V/Ce共掺杂TiO2光催化降解甲醛的实验研究

采用溶胶凝胶法制备了不掺杂、V 掺杂、Ce掺杂、V/Ce共掺杂纳米TiO₂光催化剂，并将其分别负载于瓷砖上，利用X射线衍射分析（XRD）和扫描电镜分析（SEM）技术对薄膜样品的结构和形貌进行了表征。通过对甲醛的降解实验评价光催化剂的光催化活性。实验结果表明，光催化剂的负载量、共掺杂离子的掺杂量、掺杂配比、煅烧温度影响纳米TiO₂的光催化活性。V/Ce共掺杂TiO₂光催化剂产生了协同效应，其光催化活性优于纯TiO₂和单掺杂TiO₂样品。     

模拟可见光下掺杂TiO_2对甲醛溶液光催化降解

模拟自然条件下的可见光,以甲醛的光催化降解为探针反应,评价了通过溶胶-凝胶法分别制备的8种（银Ag、铜Cu、铁Fe、钨W、铈Ce、镧La、硫S、氯Cl）掺杂TiO2纳米晶体的光催化活性及对甲醛水溶液的去除效果。用X射线衍射、激光粒度分析和紫外-可见分光光谱表征了掺杂纳米TiO2的微晶尺寸、晶体结构与光学性能。结果表明：Ce离子尽管有较大的半径但是主要还是掺杂到晶格中,Ce掺杂可以促进TiO2由非正分锐钛矿相向锐钛矿相和金红石相的转变,抑制载流子复合,使TiO2的光吸收带边发生红移且有利于对可见光的吸收,从而使Ce掺杂TiO2在模拟可见光下光催化甲醛水溶液的能力得到明显提高。     

铂铈共掺杂纳米TiO2的制备、表征及光催化性能

以钛酸四丁酯为前驱体,过氧化氢为氧化剂,采用简单易行的低温氧化法制备出晶粒尺寸较小(平均尺寸25 nm)的二氧化钛纳米粒子。通过贵金属Pt掺杂TiO₂(Pt-TiO₂)、稀土元素Ce掺杂TiO₂(Ce-TiO₂)和Pt、Ce共掺杂TiO₂(Pt/Ce-TiO₂)的掺杂的方法对二氧化钛进行改性。通过XRD,XPS,TEM,紫外漫反射等表征手段对制备的样品进行表征。通过可见光下降解罗丹明B来测试其光催化活性。实验结果表明,由Ce掺杂的TiO₂光催化剂对有机污染物的最大降解能力略大于Pt掺杂的TiO₂,2种元素进行共同掺杂时对应的TiO₂光催化剂降解能力最大。     

微乳法制备Fe-TiO2纳米晶复合体及光催化性能

采用微乳法制备铁掺杂TiO₂纳米晶(Fe-TiO₂)复合体, 通过热重-差热(TG-DTA)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜（SEM）和紫外漫反射光谱(DRS)等对其结构和形态进行表征; 以亚甲基蓝溶液(MB)为标准模拟降解物, 对Fe-TiO₂, 纯TiO₂和P25光催化降解性能进行评价。结果表明，Fe-TiO₂的光催化活性明显＞P25，原因是Fe掺杂不仅能抑制TiO₂晶粒     

掺硫改性TiO2对活性艳红X-3B的光催化降解性能研究

以硫脲为硫的源物质，以钛酸四丁酯为TiO₂的前驱体，采用溶胶-凝胶法制备了掺硫改性TiO₂光催化剂。以活性艳红X-3B为目标污染物，研究了该催化剂的光催化降解性能，对硫掺杂量、催化剂焙烧温度、溶液pH值以及催化剂添加量等影响因素进行了研究，并采用XRD分析手法对光催化剂进行表征。结果表明，经掺硫改性后的TiO₂的催化活性有了很大提高，且硫的掺杂有一个最佳值，即Ti∶S的摩尔比为1∶1。经掺硫改性的TiO₂在可见光区具备一定的催化活性， 180 min内对活性艳红X-3B的去除率可达35.1%,且在紫外光区的催化活性优于纯TiO₂。     

