泰安市大气臭氧污染特征及敏感性分析

2018年5～7月对泰安市城区站点的臭氧及前体物进行在线监测,并基于特征比值法和光化学模型分析了臭氧及前体物的污染特征及臭氧生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间泰安市正遭受较为严重的臭氧(O_3)污染,臭氧浓度的日变化呈典型的单峰型变化,15:00左右出现最高值,氮氧化物(NO_x)和VOCs的日变化趋势整体呈现夜间高白天低的变化特征.由O_3生成效率(OPE)、VOCs/NO_x和H_2O_2/NO_z特征比值法及基于EKMA曲线的方法均得出观测期间泰安市大气O_3光化学生成偏向于NO_x敏感区及过渡区,削减NO_x和VOCs均对O_3生成具有控制作用.同时基于EKMA曲线的方法还得出在O_3前体物浓度减排时按照丙烯等效浓度(PE)与NO_x浓度比值为8∶3进行VOCs(PE)和NO_x削减可以达到O_3浓度控制的最佳效果.     

臭氧污染动态源贡献分析方法及应用初探

论文创新提出了基于RSM/CMAQ臭氧污染动态源贡献分析方法,并以佛山市顺德区2014年10月为例,分析了不同区域的人为可控源NO_x和VOCs减排情景下(10%、70%和100%)对本地O_3浓度变化的量化贡献.研究结果表明顺德区O_3的人为可控比例约43%,且受区域排放影响非常明显,主导上风向广州排放源总贡献(14%)超过顺德本地贡献(7%).VOCs的减排可有效削减顺德区O_3浓度,当减排力度较小时(12%),若仅控制区域NO_x排放将导致顺德区O_3浓度上升,随着减排力度的加大,区域NO_x的削减贡献会反超VOCs.RSM/CMAQ动态源贡献分析方法可为空气质量管理提供科学决策依据.     

徐州市臭氧污染特征及前体物协同控制策略分析

近年来大气臭氧污染问题凸显,但臭氧前体物及其效应复杂,控制难度大.为探究徐州市臭氧污染特征,掌握臭氧前体物的作用机理,实现多种前体物协同优化控制,本研究基于国控点、省控站点、网格点2018—2021年及2022年4—6月的多要素监测数据进行了全面剖析及减排效应模拟.结果表明：(1)徐州市复合污染变化特征表现为PM_2.5波动下降,臭氧污染整体逐年加重的趋势,臭氧作为首要污染物出现时间提前、时间持续变长,以臭氧为首要污染物的超标天数已超过PM_2.5;(2)根据臭氧小时变化特征,其日变化呈“单峰型”,臭氧2022年6月峰值时间较2018—2021年6月推后1 h,不同臭氧浓度下源排放强度和光化学反应对臭氧的影响显著,高温时臭氧前体物VOCs浓度明显高于平均值;(3)基于观测的模型(Observation-Based Model, OBM)模拟结果显示,单独减排NO_x或VOCs降低臭氧污染难度较大,在徐州地区VOCs与NO_x的削减比例不低于1.8∶1才能达到臭氧前体物协同控制的效果;(4)在当前VOCs来源...     

夏季长三角地区臭氧非线性响应曲面模型的建立及应用

2013年8月上旬,长三角地区发生了一次大范围高浓度臭氧污染事件.本研究基于WRF-CMAQ空气质量模型系统,结合长三角地区大气污染物排放清单,构建了臭氧与其前体物之间的非线性响应曲面模型(Response surface modeling,RSM).基于RSM探讨了长三角地区O_3化学的敏感性特征,分析了上海市O_3的来源并预测不同情景下O_3的变化,提出O_3污染的最优控制方案.研究结果表明,长三角地区夏季O3主控因素区域差别较大,上海环科院、杭州卧龙桥、南京玄武湖等城区点位属于VOC控制型;徐州铜山、合肥肥西、丽水青田等郊区属于NOx控制型.O_3的敏感性特征在不同浓度水平下也呈现较大差异,随着O_3浓度水平的升高,各地区NOx敏感性均有所增加.从区域来源来看,远距离传输对平日上海O_3贡献较大,占50%以上;而在O_3污染日,本地及区域贡献为72.1%,而远距离传输贡献下降至27.9%.快速预测了110组减排情景,表明在本地及区域前体物均减排70%的情况下,2013年8月上海O_3浓度能完全达标.     

