2.5 are determined using a response surface modeling tool for better air quality. We design city-specific emission control strategies for three vehicle-populated cities in the YRD region: Shanghai and Nanjing and Wuxi in Jiangsu. Our results indicate that even if stringent emission control consisting of the Euro 6/VI standards, the limitation of vehicle population and usage, and the scrappage of older vehicles is applied, Nanjing and Wuxi will not be able to meet the NOx emissions target by 2020. Therefore, additional control measures are proposed for Nanjing and Wuxi to further mitigate NOx emissions from heavy-duty diesel vehicles.     

Effectiveness of national air pollution control policies on the air quality in metropolitan areas of China

Understanding the effectiveness of national air pollution controls is important for control policy design to improve the future air quality in China. This study evaluated the effectiveness of major national control policies implemented recently in China through a modeling analysis. The sulfur dioxide （SO2） control policy during the llth Five Year Plan period （2006-2010） had succeeded in reducing the national SO2 emission in 2010 by 14% from its 2005 level, which correspondingly reduced ambient SO2 and sulfate （SO42-） concentrations by 13%-15% and 8%-10% respectively over east China. The nitrogen oxides （NOx） control policy during the 12th Five Year Plan period （2011-2015） targets the reduction of the national NOx emission in 2015 by 10% on the basis of 2010. The simulation results suggest that such a reduction in NOx emission will reduce the ambient nitrogen dioxide （NO2）, nitrate （NO3-）, 1-hr maxima ozone （03） concentrations and total nitrogen deposition by 8%, 3%-14%, 2% and 2%--4%, respectively over east China. The application of new emission standards for power plants will further reduce the NO2, NO3-, 1-hr maxima 03 concentrations and total nitrogen deposition by 2%-4%, 1%-%, 0-2% and 1%-2%, respectively. Sensitivity analysis was conducted to evaluate the inter-provincial impacts of emission reduction in Beijing-Tianjin-Hebei and the Yangtze River Delta, which indicated the need to implement joint regional air pollution control.     

深圳市2022年春季新冠疫情管控期间空气质量分析

短期减排是我国城市应对大气污染事件的重要应急管控手段,但短期减排的效益尚未得到完善分析.2022年3月14～20日,广东省深圳市为抑制新冠疫情传播实施了全市管控,为评估短期减排对华南城市春季空气质量的影响提供独特机会.结合深圳市高精度环境空气质量监测与气象观测等多源数据,分析了深圳市管控期间前后的空气质量变化.此次管控前和管控期中均有部分日期天气形势静稳,局地污染水平主要反映本地排放,有利于分析本地减排的影响.观测与WRF-GC区域化学模拟都表明,与珠三角周边城市相比,深圳市管控期间由于市内交通源排放显著减少,深圳市二氧化氮(NO₂)浓度降低(-26±9.5)%,可吸入颗粒物(PM₁₀)浓度降低(-28±6.4)%,细颗粒物(PM_2.5)浓度降低(-20±8.2)%,但臭氧(O₃)浓度无显著变化[(-1.0±6.5)%].TROPOMI卫星观测的甲醛和二氧化氮柱浓度数据对比表明,2022年春季珠三角臭氧光化学主要受挥发性有机物(VOCs)浓度控制,对氮氧化物浓度降低不敏感,反而可能因氮氧化物对臭氧滴...     

基于前体物多情景排放的兰州市2030年夏季臭氧预测

近年来,兰州市夏季臭氧污染问题日渐凸显,已成为影响当地环境空气质量达标的首要污染因子和制约环境空气质量持续改善的突出短板.解决臭氧污染问题需结合城市经济发展的实际情况定量评估前体物减排量并提出切实可行的减排对策,为环境管理的中长期规划提供科学依据.在2015年本地排放清单的基础上,通过情景分析法预测了兰州市2030年3种梯度城市发展与污染控制情景下臭氧的两类主要前体物氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）的排放量,利用WRF-Chem模型对不同情景下的2030年夏季臭氧污染程度进行了数值模拟,分析了臭氧浓度与生成敏感性的时空变化情况,并提出了兰州市臭氧前体物的总量控制参考和针对不同行政区的减排对策建议.结果表明,3种不同的城市发展与污染控制情景下兰州市2030年NO_x排放量为4.57×10⁴～12.14×10⁴ t, VOCs排放量为5.30×10⁴～7.69×10⁴ t, NO_x排放可通过调整能源结构,加强末端治理和限制机动车...     

利用OMI遥感数据研究中国区域大气NO_2

利用臭氧观测仪（Ozone Monitoring Instrument,OMI）卫星遥感反演的NO2柱浓度数据,分析了自2004年以来中国地区对流层NO2柱浓度（TroNO2）和总NO2柱浓度（TotNO2）的时空特征及其影响的原因.中国区域平均TroNO2和TotNO2呈现上升的趋势,年平均分别增长了4.67%和2....