臭氧污染动态源贡献分析方法及应用初探

论文创新提出了基于RSM/CMAQ臭氧污染动态源贡献分析方法,并以佛山市顺德区2014年10月为例,分析了不同区域的人为可控源NO_x和VOCs减排情景下(10%、70%和100%)对本地O_3浓度变化的量化贡献.研究结果表明顺德区O_3的人为可控比例约43%,且受区域排放影响非常明显,主导上风向广州排放源总贡献(14%)超过顺德本地贡献(7%).VOCs的减排可有效削减顺德区O_3浓度,当减排力度较小时(12%),若仅控制区域NO_x排放将导致顺德区O_3浓度上升,随着减排力度的加大,区域NO_x的削减贡献会反超VOCs.RSM/CMAQ动态源贡献分析方法可为空气质量管理提供科学决策依据.     

基于曲面响应建模的PM2.5可控人为源贡献解析

以东莞市PM_(2.5)重污染月份为例,使用强力法(Brute Force)和RSM/CMAQ曲面响应模型法分别解析了珠三角地区人为源排放对东莞PM_(2.5)的贡献,以及区域传输的可控人为源SO_2、NO_x和一次颗粒物(PM)在不同控制比例下(25%、50%、75%和100%)对东莞PM_(2.5)的累积浓度贡献.强力法研究结果表明,2014年1月珠三角地区人为源二次转化对东莞市PM_(2.5)的贡献(约58.10%)大于一次PM排放贡献(约41.90%),其中,人为源NH_3排放贡献最大,约占总量的21.66%.RSM/CMAQ动态源贡献结果显示,东莞市PM_(2.5)的人为可控源排放贡献(SO_2、NO_x和一次PM)占比为82.17%,受本地排放影响较大,且叠加区域排放的影响;一次PM减排对PM_(2.5)环境浓度的贡献高于仅减排SO_2和NO_x.在减排比例较低时,一次PM减排可有效削减东莞市PM_(2.5)浓度;随控制比例加大,二次前体物(SO_2和NO_x)减排对东莞市PM_(2.5)浓度削减率的影响加大.进一步使用HYSPLIT模式和轨迹聚类分析方法研究了2014年1月东莞市PM_(2.5)污染传输过程.结果显示,该时段共有6条长、短距离污染传输路径,污染物主要来自东莞市东、东北及东南方向,途经其上风向区域(惠州、深圳和广州等)传输至东莞;惠州是各主导上风向出现频率最高的城市,因而其区域传输对东莞PM_(2.5)的贡献也较大,深圳次之.     

成都市臭氧生成敏感性分析及控制策略的制定

利用OZIPR模式结合经验动力学建模方法(EKMA)模拟成都市2017年O_3生成过程并绘制EKMA曲线,模拟过程采用CB05机理描述系统的动力学机理,结果表明,成都市O_3生成处于VOCs控制区,同时存在NO_x单独减少的不利效应,O3控制策略应对VOCs进行减排或同时减排VOCs和NO_x.选取5种VOCs和NO_x减排比例进行计算,分析结果发现,VOCs与NO_x减排量呈线性关系:VOCs=0.77NO_x+0.18.成都市"十二五"规划中NO_x减排目标为19.13%,代入上式计算后知,VOCs需减排33%才能使O_3最大小时浓度达到环境空气质量的二级标准.利用臭氧生成潜势(OFP)计算14种VOCs人为排放源对O_3生成的贡献,结果显示,对OFP具有主要贡献的有8种排放源,将33%的VOCs减排目标分配到这8种排放源中,可得各排放源的VOCs减排目标:移动源11.88%、溶剂使用源10.23%、能源民用燃烧3.3%、化工行业2.97%、露天秸秆焚烧1.49%、餐饮0.83%、汽油蒸汽0.63%、建材行业0.59%.     