深圳市一次典型春季臭氧污染事件成因研究

以往珠三角地区臭氧污染普遍发生在秋季,但近年来春季臭氧污染事件不断发生,并且污染出现时间愈发提前.本研究聚焦于深圳市2022年春季（2月26日）一次臭氧污染过程,系统性地分析了此次臭氧污染过程的主要成因与关键驱动因素.结果表明,在春季臭氧污染的形成过程中,气象条件扮演着重要角色,在高压天气系统影响下的强太阳辐射、高温、低湿和低风速是导致此次臭氧污染的重要因素.通过臭氧的垂直观测数据分析发现,夜间残留层中的高浓度臭氧能够在上午时段混入边界层内,加速地面臭氧浓度累积.此外,通过臭氧前体物浓度的变化特征分析发现,在污染日的下午时段出现臭氧及其前体物浓度的快速升高,推测为上风向区域的外部输送贡献加强,这也是导致此次春季臭氧污染发生的重要原因.敏感性分析表明,污染日的臭氧生成主要受VOCs控制,但在污染加剧时受到NO_x控制,因此,对春季臭氧污染的 防控需要从区域角度开展VOCs和NO_x的协同减排与治理.     

不同传输通道下珠江三角洲臭氧与前体物非线性响应关系

高度城市化的珠三角地区臭氧污染频发,臭氧污染的非线性、区域性以及气象过程影响使臭氧精确防控面临巨大挑战.本研究利用臭氧源解析技术OSAT,分析不同传输通道下珠三角臭氧敏感区分布差异,量化城市间的臭氧传输贡献,并通过敏感性试验,探讨珠三角及典型城市的臭氧污染控制策略.结果表明,静风条件下,VOCs敏感区集中在珠三角中部城市群区域,NO_x敏感区分布在外围郊区地带;东北风盛行时,珠三角下风向转变为VOCs敏感区,上风向为NO_x敏感区;东南风盛行时,VOCs敏感区沿东南至西北方向呈带状分布,两边呈NO_x敏感.城际传输方面,在东南和东北方向的传输通道影响下,下风向城市臭氧污染受上风向传输贡献明显（41%～87%）,静风时各城市以本地贡献为主（60%～87%）.敏感性试验结果表明,当对应臭氧敏感区分别削减30%的VOCs和NO_x时能使珠三角臭氧下降面积最大（20%～36%）,而单独削减30%VOCs时能使臭氧浓度降幅最大（9%～18%）,但下降范围局限于VOCs敏感区.对典型城市江门而言,静风和东南风条件下对应...     

典型城市臭氧污染源贡献及控制策略费效评估

东莞是珠三角O_3污染最严重的城市,使用RSM/CMAQ(曲面响应模型)法分析了珠三角区域人为排放的NO_x和VOCs对东莞市O_3浓度变化源贡献.2014基准年分析结果表明,扣除模型域外区域传输及天然源排放对O_3本底浓度贡献(41.00%)后,东莞本地VOCs排放对O_3贡献最大(18.50%),珠三角区域NO_x减排率13%时可持续降低东莞市O_3浓度.进一步使用ABa CAS-SE(空气污染控制成本效益与达标评估系统)对2017、2020、2025东莞市3个未来年O_3污染控制情景进行了费效评估.评估结果显示,NO_x和VOCs控制比例相对较低的2017年控制情景人体健康效益/区域控制成本比约为1.1;而控制比例相对较高的2025年东莞O_3达标情景效益成本比仅为0.1.这说明,在高减排率情景下,以末端治理为主的控制措施经济可行性较差,需综合采取产业/能源结构调整、清洁生产等措施实现NO_x和VOCs的大比例减排,实现东莞O_3的稳定达标.今后将进一步研究NO_x和VOCs减排对PM_(2.5)环境浓度及健康效益影响,开展多目标污染物协同控制费效评估.     

