中山市大气挥发性有机物污染特征及来源解析

为深入了解中山市挥发性有机物(VOCs)来源及对臭氧的影响，基于2021年1—12月VOCs在线监测数据，对大气VOCs体积分数、组分特征、臭氧生成潜势(OFP)和来源情况进行了研究。结果表明：中山市大气VOCs体积分数日均值为2.61×10^-9～1.14×10^-7,年均值为2.18×10^-8,其中，烷烃是占比最大的组分，占60.0%,其次是芳香烃和烯烃，分别占25.9%和9.3%。除乙烯外，臭氧污染日前十物种体积分数较非污染日上升6%～49%。中山市OFP平均值为228.43μg/m³,其中，芳香烃和烯烃是贡献率较高的组分，间/对二甲苯、甲苯、邻二甲苯和异戊二烯等是关键活性物种。VOCs主要来源有机动车排放源、油气挥发源、工业源、燃烧源、溶剂使用源、天然源。溶剂使用源和工业源是OFP贡献率最高的污染源，贡献率分别为25.5%和24.0%,燃烧源、油气挥发源、天然源和机动车排放源贡献率分别为14.1%、13.3%、11.6%和11.5%。     

珠江三角洲轻型汽油车匀速状态挥发性有机物排放特征研究

以18辆轻型汽油车(LDGVs)为研究对象,利用底盘测功机搭建挥发性有机物(VOCs)采样系统.利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)和高效液相色谱(HPLC)识别了匀速25 km·h~(-1)时尾气VOCs化学成分谱和排放因子,并在分析时考虑了排放标准、行驶工况和车辆属性等因素的影响.结果表明,轻型汽油车低速匀速工况下尾气组成以烷烃(40.8%,C_5～C_7烷烃较多)为主,其次是芳香烃(29.5%)和含氧VOCs(26.0%),烯炔烃(3.6%)和卤代烃(0.1%)较少.其中,甲醛、异戊烷、甲苯、苯、间/对二甲苯、丙酮、2-甲基戊烷、正戊烷、1,2,4-三甲基苯和壬醛是比例最高的物质(52.01%).低速匀速行驶中生成了比例更低的烯烃和比例更高的C_5～C_7烷烃和OVOCs.排放标准为国III、IV和V的轻型汽油车在低速匀速工况下,VOCs排放因子分别为(50.12±46.83)、(40.26±31.15)和(3.25±0.65) mg·km~(-1).国IV到国V车的烷烃、烯炔烃、芳香烃、卤代烃和总VOCs降幅均超过88%,而OVOCs降幅只有约55%,说明OVOCs在国V车的排放富集程度更高.总体来讲,国V车排放的VOCs反应活性约为国IV车排放的VOCs反应活性的11%.车辆属性对VOCs排放的影响表现为:年份、里程和排量的增加会促进VOCs排放的整体增加,而基准质量对VOCs排放的影响相对较小.     

大气污染物监测数据不确定度评估方法体系建立及其对PMF源解析的影响分析

目前,正定矩阵因子法(PMF)在大气污染物来源解析中得到了广泛应用,而监测数据不确定度评估是PMF源解析的重要内容之一.当前绝大部分研究采用的数据不确定度仅通过借鉴前人的方法简单计算而得,缺乏对计算方法的合理性和适用性进行评估.本研究通过3种常用的不确定度算法交互应用建立了一套有效评估不确定度的方法体系.通过对香港荃湾站点1998—2008年PM_(10)组分监测数据进行源解析并与平行采样数据源解析结果进行对比,对该方法体系的合理性进行了验证.结果发现,应用该方法体系可以将某些常规方法无法分离的因子进一步分解,得到的源解析结果的残差值甚至小于平行采样方法解析结果的残差值,得到的因子贡献率均处于常规方法得出的因子贡献率之间.这些均表明了该方法体系所得源解析结果的可靠性和全面性.因此,本研究建立的评估不确定度的方法体系具有较强的可行性,对确保源解析结果的准确性有重要意义.     

上海夏季臭氧生成机制时空变化特征及其影响因素研究

上海的臭氧污染呈逐年加重的趋势,深入了解臭氧的生成机制及其时空变化特征是采取科学有效防控措施的前提条件.本研究应用长三角地区最新的臭氧前体物排放清单和本地化WRF/Modified SMOKE/CMAQ数值模型系统,对2017年8月1—9日上海市一次持续性臭氧污染事件进行了模拟研究.同时,在重现臭氧浓度变化趋势的基础上,针对一系列前体物防控措施及其对臭氧峰值浓度的影响开展了敏感性实验,建立了上海夏季臭氧污染爆发时段各区域臭氧及其前体物的非线性响应关系.研究表明,此次臭氧污染事件中上海市臭氧污染机制具有显著的时空变化特征,时间方面,上海市整体臭氧生成机制由NO_x控制经过渡区转变为VOCs控制;空间方面,上海北部及西部多处于NO_x控制,南部为过渡区,中部及东部则以VOCs控制为主,且大尺度环流是导致其时空变化的主要原因.当上海受大陆低压控制盛行偏南风时,区域传输以VOCs为主,臭氧的防控应侧重于NO_x减排;当上海受副高边缘控制主要吹偏北风时,区域传输以NO_x为主,臭氧的防控应侧重于VOCs减排;当上海受弱高压脊控制背景风微弱,区域传输不显著时,臭氧防控的重点应以VOCs和NO_x协同控制为主.在目前的预报技术下,大尺度环流特征通常可以提前48～72 h进行准确预报,因此,可以根据大尺度环流预报结果及时调整本地防控策略,以达到在不同污染特征下臭氧削峰的最大化效果.