缸内直喷汽油车颗粒物数量及可溶性有机组分排放特性

以一辆国V排放缸内直喷汽油车为研究对象,试验研究了NEDC、FTP-75和WLTC对该车颗粒物质量、23nm~2.5μm固态颗粒物数量、5.6~560nm超细颗粒数量及粒径分布、颗粒物有机组分的影响.结果表明：NEDC、FTP-75、WLTC颗粒粒径分布基本相同,均呈对数双峰分布,在9nm和60nm两个粒径处出现峰值;5.6~23nm颗粒物数量排放占5.6~560nm颗粒物数量的43.1%~57.7%;与NEDC比较,加减速比例高、瞬态性强的FTP-75、WLTC循环的颗粒物质量、23nm~2.5μm固态颗粒数量、5.6~560nm颗粒数量排放增大;缸内直喷汽油车的颗粒物可溶性有机物组分占颗粒物的20.5%~27.9%,可溶性有机物主要为C16和C18的脂肪酸、C20~C29烷径和5环以上的高分子量多环芳烃,测试循环对颗粒SOF排放及组分产生影响,瞬态性强的FTP-75、WLTC的PAHs比例增加.     

成都市国Ⅲ柴油车PM_(2.5)表面形貌与碳质组分研究

柴油车排放的细颗粒物是机动车PM2.5的主要来源,其组成复杂,对人体健康有较大危害。为研究成都地区国Ⅲ柴油车的PM2.5排放特征和碳质组分特征,采用便携式车载测试装置对成都地区重型柴油车(HD)、中型柴油车(MD)和轻型柴油车(LD)进行了尾气PM2.5采样,研究了PM2.5排放因子、表面形貌及碳质组分。结果表明:1)HD、MD和LD的PM2.5排放因子分别为0.12,0.04,0.03 g/km;2)颗粒物表面都深褐色或黑色,粒径主要分布在100~300 nm之间,以积聚模态为主;3)碳质组分是柴油车颗粒物的主要成分,其质量分数在68%~75%之间,HD、MD和LD的PM2.5中OC/EC分别为2.93、2.88和3.10,OC的主要成成分为OC1,EC的主要成分为EC1。     

民用燃煤排放分级颗粒物中碳组分排放因子

中国是全球碳质气溶胶最重要的贡献者之一,民用燃煤排放占有很大的比重.排放因子的不确定性直接影响碳气溶胶排放清单的准确性.本研究基于室内模拟燃烧实验和稀释通道采样系统,采用FA-3型9级撞击采样器采集了3种蜂窝煤(考虑明烧和闷烧)和包括烟煤与褐煤在内的4种块煤燃烧排放的九级粒径颗粒物,采用热光法分析了不同粒径颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量,计算得到排放因子.结果表明:(1)对于蜂窝煤的明烧与闷烧,PM2.1中OC排放因子分别为0.07g·kg~(-1)和0.10 g·kg~(-1),EC的排放因子为0.002 g·kg~(-1)和0.001 g·kg~(-1);闷烧排放的有机碳颗粒物高于明烧;元素碳排放因子低于明烧.块煤排放PM2.1中OC与EC排放因子分别是1.4 g·kg~(-1)和0.02 g·kg~(-1),高出蜂窝煤排放一个数量级.(2)粒径分析结果表明,民用煤燃烧排放的颗粒物及其载带的碳组分集中在细颗粒物上,碳组分的质量中值粒径均小于2.5μm,总碳(OC+EC)的排放因子粒径分布表明蜂窝煤燃烧排放的碳组分富集于≤0.43μm粒径段,块煤富集于0.43~0.65μm粒径段.     