广州市臭氧污染溯源:基于拉格朗日光化学轨迹模型的案例分析

分析了2018年10月初广州市一次为期6 d的臭氧污染事件,利用拉格朗日光化学轨迹模型对广州市的臭氧污染进行了溯源分析,量化了不同区域对臭氧污染的贡献,评估了重点排放区域不同行业和不同前体物减排对臭氧污染控制的效果.结果表明,本次污染事件期间,日最大8 h臭氧均值均超过160 μg·m^-3,最高达271 μg·m^-3,氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）的平均浓度为（77.7±42.8）μg·m^-3和（71.9±56.2）μg·m^-3.芳香烃和烯烃是主要的VOCs反应活性物种,分别贡献了38%和30%的·OH反应活性以及51%和16%的臭氧生成潜势.本次臭氧污染事件主要受3类气团输送影响,3类气团中的高排放区域分别为广东省外、广东省内和广州市本地,在高排放区域中臭氧生成均受VOCs控制.途经区域前体物减排的敏感性分析表明,减排VOCs对于降低臭氧浓度的效果优于减排NO_x.在100%减排情况下控制高排放区域的交通源排放对广州市臭氧控制的效果（臭氧降低14.6%~21.0%）高于控制工业（8.4%~15.3%）、电厂（0.9%~6.2%）和民用源（2.3%~4.7%）的排放,但单独控制交通源在小于90%减排比例下对臭氧污染控制的效果并不显著（<10%）.此外,珠江三角洲地区的生物源排放也对臭氧生成有重要贡献,在模型中关闭生物源排放后,广州市臭氧浓度降低6%~19%.本研究证实了拉格朗日光化学轨迹模型在区域臭氧污染溯源的应用效果,并为广州市臭氧污染的区域协同控制提供了对策建议.     

基于前体物多情景排放的兰州市2030年夏季臭氧预测

近年来,兰州市夏季臭氧污染问题日渐凸显,已成为影响当地环境空气质量达标的首要污染因子和制约环境空气质量持续改善的突出短板.解决臭氧污染问题需结合城市经济发展的实际情况定量评估前体物减排量并提出切实可行的减排对策,为环境管理的中长期规划提供科学依据.在2015年本地排放清单的基础上,通过情景分析法预测了兰州市2030年3种梯度城市发展与污染控制情景下臭氧的两类主要前体物氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）的排放量,利用WRF-Chem模型对不同情景下的2030年夏季臭氧污染程度进行了数值模拟,分析了臭氧浓度与生成敏感性的时空变化情况,并提出了兰州市臭氧前体物的总量控制参考和针对不同行政区的减排对策建议.结果表明,3种不同的城市发展与污染控制情景下兰州市2030年NO_x排放量为4.57×10⁴～12.14×10⁴ t, VOCs排放量为5.30×10⁴～7.69×10⁴ t, NO_x排放可通过调整能源结构,加强末端治理和限制机动车...     

兰州市大气臭氧生成的敏感性分析及其前体物减排对策建议

兰州市是我国首个发现光化学烟雾事件的城市,其盆地地形、特殊的气象条件及较高的石化工业产业的排放,使得近年来臭氧浓度急剧上升.本论文基于兰州市2016—2019年4年的空气质量自动监测数据以及中国气象网站提供的温度、湿度、气压等气象参数,对兰州市大气臭氧（O₃）和其前体物（NO_x）污染的时空分布特征及城关城区和西固工业区的VOCs物种组成进行研究;利用HYSPLIT模型,通过大气的扩散、传输过程分析造成臭氧污染特征的原因;利用OZIPR模型绘制出臭氧等浓度曲线（EKMA）,对西固工业区和城关城区的敏感区进行了分析,结果表明城关城区的EKMA曲线的脊线VOCs/NO_x比值约为15∶1,臭氧敏感性属于VOCs控制区,而西固工业区EKMA曲线的脊线VOCs/NO_x比值约为25.6∶1,敏感性与历年的NO_x控制区不同,转变为VOCs控制区.同时,基于MIR法和Prop-Equiv法两种方法估算了各VOCs物种对臭氧生成的贡献,结果显示在夏、冬季烯烃均为主要的贡献物种.并识别出高反应活性VOCs物种,初步解析来源.最后针对城关城区和西固工业区分别提出了详尽的臭氧防控及其前体物的减排对策建议.     