锰掺杂WO3-TiO2复合光催化剂的制备及其性能研究

溶胶-凝胶和浸渍相结合的方法制备锰掺杂WO₃-TiO₂复合光催化剂，RXD表征，考察WO₃和Mn²⁺掺入量、焙烧温度、焙烧时间及催化剂用量对光催化降解甲基橙的影响。结果表明，500℃焙烧2h，掺杂量n_{（Mn²⁺）}∶n_（WO3）∶n_（TiO2）＝0.8∶1∶100时，光催化活性最高，光催化降解甲基橙溶液，120min后，降解率达90%, 比单纯 TiO₂的光催化活性提高81%。     

活性炭纤维负载TiO2光催化降解甲醛的影响因素

利用自制光催化气体反应器体系，以活性炭纤维负载TiO₂作催化剂，在紫外光照射下模拟降解室内污染气体甲醛，测试了活性炭纤维负载TiO₂催化剂的催化活性，探讨了紫外光光强、催化剂的酸度、反应器内湿度及反应时间等控制反应的主要因素对甲醛降解率的影响。结果表明，活性炭纤维与TiO₂的协同作用大大提高了对甲醛的降解效果；紫外光强增倍对甲醛降解率有一定提高，但提高幅度仅为11.71%；活性炭纤维用pH=5的TiO₂溶胶浸泡做催化剂对甲醛的降解效果最好，60 min内降解率达到68.37％；反应器内的湿度为81%甲醛降解率最高，反应60 min后达82.2%；随着反应时间的延长，甲醛降解率的上升幅度不断减小,最高只能达到94.59%。     

微米级负载型 TiO2催化剂在光催化-膜分离反应器中的应用简

基于光催化-膜分离三相流化床反应器的结构特点及膜分离特性，以微米级MCM-41分子筛为载体，采用原位生成法制备微米级负载型TiO₂催化剂。针对微米级负载型TiO₂催化剂在光催化-膜分离反应器中的分布特性、悬浮特性、分离特性及膜污染特性进行研究。结果表明，曝气量一定的情况下，微米级负载型TiO₂催化剂在光催化-膜分离反应器中具有良好的悬浮特性，且优于纳米TiO₂。随着催化剂投加量的增加，悬浮浓度也随之增加。光催化反应器底部曝气0.3 m³/h、催化剂投加量为1 g/L时为宜。膜分离器中催化剂悬浮浓度明显低于光催化反应器；该微米级催化剂与纳米TiO₂相比具有不粘附、不堵塞膜孔等优良特性，能够有效降低膜污染，延长分离膜使用寿命。膜底曝气为0.1 m³/h时，反应器连续运行5 h（未加反冲洗）后，微米级负载型TiO₂催化剂和纳米TiO₂对膜组件的污染程度分别为膜通量衰减率4.3%和37.4%。反应器连续运行72 h，膜组件依然具有很好的分离特性。     

TiO2/AC复合催化剂的制备及其对六氯苯的光催化降解性能研究

以颗粒活性炭（AC）和钛酸丁酯为原料，采用微波辐射法制备TiO₂/AC复合光催化剂，并对制备的催化剂进行了表征；采用该催化剂对六氯苯进行光催化降解，确定了六氯苯降解的最佳工艺条件，并就几种外加试剂对TiO₂/AC光催化降解六氯苯的强化作用进行了探讨。结果表明，制备的催化剂中TiO₂均匀分布在活性炭表面、呈单一的锐钛矿晶型，晶粒生长完善。该催化剂催化降解六氯苯的最佳工艺条件为：pH值为5、TiO₂负载量为18.2%、TiO₂/AC投加量为0.4 g/L、反应时间为60 min。在此条件下，六氯苯降解效率达90.3%。添加适量的H₂O₂、AgNO₃、K₂S₂O₈、KIO₄和KMnO₄均能提高TiO₂/活性炭对六氯苯的光催化降解效率。5种外加试剂的适宜添加量分别为0.3%、1.0、1.0、0.1和0.1 mmol/L，对TiO₂/AC光催化效率的强化作用大小顺序为：H₂O₂＞AgNO₃＞K₂S₂O₈＞KMnO₄＞KIO₄。     