铅冶炼厂无组织排放源不同颗粒物中铅含量特征

使用TH 880-F型烟尘测试仪和低压颗粒物冲击仪(low pressure impactor,LPI)对云南某铅锌冶炼厂无组织排放区(1区和2区)烟气颗粒物进行分级采样,并分析各粒径段颗粒物中的铅元素粒径分布特征及含量情况.从铅在不同粒径颗粒物中的分布特征来看,无组织1区排放的细颗粒物(fine particulate matter,PM2.5,粒径小于2.5μm的颗粒)中的铅分别占可吸入颗粒物(particulate matter,PM10,粒径小于10μm的颗粒)和总悬浮物颗粒(total suspended particle,TSP,粒径小于100μm的颗粒)中的66.6%和43.1%,无组织2区相应占比分别为54.1%和38.7%,这表明无组织排放的铅污染物粒径以小粒径颗粒为主.无组织排放颗粒物中铅含量与地面气象资料中风向、风速密切相关,其次是风能密度.铅冶炼区无组织排放颗粒物中铅含量与边界层风向、风速的相关度最高,其次是风能密度w;而渣场无组织排放颗粒物中铅含量与边界层温度垂直分布γ的相关度最高,其次是u、v分量,然后为风能密度w.     

钢铁工业排放颗粒物中碳组分的特征

为探究钢铁工业排放颗粒物中碳组分的特征,使用荷电低压颗粒物撞击器(ELPI)采样,采集到3组不同载荷和除污设施的烧结炉和1组炼铁高炉排放的颗粒物样品,利用热-光反射法,分析颗粒物中的有机碳(OC)和元素碳(EC)以及按温度划分的7种碳组分物质.结果表明,烧结工艺排放颗粒物中OC的质量分数高于炼铁工艺,OC在PM_(10)和PM_(2.5)质量分数分别是(5.3±2.3)%和(7.1±3.0)%,说明OC易在细粒径段颗粒富集,炼铁工艺排放颗粒物中OC在PM_(10)和PM_(2.5)质量分数分别是2.5%和2.0%;4组样品的7种碳组分相对比例相似,OC2和OC3在7种碳组分中质量分数最高,EC1、EC2、EC3的质量分数依次递减,OC1的质量分数可能与锅炉规模和脱硫设施有关;另外,烧结工艺排放各粒径段的颗粒物中OC和EC表现出较高的相关性,一次排放的PM_(2.5)中的OC/EC为4.7±0.7,远高于受体中估算二次碳组分的指标值.钢铁工业排放颗粒物中碳质组分的深入分析,可以为受体碳质气溶胶的来源解析提供基础数据,也有助于钢铁工业后续的除污管理.     

燃煤飞灰中细颗粒物(PM2.5)的物理化学特性

研究了小龙潭电厂燃煤飞灰中细颗粒物的粒径分布、显微结构、颗粒类型以及As,Se,Cd,Pb,Cr和Be等6种微量重金属在不同粒径中的分布规律。结果表明:燃煤排放的PM_2.5以球形颗粒为主,但随着颗粒物粒径的减小,非球形颗粒的数量有所增加;多数PM_2.5的表面并不光滑,不同粒径颗粒之间存在逐级吸附的现象;微量重金属As,Se,Cd,Pb和Cr大部分富集在粒径小于2 1μm的细颗粒上,高钙飞灰对As有强烈的吸附作用。      

模拟不同排放源排放颗粒及多环芳烃的粒径分布研究

采用再悬浮箱模拟得到不同粒径的烹调油烟、生物质和塑料燃烧烟尘、汽车尾气和发电机烟气等颗粒,并用GC/MS对不同粒径颗粒中18种多环芳烃(PAHs)进行了分析.结果表明,烹调油烟中颗粒物存在0.44~1.0μm和2.5~10μm两个峰值,稻草和木材燃烧排放烟尘只有0.44~1.0μm一个峰值,塑料燃烧排放烟尘的峰值不明显,汽车尾气尘因含有大量的水汽导致其粒径峰值出现在2.5~10μm,而发电机排放的烟尘约93%集中在≤2.5μm的粒径范围.烹调油烟和汽车尾气尘中低环数PAHs在2.5~10μm范围内的峰值明显;随环数增加,0.44~1.0μm范围内的峰值变得明显;不同排放源亚微米颗粒中单一PAH占全部颗粒态中该PAH的比例都呈现随分子量的增大而增大的趋势.烹调油烟和燃烧排放颗粒中PAHs的组成以菲占主导,但汽车尾气和发电机烟尘中含量最高的PAHs分别是萘和苯并[g,h,i]苝.来源特征比值的比较显示,烹调油烟与生物质燃烧颗粒中PAHs的源特征较为接近,但两者都不同于汽车尾气和发电机烟尘.     