大气污染防治综合科学决策支持平台的开发及应用

大气污染防治和环境治理的紧迫性和复杂性需要科学有效的决策,而以费效评估为标志的综合决策评估模型是支撑环境决策和管理的重要工具.当前以ABaCAS（Air Pollution Control Cost-Benefit and Attainment Assessment System,空气污染控制成本效益与达标评估系统）为代表的综合决策评估模型可以实现对特定减排方案的费效评估,然而无法支持开展基于费效的达标路径优化,以及对应不同环境目标下减排策略的优化制定.针对上述问题,建立了大气污染防治综合科学决策支持平台.该平台以ABaCAS的4个核心模块为基础,建立了新的基于环境目标的反算技术（LE-CO）及优化集成运行模式（ABaCAS-OE）,实现了对不同环境目标要求的减排量反算,并对优化的减排策略下的空气质量改善效果、目标可达性、控制成本及健康收益进行快速估算.将大气污染防治综合科学决策支持平台应用到京津冀及周边地区"2+26"城市,反算了2035年达标要求下的减排情景,以及对应减排方案的费用与效益.结果表明,相较于2015年,预测了2035年京津冀及周边地区的PM_2.5、SO₂、NO_x、VOCs、NH₃排放量需分别减排70%~87%、49%~85%、66%~74%、51%~66%、0~40%才可达标,并且该情景可以带来可观的效益,费用-效益比达3.7.未来大气污染防治综合科学决策支持平台的研究将进一步面向多目标、多行业、多组分、多区域的精细化调控技术,实现经济、能源、排放、浓度、成本、健康、生态、气候一体化的综合决策,以全面支撑我国大气污染防治的综合科学决策.      

污染减排及新冠肺炎对广州空气质量影响分析

自2017年《广州市空气质量达标规划》实施以来,广州空气质量大幅改善并于2020年首次实现全面达标,评估《规划》中本地污染减排措施实施成效可为后续大气污染防治提供参考.本研究基于各种减排情景的排放核算结果,综合运用空气质量模型模拟和数据融合技术,量化评估了本地污染减排措施、新冠疫情防控工作、周边排放控制及气象条件变化4种影响因素对2017—2020年广州市空气质量改善的贡献.评估结果显示,本地污染减排措施是2017—2020年SO₂、NO₂、PM₁₀及PM_2.5浓度下降的主导因素,其浓度削减贡献分别为53.58%、31.60%、34.24%及30.82%;疫情防控工作的浓度削减贡献在初期较大,但在后期随着复工复产而减弱;周边减排空气质量改善效果弱于本地污染减排;气象条件变化对各污染物浓度下降均存在正贡献,且对O3浓度削减的贡献(81.96%)尤为显著.     

我国臭氧污染形势分析及防控对策建议

近几年,我国臭氧(O_3)污染呈加重趋势,以O_3为首要污染物的中度及以上污染天数占比呈上升趋势,O_3已成为影响我国环境空气质量的重要因素,其中京津冀及周边地区、长三角地区污染物超标天数中以O_3为首要污染物的天数占比已经超过以细颗粒物(PM_(2.5))为首要污染物的天数。影响O_3污染的因素十分复杂,O_3生成与其前体物挥发性有机物(VOCs)、氮氧化物(NO_x)排放总量及其比例密切相关,呈非线性化学响应关系,且对气象因素异常敏感。因此,控制O_3污染应更加强调精准性与科学性,建议"十四五"期间以VOCs、NO_x减排为抓手,强化O_3与PM_(2.5)的协同控制,以大工程带动大减排,完善激励与约束并举的经济政策,显著提升监测监管能力,推动O_3污染问题逐步改善。     

前体物与气象因子对珠江三角洲臭氧污染的影响

利用2012年中国气象局广州番禺大气成分站的O_3、NO_x逐时浓度数据,广州观象台逐时的温度、相对湿度以及风向风速数据,统计分析了2012年O_3前体物(NO_x)以及气象因子对珠江三角洲(以下简称珠三角)地区臭氧浓度的影响.研究发现:O_3和NO_x均表现出单峰结构的月变化特征,且分别于10月和3月达到峰值,为(104.9±68.0)μg/m~3,(131.1±122.1)μg/m~3.O_3的日变化为单峰分布,午后的浓度较高,而NO_x浓度于早晚高峰有增加,且夜间浓度高于白天.NO_x对O_3有显著的滴定作用,O_3浓度随着NO_x浓度的增加呈现指数形式下降.高温低湿条件有利于O_3的形成.与NO_x类似,O_3浓度随着温度和相对湿度的增大以指数形式相应的增大和减小.当珠三角地区受偏西风控制时,下风向地区的O_3浓度最高,而当珠三角地区盛行偏北风时,下风向地区的O_3浓度最低,且该方向所对应的NO_x浓度最高,表明广州城区的NO_x对O_3的滴定作用显著.珠三角地区发生光化学污染的关键性因子主要为20~40μg/m~3的NO_x浓度,高于27°C的气温,低于55%的相对湿度以及受偏西风控制.分析发现10月份O_3的形成主要受VOCs控制,且烯烃的O_3生成潜势贡献最大,为69%,而烷烃和芳香烃的贡献分别为15%、16%.     

