珠江三角洲轻型汽油车匀速状态挥发性有机物排放特征研究

以18辆轻型汽油车(LDGVs)为研究对象,利用底盘测功机搭建挥发性有机物(VOCs)采样系统.利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)和高效液相色谱(HPLC)识别了匀速25 km·h~(-1)时尾气VOCs化学成分谱和排放因子,并在分析时考虑了排放标准、行驶工况和车辆属性等因素的影响.结果表明,轻型汽油车低速匀速工况下尾气组成以烷烃(40.8%,C_5～C_7烷烃较多)为主,其次是芳香烃(29.5%)和含氧VOCs(26.0%),烯炔烃(3.6%)和卤代烃(0.1%)较少.其中,甲醛、异戊烷、甲苯、苯、间/对二甲苯、丙酮、2-甲基戊烷、正戊烷、1,2,4-三甲基苯和壬醛是比例最高的物质(52.01%).低速匀速行驶中生成了比例更低的烯烃和比例更高的C_5～C_7烷烃和OVOCs.排放标准为国III、IV和V的轻型汽油车在低速匀速工况下,VOCs排放因子分别为(50.12±46.83)、(40.26±31.15)和(3.25±0.65) mg·km~(-1).国IV到国V车的烷烃、烯炔烃、芳香烃、卤代烃和总VOCs降幅均超过88%,而OVOCs降幅只有约55%,说明OVOCs在国V车的排放富集程度更高.总体来讲,国V车排放的VOCs反应活性约为国IV车排放的VOCs反应活性的11%.车辆属性对VOCs排放的影响表现为:年份、里程和排量的增加会促进VOCs排放的整体增加,而基准质量对VOCs排放的影响相对较小.     

粤港澳大湾区PM2.5本地与非本地污染来源解析

粤港澳大湾区（简称"大湾区"）建设是我国新时代重大国家战略之一.虽然大湾区空气质量在我国处于领先地位，但与世界先进湾区相比还有较大差距.制定大湾区PM_2.5精细化防控策略，需要在识别大湾区各城市PM_2.5污染来源的基础上，量化PM_2.5本地和非本地贡献及时空变化规律.基于此，本研究首次在大湾区15个站点同步开展持续一年的PM_2.5采样和组分分析，并将正定矩阵因子分析模型与后向轨迹结合，建立一种定量识别PM_2.5本地与非本地贡献的新方法.通过对大湾区不同季节所属空气域进行划分，厘清大湾区各城市PM_2.5本地与非本地贡献的动态化特征.结果发现，在2015年，大湾区15个站点共解析出9种PM_2.5污染源，分别为机动车、重油、老化海盐、扬尘源、二次硫酸盐、二次硝酸盐、金属冶炼、生物质燃烧和新鲜海盐.其中，二次硫酸盐和机动车是大湾区最主要的两个PM_2.5污染源.不同站点非本地贡献占比为51%~72%，表明外来传输是大湾区 PM_2.5污染的主要来源.内陆和沿海站点污染源的本地与非本地贡献差异较为显著，主要原因是气象条件和排放特征的差异.值得注意的是，2015年大湾区超过一半的时间处于同一个空气域，而有43%的时间处于两个不同空气域.进一步在每个季节划分空气域，发现大湾区处于两个空气域时，秋、冬季节沿海站点易形成单独的空气域，此时非本地贡献较强（68%~72%）；春季内陆站点易形成单独的空气域，此时本地贡献较强（94%）.基于对PM_2.5本地和非本地贡献变化情况的定量识别，能够为大湾区各城市制定动态的PM_2.5排放控制策略提供科学支撑.     

上海夏季臭氧生成机制时空变化特征及其影响因素研究

上海的臭氧污染呈逐年加重的趋势,深入了解臭氧的生成机制及其时空变化特征是采取科学有效防控措施的前提条件.本研究应用长三角地区最新的臭氧前体物排放清单和本地化WRF/Modified SMOKE/CMAQ数值模型系统,对2017年8月1—9日上海市一次持续性臭氧污染事件进行了模拟研究.同时,在重现臭氧浓度变化趋势的基础上,针对一系列前体物防控措施及其对臭氧峰值浓度的影响开展了敏感性实验,建立了上海夏季臭氧污染爆发时段各区域臭氧及其前体物的非线性响应关系.研究表明,此次臭氧污染事件中上海市臭氧污染机制具有显著的时空变化特征,时间方面,上海市整体臭氧生成机制由NO_x控制经过渡区转变为VOCs控制;空间方面,上海北部及西部多处于NO_x控制,南部为过渡区,中部及东部则以VOCs控制为主,且大尺度环流是导致其时空变化的主要原因.当上海受大陆低压控制盛行偏南风时,区域传输以VOCs为主,臭氧的防控应侧重于NO_x减排;当上海受副高边缘控制主要吹偏北风时,区域传输以NO_x为主,臭氧的防控应侧重于VOCs减排;当上海受弱高压脊控制背景风微弱,区域传输不显著时,臭氧防控的重点应以VOCs和NO_x协同控制为主.在目前的预报技术下,大尺度环流特征通常可以提前48～72 h进行准确预报,因此,可以根据大尺度环流预报结果及时调整本地防控策略,以达到在不同污染特征下臭氧削峰的最大化效果.     

简易瞬态工况下汽油车挥发性有机物在线排放特征研究

机动车是大气挥发性有机物（VOCs）的重要排放源之一,识别其高分辨率排放特征对于VOCs污染控制具有重要意义.针对现有研究对不同行驶状态下机动车VOCs排放特征精细化描述较为缺乏这一问题,本研究构建了在线与离线相结合的VOCs测量系统,采用底盘测功机运行的简易瞬态工况（VMAS）,对广州市36辆不同排放标准的汽油车尾气VOCs高分辨率排放特征开展在线测量.实时观测结果发现,随着国标加严,VOCs排放至少下降2个数量级.庚烷、丁烯、甲苯、甲醛和甲醇为各类VOCs的特征组分,各组分间的相关系数普遍在0.90~0.97之间.然而,随着国标加严,组分间的相关系数下降到0.20~0.94,醇类与其它组分出现负相关或无相关性.VOCs排放分布集中于变速阶段,高于怠速和匀速阶段所占的比重,其中,甲醛、乙醛和丙酮等含氧挥发性有机物（OVOCs）在不同变速阶段维持较高且稳定的排放.这说明在城市地区降低机动车VOCs排放,长期任务是减少因拥堵或其它因素造成的频繁启动和变速,尽可能确保行驶畅通.本研究在线与离线测试所识别的VOCs组分比对结果一致性较高,在线仪器的使用较好地弥补了离线测试识别VOCs实时排放特征的局限性.