臭氧氧化技术发展前瞻

臭氧具有很强的氧化能力,在给水和废水处理中有一定的应用。分析臭氧氧化技术的特点和局限性,介绍目前发展较快的催化臭氧氧化技术和臭氧联用技术,展望臭氧氧化技术未来的发展趋势。     

北京城区夏季O3化学生成过程

选取2007年7月1日—8月31日中的21个晴空日,利用观测资料和光化学箱模式计算了北京城区测点的O₃生成速率G(O₃)和O₃生成效率OPE.结果表明,21个晴空日中G(O₃)日最高小时值分布在(18~82)×10^-9h^-1之间;在O₃污染和非污染日G(O₃)最高值的平均水平无显著差异,且与O_x浓度之间不存在一致的对应关系,表明O₃化学生成过程不能全面解释地面O₃浓度的累积,物理传输过程对测点O₃实测浓度有显著作用;各个化学过程对G(O₃)的贡献率对比结果显示,HO₂ 在 NO向NO₂的转化中贡献最大;OPE值分布在2.8~5.8之间,总体水平为4.1±0.1;OPE值与NO_x浓度之间为非线性关系,OPE值随NO_x浓度的增加而减少,表明消减测点附近VOCs排放能有效降低O₃浓度.     

北京市郊区夏季臭氧重污染特征及生成效率

为研究北京郊区夏季O₃(臭氧)重污染过程特征及O₃生成的光化学敏感性,基于2016年夏季在北京郊区开展的针对O₃及其相关污染物的强化观测试验(7月23日—8月31日,共计40 d),分析了观测期间O₃浓度[以φ(O₃)计]变化特征、O₃重污染过程主控因素与O₃敏感性化学特征.结果表明:观测期间φ(O₃)超标时有发生,最大小时φ(O₃)为151.1×10-9,其中有15 d的φ(O₃)最大8 h滑动平均值(O₃-max-8h)超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值,占观测天数的37.5%;不同O₃重污染过程成因有所不同,城市烟羽传输的污染物对郊区O₃重污染过程影响显著(观测期间臭氧重污染过程:过程1,7月27—29日;过程3,8月9—11日;过程4,8月16日;过程5,8月21—24日),区域光化学污染对郊区O₃重污染过程也有贡献(观测期间O₃重污染过程2:8月4—6日);结合后向气流轨迹进一步辅助说明了不同重污染过程中O₃的来源不同.研究还发现,观测区域存在反“周末效应”现象,说明观测区域周末受人为影响较为明显;基于观测数据计算的OPE(O₃生成效率)分析了O₃光化学敏感性表明,在有OPE值的22 d内NO_x控制区和VOCs控制区出现的概率(41%)相等,即观测区域O₃对NO_x和VOCs均敏感;此外还发现,在O₃重污染过程中光化学敏感性会随其反应进程发生改变,由NO_x控制区逐渐转变为VOCs控制区.      

咸宁市大气臭氧敏感性和污染来源解析

为掌握咸宁市臭氧（O₃）污染状况,基于统计分析方法研究咸宁市2018年O₃地面观测数据,发现该年3~10月均有O₃浓度超标日发生,其中6、8、9、10月有浓度较高且持续时间较长的严重污染,高浓度时段集中于4~7月的每日12：00~20：00,浓度峰值出现时间约为16：00前后.使用OBM模型模拟,借助EKMA曲线、RIR分析等识别O₃敏感性,发现咸宁属于VOCs控制区,O₃生成对人为源VOCs中的二甲苯类芳香烃和烯烃类较敏感,这两类物种浓度均削减10%后分别得到RIR值为0.271和0.238.开展离线VOCs监测,经PMF方法解析得到5类源,其中工业排放为O₃污染主要贡献源,二甲苯类芳香烃绝大部分来自溶剂使用,烯烃类主要来自燃烧源.当O₃超标时,相比于非超标日,植物源、溶剂使用和燃烧源的贡献率均有增加,其中植物源的贡献增量较大,而机动车尾气和工业排放的贡献率却有一定程度的降低.     