重庆市典型工业源颗粒物排放特征

利用稀释通道系统采集重庆市主城区典型燃煤锅炉和水泥窑炉烟道气中的颗粒物样品,并利用静电低压撞击器将其按粒径分为12级,分析了工业源颗粒物粒径谱(0.02~10μm)特征。结果表明,水泥窑炉排放颗粒物数浓度表现出双峰型的对数分布特征,分别出现在积聚模态(0.12μm)以及接近粗粒子模态(1.23~1.96μm)粒径范围处,燃煤锅炉排放颗粒物数浓度变化特征以及浓度水平都有较大的差异,主要呈积聚模态单峰型变化趋势;火电厂1燃煤锅炉排放颗粒物的数浓度和质量浓度均为最高,其峰值分别为2.2×106cm-3和174.2 mgm3;水泥窑炉PM2.5中OC、Al、Ca所占比例较高,分别为17.96%、17.32%和9.90%,燃煤锅炉PM2.5中Al、SO42-和OC所占比例较高,分别为9.17%、8.92%和6.15%;相对于水溶性组分和碳组分,无机元素所占比例相对较高,其对水泥窑炉和燃煤锅炉PM2.5质量浓度的贡献分别达到了44.28%和18.07%。     

重型柴油公交车实际道路颗粒物排放的理化特征

为研究重型柴油公交车实际道路颗粒物排放的理化特征,采用车载排放测试方法,选取了2辆国Ⅲ和4辆国Ⅳ柴油公交车,对气态污染物和颗粒物排放因子、粒径分布及颗粒物中的组分(包括碳组分、离子、元素和有机组分)排放特征进行了实测分析.结果表明:测试车辆的颗粒数量主要集中在100 nm以下粒径段,颗粒质量排放总体呈倒U型分布,粒径峰值位于300 nm左右.OC和EC分别占尾气颗粒物总质量的36.10%±8.94%和27.97%±10.00%,离子和元素组分分别占7.75%±1.01%和22.71%±3.09%.柴油质量对柴油车尾气颗粒物成分具有较大影响,燃用国Ⅲ柴油的车辆尾气中富含S、Ca、Mg、Na等元素组分,其主要来自燃油中的硫分和杂质.在可检出的弱极性可溶有机物中,正构烷烃和脂肪酸的含量较为丰富,分别占颗粒物总质量的1.95%和5.13%,此外还有一定量的藿烷和PAHs(多环芳烃).其中,正构烷烃组分主要分布于C19～C29,正构烷酸主要集中在C12、C14、C16和C18等偶数碳组分.国Ⅲ和国Ⅳ柴油公交车的PAHs排放因子分别为198.2、62.5 μg/km,以3环和4环PAHs为主,菲、荧蒽、芘、惹烯、苯并荧蒽、、苯并[123-cd]芘和苯并苝是较为主要的PAHs组分.需要指出的是,由于采用定比例稀释方法,颗粒物中组分的测试结果可能与其实际排放存在一定偏差.      

机动车源大气颗粒物粒径分布及碳组分特征

颗粒物的粒径分布特性与碳质组分的表征已成为大气颗粒物源解析的重要方法。利用微孔均匀沉积式碰撞采样器与有机碳/元素碳分析仪,研究采集自不同区域的机动车源大气颗粒物粒径分布特性及其碳组分含量特征。结果表明,随着粒径级增大,发动机原排颗粒物质量浓度逐渐降低。实验室排空大气颗粒物在0.32~0.56μm粒径级浓度较高;地下停车场大气颗粒物在1.0~1.8μm粒径级浓度较高。柴油机原排颗粒物OC1、OC2和OC3所占比例较多,EC2为元素碳的主要部分。机动车源扩散区域大气颗粒物OC3和OC4含量所占比例较多,地下停车场大气颗粒物EC1占元素碳绝大部分。柴油机原排颗粒物的OC/EC比值较小,在0.92~2.50之间。实验室排空与地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值分别在1.40~2.53与2.36~4.82之间。此外,地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值均大于2,最高可达4.82,可以判定地下停车场有较多的二次颗粒物生成。上述特性可为机动车源大气颗粒物的辨识提供参考依据。     