我国挥发性有机物排放量变化趋势及政策研究

挥发性有机物(VOCs)作为臭氧(O_3)形成的关键前体物之一,其有效削减对于降低O_3浓度起着重要作用。本文运用排放系数法和情景分析法,分析了近十年我国VOCs排放量的变化趋势,并预测了基准情景、控制情景、强化控制情景三种情景下"十四五"期间的VOCs排放量,预测结果显示,在控制情景和强化控制情景下,"十四五"时期我国人为源VOCs排放量均将得到较大削减。最后根据预测结果,从总量控制、综合治理、管理体系、监测能力和监管能力五个方面对"十四五"时期国家VOCs减排工作提出了政策建议。     

非珠三角机动车尾气控制措施协同效果评估

广东非珠三角机动车保有量的大量增长带来了交通尾气污染物和CO_2的高强度、集中性排放,严重影响空气质量以及碳排放治理工作。因此,迫切需要设计更加高效可行的碳减排政策来控制交通尾气污染物以及CO_2的排放。该文基于平均行驶里程法预测了非珠三角地区2015-2020年5种污染物(CO、VOCs、NO_x、PM_(2.5)和CO_2)在不采取专门控制措施情景下的排放量,并根据现有经济、技术和政策规划设计了5种减排情景,计算不同减排情景下的减排量,定量分析了不同减排情景对多污染物的协同控制效应及其成本效益。研究表明:(1)在不采取专门的控制措施下,2015-2020年污染物排放量持续增长,2020年CO_2排放量将达到5 488.6×10~4t,相比2014年增长了141%;(2)在各类减排情景下,污染物排放量呈现不同程度的削减(VOC_S除外),其中,2020年提高燃油品质对NO_x(削减率37%)和CO(削减率41%)的削减率最高;(3)提高排放标准对CO_2和PM_(2.5)的协同控制效应最好,公交优先对CO_2和NO_x的协同控制效应最好;(4)综合考虑对各污染物的减排效果,提高排放标准成本效益最优,对空气污染物和CO_2的平均减排率为29%,平均单位成本为0.13元/g。研究显示,由于低费效比及其对多污染物的协同控制效应好,提高排放标准在研究中是最优的污染物减排措施。     

泰安市大气臭氧污染特征及敏感性分析

2018年5～7月对泰安市城区站点的臭氧及前体物进行在线监测,并基于特征比值法和光化学模型分析了臭氧及前体物的污染特征及臭氧生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间泰安市正遭受较为严重的臭氧(O_3)污染,臭氧浓度的日变化呈典型的单峰型变化,15:00左右出现最高值,氮氧化物(NO_x)和VOCs的日变化趋势整体呈现夜间高白天低的变化特征.由O_3生成效率(OPE)、VOCs/NO_x和H_2O_2/NO_z特征比值法及基于EKMA曲线的方法均得出观测期间泰安市大气O_3光化学生成偏向于NO_x敏感区及过渡区,削减NO_x和VOCs均对O_3生成具有控制作用.同时基于EKMA曲线的方法还得出在O_3前体物浓度减排时按照丙烯等效浓度(PE)与NO_x浓度比值为8∶3进行VOCs(PE)和NO_x削减可以达到O_3浓度控制的最佳效果.     