污水深度处理臭氧氧化系统工程造价分析

系统掌握污水深度处理臭氧氧化系统的工程造价构成及其影响因素对降低其工程造价具有重要意义。详细分析了臭氧发生、臭氧投加、臭氧接触反应及臭氧尾气处理等污水深度处理臭氧氧化系统4个子系统的工程造价构成及其影响因素,结果表明:臭氧发生单元的造价所占比重最大,高达60%~70%,其次是臭氧尾气破坏设备(16%~18%)和臭氧投加单元(12%~15%),臭氧接触反应设备的造价所占比重最小,约为3%~5%。影响臭氧氧化系统工程造价的主要因素除处理规模外,还有臭氧投加量、臭氧气体浓度及水力停留时间等工艺参数,其中臭氧投加量和臭氧气体浓度的影响较大。在达到处理要求的情况下,提高臭氧利用率、降低臭氧投加量以及升高臭氧气体浓度,是有效降低臭氧氧化系统工程造价的关键。     

佛山春季两次典型臭氧污染过程分析

近地层臭氧污染与气象条件密切相关,为了解珠三角地区春季臭氧（O₃）污染的气象成因,选取了2020年4月9日和28日佛山地区春季两次典型O₃污染过程进行对比分析.结果表明：（1）小风、低湿和高温是造成佛山春季O₃污染发生的气象成因.（2）两次过程各站点O₃峰值浓度大致出现在16:00—18:00,较年均统计偏晚1 h左右,最高气温明显低于夏、秋季;大多数站点日变化以单峰型为主,部分站点受局地风场和城市下风向传输影响呈现“倒U型”和“双峰型”.（3）垂直探测分析表明,4月9日O₃污染过程主要由局地反应生成,垂直方向下沉气流主导,污染主要积聚在1000 m以下的近地面层;28日受局地生成和垂直交换作用影响,O₃污染自下而上扩展,且早间残留层下传影响显著.（4）与长距离和高层输送相比,短途和低层传输对局地O₃污染发生的作用更为明显（输送频率可达60%以上）.春季佛山地区O₃污染的主要传输源为珠三角东部和南部地区,污染防控...     

长江三角洲地区臭氧生成过程分析

建立了二维空气质量模式模拟长江三角洲地区臭氧体积分数,模拟结果和实测值吻合较好.并以常熟地区为例分析了臭氧生成过程.结果表明:干沉降对大气臭氧有明显的去除作用,平均为2.1 μL/(m3·h);水平输送过程对臭氧的影响和化学臭氧生成速率P(O₃)具有明显的日变化特征;总体来说,水平输送对臭氧有净的去除,平均为1.9 μL/(m3·h);化学生成过程则增加臭氧体积分数,净生成速率为5.3 μL/(m3·h),表明该地区大气有较强的氧化性;计算了该地区的臭氧生成效率,结果表明1分子NO_x从排放到去除期间可以生成7.5分子O₃.      

全球近地层臭氧时空分布特征及其来源解析

根据东亚酸沉降网（EANET）和全球温室气体数据中心（WDCGG）等观测资料,对比各地区近地面O₃的季节变化特征,在全球大气化学传输模式MOZART-4中引入在线源追踪方法,结合收支分析,确认各项作用对不同地区O₃的贡献量.研究表明,模拟结果能够再现各地区O₃的季节变化特征以及收支量：清洁背景地区（海洋站居多）近地面O₃各项收支量较小,体积分数在-3×10^-9-3×10^-9/d之间,且净的化学作用大多处于损耗O₃的状态;大多数陆地测站净的光化学作用为产生O₃（约33.8×10^-9/d）.近地面O₃的源主要来自对流层内部,平流层的贡献较小（约10×10^-9）.对于极地及清洁背景地区,平流层的贡献是O₃季节变化的重要原因.平流层的贡献呈现明显的季节变化,即冬季最大（约20.7×10^-9）,夏季最低（约2×10^-9）.     

臭氧层损耗影响低层大气质量的新认识

近年来有关平流层臭氧损耗影响低层大气质量的研究表明 ,在污染相对轻的地方 ,可以观测到加强的光化学反应过程 ;在污染地区 ,最终的影响与大气中存在的痕量物质间的相互作用有很大关系 ,这些通常会被人为排放带来的影响所掩盖 ;越来越多的证据表明 ,臭氧层损耗与气候变化之间的相互作用是至关重要的涉及全球变化的问题 ,是今后活跃的科学研究领域。     

用参数方程的方法计算氟氯碳化合物的臭氧消耗潜势

在研究同类氟氯碳化合物臭氧消化潜势之间的差异，探讨ＯＤＰ与有关参数必然的内在联系的基础上，建立起两类求算ＨＣＦＣｓ，ＣＦＣｓ的ＯＤＰ的参数方程。一类是以大气寿命τ为参变量的计算ＯＤＰ的参数方程，与之相应，发展了一种仅含氟氯碳化合物分解反应的得