纳米TiO2-xNx催化剂的制备及其活性研究

以钛酸丁酯为前驱物、无水乙醇作溶剂、二乙醇胺作为抑制剂,采用溶胶凝胶法制备TiO₂溶胶，在NN₃气流中直接进行热处理，制备一系列不同焙烧温度的淡黄色的掺氮纳米TiO₂粉体。经XRD、UV-Vis和FTIR分析表明，实验制得的TiO_2-xN_x在350、400、450、500和550℃热处理3 h后仍为锐钛型；450℃保温3 h掺氮样品具有最佳的紫外-可见光响应，其吸收边红移至720 nm左右。罗丹明B的可见光降解实验及产物分析表明，掺氮样品具有良好的可见光催化活性。     

Junge relationships in measurement data for cyclic siloxanes in air

In 1974, Junge postulated a relationship between variability of concentrations of gases in air at remote locations and their atmospheric residence time, and this Junge relationship has subsequently been observed empirically for a range of trace gases. Here, we analyze two previously-published datasets of concentrations of cyclic volatile methyl siloxanes (cVMS) in air and find Junge relationships in both. The first dataset is a time series of concentrations of decamethylcyclopentasiloxane (D₅) measured between January and June, 2009 at a rural site in southern Sweden that shows a Junge relationship in the temporal variability of the measurements. The second dataset consists of measurements of hexamethylcyclotrisiloxane (D₃), octamethylcyclotetrasiloxane (D₄) and D₅ made simultaneously at 12 sites in the Global Atmospheric Passive Sampling (GAPS) network that shows a Junge relationship in the spatial variability of the three cVMS congeners. We use the Junge relationship for the GAPS dataset to estimate atmospheric lifetimes of dodecamethylcyclohexasiloxane (D₆), 8:2–fluorotelomer alcohol and trichlorinated biphenyls that are within a factor of 3 of estimates based on degradation rate constants for reaction with hydroxyl radical determined in laboratory studies.     

O3、H2O2/O3及UV/O3在焦化废水深度处理中的应用

采用O₃、H₂O₂/O₃和UV/O₃等高级氧化技术(AOPs)对某焦化公司的生化出水进行深度处理，考察了O₃与废水的接触时间、溶液pH、反应温度等因素对废水COD去除率的影响，确定出O₃氧化反应的最佳工艺参数为：接触时间40 min，溶液pH 8.5，反应温度25℃，此条件下废水COD及UV₂₅₄的去除率最高可达47.14%和73.47%；H₂O₂/O₃及UV/O₃两种组合工艺对焦化废水COD及UV₂₅₄的去除率均有一定程度的提高，但H₂O₂/O₃系统的运行效果取决于H₂O₂的投加量。研究结论表明，单纯采用COD作为评价指标，并不能准确反映出O₃系列AOPs对焦化废水中有机污染物的降解作用。     

钛基IrO2-SnO2电极在烟气海水脱硫恢复系统中的应用

采用浸渍-热分解法制备了含IrOx-TiO2中间层的IrO2-SnO2电极,得到的电极具有较高的析氯电催化活性和较强的稳定性,并通过电化学氧化法对Na2SO3海水脱硫模拟液进行处理,考察了电流密度、温度、pH值和电解时间等电解工艺参数对Na2SO3去除率和化学需氧量COD的影响.结果表明,在电流密度为200 mA/cm...     

H4SiW12O40/TiO2/beads光催化降解亚甲基蓝的研究

以钛酸四丁酯为原料，空心微珠为载体，采用溶胶凝胶法制备TiO₂/beads光催化剂载体，然后浸渍法制备出H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads表面负载修饰型复合光催化剂，并运用SEM、XRD、FT-IR和DRS对催化剂进行表征和分析。研究了H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads对亚甲基蓝降解的光催化活性，考察了光强度、pH值、曝气量、底物浓度和催化剂用量等对催化效率的影响。实验结果表明，在中性条件下，H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads催化剂的投加量为0.25 g/L，浓度为7.5 mg/L的亚甲基蓝溶液在250 W的紫外灯和600 W的可见光灯下光照60 min降解率分别可达到94.5%和55%。     