机动车源大气颗粒物粒径分布及碳组分特征

颗粒物的粒径分布特性与碳质组分的表征已成为大气颗粒物源解析的重要方法.利用微孔均匀沉积式碰撞采样器与有机碳/元素碳分析仪,研究采集自不同区域的机动车源大气颗粒物粒径分布特性及其碳组分含量特征.结果表明,随着粒径级增大,发动机原排颗粒物质量浓度逐渐降低.实验室排空大气颗粒物在0.32~0.56μm粒径级浓度较高;地下停车场大气颗粒物在1.0~1.8μm粒径级浓度较高.柴油机原排颗粒物OC1、OC2和OC3所占比例较多,EC2为元素碳的主要部分.机动车源扩散区域大气颗粒物OC3和OC4含量所占比例较多,地下停车场大气颗粒物EC1占元素碳绝大部分.柴油机原排颗粒物的OC/EC比值较小,在0.92~2.50之间.实验室排空与地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值分别在1.40~2.53与2.36~4.82之间.此外,地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值均大于2.0,最高可达4.82,可以判定地下停车场有较多的二次颗粒物生成.上述特性可为机动车源大气颗粒物的辨识提供参考依据.     

元宵节期间北京PM_(2.5)单颗粒的物理化学特征

采集2014年元宵节期间北京PM2.5样品,使用场发射扫锚电镜-能谱仪观察北京PM2.5单颗粒的显微形貌和元素组成,并利用图像分析系统对PM2.5的粒径进行分析.结果表明:PM2.5的单颗粒类型以烟尘集合体、矿物颗粒和飞灰为主;烟花爆竹燃放产生的PM2.5是造成元宵节期间北京PM2.5浓度升高的主要原因;PM2.5中总颗粒物个数呈现先升高后降低的趋势;元宵节期间北京PM2.5中大部分颗粒物的粒径小于0.7μm;然而,重污染天气PM2.5中粒径大于0.7μm颗粒物的数量明显高于轻污染天气.     

北京夏季典型天气TSP组成和来源对比

于2005年7月选择分别受北方冷空气、海上高压和地方性山谷风影响的3个天气过程条件下,在北京市区和郊区采集了23个大气总悬浮颗粒物(TSP)样品,并采用扫描电镜-X射线能谱技术,根据单颗粒尺度、形貌、特征化学组成解析出各类源对颗粒数浓度的贡献.结果发现:有机/碳质颗粒(占总颗粒数的31.3%,下同)和矿物颗粒(占29.5%)为优势种类,二次源颗粒占10.6%,燃煤飞灰占7.2%,燃煤、机动车排放和建筑施工产生的3类颗粒占4.1%～6.5%.3种天气下颗粒组成特征鲜明,来源差别明显:①冷空气影响下空气质量最好,TSP样品中粒径小于1.0 μm和大于5.0 μm颗粒较多,一次源处于绝对主导地位(占90%);②海上高压控制天气下,粒径为1.0～2.5 μm的颗粒大幅度增加,有大量的次生粒子生成(占10%～20%);③地方性天气中颗粒质量浓度偏高,粒径小于1.0 μm和1.0～2.5 μm颗粒所占比例均较高,但有机/碳质颗粒比例减少, 其他次要种类颗粒增多.市区人为源颗粒的种类最多,对郊区影响明显.      