不同传输通道下珠江三角洲臭氧与前体物非线性响应关系

高度城市化的珠三角地区臭氧污染频发,臭氧污染的非线性、区域性以及气象过程影响使臭氧精确防控面临巨大挑战.本研究利用臭氧源解析技术OSAT,分析不同传输通道下珠三角臭氧敏感区分布差异,量化城市间的臭氧传输贡献,并通过敏感性试验,探讨珠三角及典型城市的臭氧污染控制策略.结果表明,静风条件下,VOCs敏感区集中在珠三角中部城市群区域,NO_x敏感区分布在外围郊区地带;东北风盛行时,珠三角下风向转变为VOCs敏感区,上风向为NO_x敏感区;东南风盛行时,VOCs敏感区沿东南至西北方向呈带状分布,两边呈NO_x敏感.城际传输方面,在东南和东北方向的传输通道影响下,下风向城市臭氧污染受上风向传输贡献明显（41%～87%）,静风时各城市以本地贡献为主（60%～87%）.敏感性试验结果表明,当对应臭氧敏感区分别削减30%的VOCs和NO_x时能使珠三角臭氧下降面积最大（20%～36%）,而单独削减30%VOCs时能使臭氧浓度降幅最大（9%～18%）,但下降范围局限于VOCs敏感区.对典型城市江门而言,静风和东南风条件下对应...     

深圳市2022年春季新冠疫情管控期间空气质量分析

短期减排是我国城市应对大气污染事件的重要应急管控手段,但短期减排的效益尚未得到完善分析.2022年3月14～20日,广东省深圳市为抑制新冠疫情传播实施了全市管控,为评估短期减排对华南城市春季空气质量的影响提供独特机会.结合深圳市高精度环境空气质量监测与气象观测等多源数据,分析了深圳市管控期间前后的空气质量变化.此次管控前和管控期中均有部分日期天气形势静稳,局地污染水平主要反映本地排放,有利于分析本地减排的影响.观测与WRF-GC区域化学模拟都表明,与珠三角周边城市相比,深圳市管控期间由于市内交通源排放显著减少,深圳市二氧化氮(NO₂)浓度降低(-26±9.5)%,可吸入颗粒物(PM₁₀)浓度降低(-28±6.4)%,细颗粒物(PM_2.5)浓度降低(-20±8.2)%,但臭氧(O₃)浓度无显著变化[(-1.0±6.5)%].TROPOMI卫星观测的甲醛和二氧化氮柱浓度数据对比表明,2022年春季珠三角臭氧光化学主要受挥发性有机物(VOCs)浓度控制,对氮氧化物浓度降低不敏感,反而可能因氮氧化物对臭氧滴...     

Response surface modeling-based source contribution analysis and VOC emission control policy assessment in a typical ozone-polluted urban Shunde, China

To develop a sound ozone (O₃) pollution control strategy, it is important to well understand and characterize the source contribution due to the complex chemical and physical formation processes of O₃. Using the “Shunde” city as a pilot summer case study, we apply an innovative response surface modeling (RSM) methodology based on the Community Multi-Scale Air Quality (CMAQ) modeling simulations to identify the O₃ regime and provide dynamic analysis of the precursor contributions to effectively assess the O₃ impacts of volatile organic compound (VOC) control strategy. Our results show that Shunde is a typical VOC-limited urban O₃ polluted city. The “Jiangmen” city, as the main upper wind area during July 2014, its VOCs and nitrogen oxides (NO_x) emissions make up the largest contribution (9.06%). On the contrary, the contribution from local (Shunde) emission is lowest (6.35%) among the seven neighbor regions. The local VOCs industrial source emission has the largest contribution comparing to other precursor emission sectors in Shunde. The results of dynamic source contribution analysis further show that the local NO_x control could slightly increase the ground O₃ under low (10.00%) and medium (40.00%) reduction ratios, while it could start to turn positive to decrease ground O₃ under the high NO_x abatement ratio (75.00%). The real-time assessment of O₃ impacts from VOCs control strategies in Pearl River Delta (PRD) shows that the joint regional VOCs emission control policy will effectively reduce the ground O₃ concentration in Shunde.     