微波辅助双氧水氧化降解水中磺胺二甲嘧啶

采用微波辐照技术辅助双氧水氧化降解水中磺胺二甲嘧啶（SM2）,研究了微波辅助双氧水氧化降解水中SM2的影响因素。结果表明,单纯使用微波辐照并不能显著降解SM2,而微波辐照可显著促进双氧水对SM2的氧化作用,提高SM2的降解率。在初始浓度为50 mg/L,微波功率为900 W,加入0.25 mL质量分数为30%的双氧水,pH值为4的条件下辐照6 min,SM2的降解率可达96.5%,COD去除率为72%。     

Mn的氧化价态对Mn/γ-Al2O3催化剂催化臭氧氧化气相低浓度甲苯的影响

采用共沉淀法，以Al₂O₃为载体制备Mn/γ-Al₂O₃和Mn-Ce/γ-Al₂O₃催化剂，并分别在N₂气氛和O₂气氛下焙烧。采用固定床连续流动反应器，研究所制备催化剂在室温条件下催化臭氧氧化甲苯的性能。通过XRD、XPS和FTIR等手段对催化剂的结构和组成进行表征。结果表明，Mn/γ-Al₂O₃催化剂具有良好的催化臭氧氧化甲苯和催化臭氧自身分解的性能，共沉淀法制备催化剂的最佳Mn负载量为20%。O₂气氛焙烧和Ce的加入，可以有效提高催化剂的活性和寿命。原因是O₂气氛焙烧和Ce的加入可以提高Mn的氧化价态。催化剂失活的主要原因是有机副产物在催化剂表面吸附堆积，失活催化剂在550℃、空气气氛下焙烧可恢复催化性能。     

Impact of biochar application to a Mediterranean wheat crop on soil microbial activity and greenhouse gas fluxes

Biochar has been recently proposed as a management strategy to improve crop productivity and global warming mitigation. However, the effect of such approach on soil greenhouse gas fluxes is highly uncertain and few data from field experiments are available. In a field trial, cultivated with wheat, biochar was added to the soil (3 or 6 kg m⁻²) in two growing seasons (2008/2009 and 2009/2010) so to monitor the effect of treatments on microbial parameters 3 months and 14 months after char addition. N₂O, CH₄ and CO₂ fluxes were measured in the field during the first year after char addition. Biochar incorporation into the soil increased soil pH (from 5.2 to 6.7) and the rates of net N mineralization, soil microbial respiration and denitrification activity in the first 3 months, but after 14 months treated and control plots did not differ significantly. No changes in total microbial biomass and net nitrification rate were observed. In char treated plots, soil N₂O fluxes were from 26% to 79% lower than N₂O fluxes in control plots, excluding four sampling dates after the last fertilization with urea, when N₂O emissions were higher in char treated plots. However, due to the high spatial variability, the observed differences were rarely significant. No significant differences of CH₄ fluxes and field soil respiration were observed among different treatments, with just few exceptions. Overall the char treatments showed a minimal impact on microbial parameters and GHG fluxes over the first 14 months after biochar incorporation.     

超声波协同H_2O_2处理养殖场污水

为了有效地改善养猪场污水的质量,以H2O2为药剂,对污水进行了水浴加热和超声波辅助的对比实验,考察了超声波发生器输出端电流强度、处理时间、H2O2用量对污水的COD、氨气及颜色的影响,并进行正交实验优化。结果表明,超声波协同H2O2处理养殖污水是一种切实可行的方法,超声波协同H2O2处理污水的最佳工艺条件:电流0.7 A、处理时间2 min、H2O2用量3%,在此条件下降低COD量可达95%以上,氨氮的含量可降至14~15 mg/L,氨臭味大大得到了改善,并将原污水由黑色变为浅黄色。     

各类VOCs在蜂窝陶瓷型La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3催化剂上的催化燃烧性能

以涂有CeO2-ZrO2固溶体的堇青石蜂窝状陶瓷为载体,用浸渍法制备堇青石蜂窝陶瓷型整体La0.8Sr0.2MnO3催化剂,测试了该催化剂催化燃烧各类VOCs的特性。研究表明,VOCs催化燃烧的难易程度为:含氯烃烷烃酸芳烃酮酯醇醛。La0.8Sr0.2MnO3催化剂对含氧有机化合物具有较好的催化活性,完全燃烧温度均在280℃之内。通过关联VOCs的理化性质,发现VOCs在La0.8Sr0.2MnO3催化剂上的反应活性与VOCs分子中最弱C—H键键能和VOCs分子极性密切联系。