河北省涞水县大气颗粒物单颗粒分析表征及来源识别

为了解河北省涞水县颗粒物污染特征,采用单颗粒分析技术扫描电镜-X射线能谱法和气团后向轨迹分析技术对该县2015年3个典型污染时段〔即正常管控、严格管控（2015年阅兵期间）及发生严重颗粒物染污〕采集的7个大气颗粒物样品进行了分析表征和来源解析.共测量了1 506个粒径≥0.5 μm的单颗粒,其中粒径小于2.5 μm的颗粒占98%以上,测量结果揭示了细颗粒污染特征.结果表明:①碳质颗粒为主要颗粒物种类,其检出数目占比在90%以上.②非供暖期严格管控时段,当地居民日常生活产生的球形碳质颗粒检出数目占比最高.③非供暖期正常管控时段,机动车排放的碳质集合体颗粒检出数目占比最高,交通污染贡献最大.④供暖期球形碳质颗粒检出数目占比最高,含硫颗粒检出数目占比相对增加,燃煤的贡献最大.3个采样时段48 h气团后向轨迹分析结果表明,在空气质量良好、颗粒物污染水平较低的情况下,影响研究区域空气质量的主要是本地源;雾霾天气（处于严重颗粒物污染时段）时,西南方向外来源和本地源共同构成研究区域的颗粒物污染状态.      

桂林市细颗粒物典型排放源单颗粒质谱特征研究

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对桂林市四类PM2.5典型污染源排放颗粒物的粒径和化学成分进行分析,结果表明:除扬尘颗粒外,其他几类源排放颗粒物的粒径集中在0.2~1.25μm之间.几类污染源排放颗粒物的化学成分有明显区别,柴油车以EC颗粒为主,占总电离颗粒的74.7%,汽油车以富钙颗粒为主,占总电离颗粒的86.7%,燃煤排放以富铁、富铬颗粒为主,二者合计占了总电离颗粒的59.9%,生物质燃烧以含左旋葡聚糖颗粒为主,占总电离颗粒的44.4%,扬尘颗粒以富铝颗粒为主,占总电离颗粒的69.4%.这些特征为大气颗粒物的源解析提供了可能.     

霾与非霾期间汞在不同粒径颗粒物上的分布特征

在我国高速经济增长过程中,霾污染日趋突出,同时大气汞污染也十分严重,而颗粒汞对于汞在大气中的循环演化意义重大.为了探讨霾污染期间汞在不同粒径颗粒物中的分布特征,采用Nano-moudi 12级(6.2~9.9μm、3.1~6.2μm,1.8~3.1μm、1.0~1.8μm、0.56~1.0μm、0.32~0.56μm、0.18~0.32μm、0.10~0.18μm,0.056~0.10μm、0.032~0.056μm、0.018~0.032μm、0.010~0.018μm)大气颗粒物采样器,对上海霾与非霾期间不同粒径大气颗粒物中的汞进行分析.结果表明,颗粒态汞含量与颗粒物含量正相关;采样期间霾天颗粒态汞平均浓度0.31 ng·m-3是非霾天颗粒态汞平均浓度0.11 ng·m-3的2~3倍;霾和非霾天颗粒态汞浓度以及颗粒物质量浓度随粒径分布呈双峰型,霾期间峰值分别出现在0.56~1.0μm粒径段和3.1~6.2μm粒径段,而非霾期峰值分别出现在0.32~0.56μm和3.1~6.2μm粒径段;霾天较非霾天颗粒态汞和颗粒物的粒径分布均出现了向大粒径方向偏移;颗粒态汞主要分布在粒径≤1μm粒子上,能够长时间停留和长距离输送;非霾期间颗粒态汞在颗粒物中的平均含量为0.029 ng·μg-1,而霾期间为0.015 ng·μg-1;霾污染过程中其他污染物迅速成长,而汞成长较慢;霾天积聚核模态粒子中颗粒态汞质量浓度为2.06 ng·m-3,而非霾天为0.55 ng·m-3,积聚态颗粒物的大幅增加,是灰霾形成的主要原因.本地源燃煤等的排放以及风沙扬尘的增加和外地源的输送是导致霾天污染严重的重要原因.     

交通来源颗粒物粒径分布特征及其排放因子研究

贵阳市大关隧道交通颗粒物排放以0.3 μm颗粒为主,占总颗粒物数浓度的84％,粒径在2.5 μm、5.0 μm和10.0 μm的颗粒物占总颗粒物质量浓度的权重较大,3个粒径颗粒物质量浓度占总颗粒物质量浓度的94％.贵阳机动车道路排放因子PM2.5为0.017 g/km,PM1.为0.334 g/km.     