长三角区域非道路移动机械排放清单及预测

基于长三角典型城市非道路移动机械实地调查成果,结合长三角各城市非道路移动机械相关指标现状及变化趋势,建立了长三角三省一市非道路移动机械大气污染源排放清单,并开展了2005~2025年区域非道路移动机械保有量、燃油消费量及污染物排放量预测.2014年长三角非道路移动机械总量约为8.23×106台,柴油消费量约9.95×106t,SO_2、NO_x、CO、VOCs、PM10和PM_(2.5)排放分别为5.5×10~3、4.9×10~5、7.6×10~5、1.1×10~5、2.9×10~4和2.7×10~4t,农用机械占长三角机械总量的93%,CO和VOCs排放贡献分别为88%和77%;建筑及市政工程机械的NO_x和PM_(2.5)排放贡献较为突出,分别占49%和35%.长三角中部和北部城市机械排放贡献相对突出.2005~2014年间,长三角地区非道路移动机械保有量、油耗及排放增幅均相对较快,预计到2020和2025年,区域非道路移动机械总量增速明显放缓,柴油消费量分别比2014年增加2%和8%.到2020年,SO_2、NO_x、CO、VOCs、PM10和PM_(2.5)排放分别比2014年下降97%、10%、3%、10%、11%和11%;到2025年分别下降97%、16%、3%、15%、21%和21%.预计未来长三角区域非道路移动机械排放将呈现逐年下降趋势,但相比机动车降幅仍相对较小,其排放贡献将日益突出,加快老旧机械淘汰并进一步提升机械排放标准对削减非道路移动机械排放总量具有十分重要的意义.     

2020年和2021年南京城区臭氧生成敏感性和VOCs来源变化分析

PM_2.5和臭氧(O₃)协同防控是“十四五”期间空气质量提升的重点.O₃生成与其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)呈高度非线性关系.基于南京市城区站点2020年和2021年的4～9月O₃、 VOCs和NO_x的连续在线监测数据,比较了两年间O₃及其前体物浓度的变化,进一步利用基于观测的盒子模型(OBM)和正定矩阵因子分解(PMF)模型分析了O₃-VOCs-NO_x敏感性和VOCs来源.结果表明,2021年的4～9月O₃日最大浓度、 VOCs和NO_x浓度的平均值相较于2020年同期约下降7%(P=0.031)、 17.6%(P<0.001)和14.0%(P=0.004).2020年和2021年的O₃超标天NO_x和人为源VOCs的平均相对增量反应活性(RIR)分别为0.17和0.14, 0....     

2019年7月石家庄市O3生成敏感性及控制策略解析

基于石家庄市2019年7月近地面污染物和气象观测数据,分析夏季O₃污染状况及其影响因素;结合WRF-CMAQ模式和O₃浓度等值线（EKMA曲线）,探究不同区域O₃-VOCs-NO_x的非线性响应关系,旨在探究最佳的前体物减排方案.结果表明,观测期间,石家庄市市区MDA8 O₃超标率高达70.9%.污染天期间,伴随着高温、低湿、小风,且以南风和东南风为主.石家庄市市区属于VOCs控制区,郊县为NO_x和VOCs协同控制区.在臭氧污染时段,市区在仅削减NO_x排放,且削减比例超过50%时,持续减排NO_x使得O₃浓度呈逐渐下降趋势.在非臭氧日时段,市区在VOCs和NO_x的削减比例大于1倍时,O₃浓度才不会出现反弹.对于市区应考虑以仅削减VOCs为先;对于郊县区域而言,不同的NO_x和VOCs削减比例下,O₃浓度均会下降...     

太原市“十四五”规划大气污染防治政策的CO2协同效益评估

为量化评估太原市“十四五”大气污染防治政策的减污降碳协同效益,使用京津冀温室气体-空气污染相互作用与协同模型（GAINS-JJJ）,模拟评估13项大气污染防治措施的减排潜力,CO₂的协同减排效益.2025年政策情景下一次PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO_x、VOCs和NH₃分别减排1.8（5%,相对于基准情景减排比例,下同）、2.5（2%）、3.7（16%）、20.0（27%）、13.6（15%）和0.0 kt（0%）,CO₂减排9.0 Mt（13%）,CH₄排放增加203.3 kt（相对于基准情景增加25%）.SO₂、NO_x与VOCs减排主要发生在电力、工业燃烧与溶剂使用部门,CO₂减排主要发生在工业燃烧部门,CH₄排放量增加是由于煤矿开采活动水平升高.限制“双高”行业的能源消耗,严禁新增产能以及可再生能源发电比例提升措施的CO₂协同减排效益最高.VOCs具有优异协同减碳效益.建议太原市进一步推进终端电气化政策,同时需加大提升电力行业清洁能源比重和可再生能源发电的消纳能力.