机动车排放细微/超细颗粒物消光特性的Mie理论研究

机动车等燃烧源排放颗粒物离散系统的消光特性主要取决于颗粒群的物理化学组分和粒径分布特征. 利用内部混合模型,确定典型机动车排放颗粒物的密度和光学复折射系数(m),通过Mie理论模型研究不同粒径下单体颗粒物的光学特性,从而研究机动车排放的nm/μm级粒径下细微/超细颗粒物的无量纲光散射率(Q_scat)、无量纲光吸收率(Q_abs)以及无量纲消光率(Q_ext). 结果表明,不同国家的轻型柴油车(LDV)排放超细颗粒物的化学组分差异较大,而重型柴油车(HDV)则没有显著差别. 相关性分析表明,机动车排放颗粒物的EC组分所占比例与复折射系数的实部(n)和虚部(k)均有极强相关性,相关系数(R>/sup>2)分别为0.995 6和0.993 8.通过Mie理论计算 4种复折射系数下典型机动车排放颗粒物Q_scat,Q_abs和Q_ext随粒径的变化特征发现,粒径为400～600 nm范围的单体颗粒物消光作用最大. 当颗粒物粒径>1 μm时,Q_scat,Q_abs和Q_ext逐渐稳定为常数1.2,1.0和2.2, 此时消光率与复折射系数无关.      

轻型汽油车尾气PM2.5的排放特征

为研究轻型汽油车尾气PM_2.5的排放特征,利用整车测试台架和颗粒物稀释采样系统,对12辆轻型汽油车尾气的PM_2.5进行了采集,并进一步分析了PM_2.5排放因子及其碳质组分——OC(有机碳)和EC(元素碳)的排放特征;在此基础上,参考文献研究结果,计算了我国轻型汽油车分阶段PM_2.5排放因子,结合活动水平数据估算轻型汽油车PM_2.5排放量.结果表明:测试的国Ⅰ前~国Ⅳ轻型汽油车PM_2.5平均排放因子分别为(73.2±3.8)(50.5±45.4)(34.7±18.4)(22.6±10.3)和(1.0±0.2)mg/km,随排放阶段升级而显著降低.OC是轻型汽油车尾气PM_2.5中的主要碳质组分,在TC(总碳)中所占比例超过90%. 2012年我国轻型汽油车PM_2.5排放量为21 828.7 t,占机动车颗粒物排放总量的3.5%,其中仅占轻型汽油车保有量17%的国Ⅰ及以前车辆排放了约43%的PM_2.5. 研究显示,轻型汽油车尤其是国Ⅰ及国Ⅰ前车辆颗粒物排放不容忽视,在机动车颗粒物减排工作中应给予足够重视.      

高炉炼铁工艺细颗粒物PM2.5排放特性分析

采用静电低压撞击器(electrical low pressure impactor,ELPI)对高炉出铁场、矿槽除尘后细微颗粒物(PM2.5)的粒径及质量浓度分布进行在线分析.结果表明,出铁场除尘后PM2.5粒数浓度在105~106cm-3数量级范围内,主要为粒径小于0.1μm的颗粒物,而矿槽除尘后PM2.5粒数浓度在104~105cm-3数量级范围内,主要为粒径1.0μm以下的颗粒物,质量浓度呈单峰分布;PM2.5化学组成分析表明水溶性离子SO2-4、K+、Ca2+含量较高,分别为10.32%~28.55%、10.36%~12.15%、3.97%~15.4%;主量元素主要为Fe、Si、Al,含量分别为16.8%~31.62%、2.24%~8.76%、1.24%~5.89%;含碳组分OC和EC在PM2.5中的含量也较为丰富,分别为2.7%~4.6%和0.8%~1.3%.PM2.5单体颗粒形态主要为球状颗粒和不规则颗粒.高炉出铁场、矿槽除尘后PM2.5的排放因子分别为0.045~0.085 kg·t-1、0.042~0.071 kg·t-1.