吸附联合低温等离子体法去除甲苯废气

对介质阻挡放电条件下产生的低温等离子体联合吸附去除低浓度甲苯废气进行了实验研究。考察了反应器内分别填充分子筛、陶瓷环和混合填料时,甲苯的吸附效果;比较了各种填充条件下,低温等离子体对甲苯的去除效果和副产物臭氧的产生量;并对填充混合填料时不同外加电压、不同操作条件下,吸附联合低温等离子体去除甲苯的过程进行系统的研究。结果表明,外加电压相同,混合填料对甲苯的去除率最高,大于97%,依次是分子筛、陶瓷环、无填充;同时混合填料的臭氧浓度小于其他填料;当电压为18 kV时,混合填料可获得较高的甲苯去除率,同时产生的臭氧副产物最少。     

吸附增效低温等离子体法去除甲苯废气的研究

采用150Hz中频高压交流电源作为低温等离子体发生源,选用典型的微孔γ-Al2O3球形颗粒吸附剂(以下简称γ-Al2O3)作为等离子体反应器填充材料,协同低温等离子体法催化降解甲苯废气。考察了在不同条件下,γ-Al2O3的甲苯吸脱附效果和吸附增效低温等离子体法的甲苯去除效果。结果表明,甲苯降解反应主要发生在γ-Al2O3的表面,甲苯的去除率在一定的浓度范围内与γ-Al2O3表面吸附的甲苯量成正比关系;填充γ-Al2O3有利于提高甲苯去除率及等离子体反应器能量利用率;γ-Al2O3对臭氧的降解表现出一定的促进作用。     

沸石分子筛和活性炭吸附/脱附甲苯性能对比

考察了甲苯在NaY型沸石分子筛(简写为NaY)、13X型沸石分子筛(简写为13X)、Hβ型沸石分子筛(简写为Hβ)、MCM-22型沸石分子筛(简写为MCM-22)和ZSM-5型沸石分子筛(简写为ZSM-5)上的吸附/脱附性能,同时与椰壳活性炭(AC)的吸附/脱附性能进行对比.结果表明,各吸附剂对甲苯的平衡吸附量大小依次为:AC>NaY>Hβ>13X>MCM-22>ZSM-5,甲苯从吸附剂表面脱附难易程度依次为:AC>NaY、13X>Hβ>MCM-22>ZSM-5>ZSM-5对甲苯的平衡吸附量和吸附强度都最小,这是由于甲苯无法进入ZSM-5的内部孔道造成的;在低甲苯质量浓度(<1 000 mg/m3)时.NaY平衡吸附量超过AC,因此NaY更适合应用在低浓度有机废气吸附治理中,Langmuir吸附方程比Freundlich吸附方程更符合沸石分子筛吸附甲苯的行为.     

气体循环条件下等离子体催化氧化吸附态的苯和甲苯

在气体循环条件下以MnO_x-AgO_x/γ-Al_2O_3为吸附剂兼催化剂研究了低温等离子体催化氧化吸附态的苯和甲苯,并对催化剂进行了BET和XRD表征。结果表明:气体循环条件下等离子体催化氧化技术同样适用于吸附态的双组分苯与甲苯的降解并且C0_x产率和C0_2选择性不比降解单组分苯或甲苯时的低。气体循环放电90 min后,与γ-Al_2O_3相比,引入Mn0_x-AgO_x/γ-A1_2O_3、COO_x-CeO_x/γ-Al_2O_3后,CO_x产率分别提高了9%、12%;C0_2选择性也得到了提高并都接近100%;臭氧浓度分别减少了51%、39%;N_20浓度相应也降低了26%和38%。最后结合实验结果讨论了引入催化剂后反应机理的变化。     

负载型催化剂联合低温等离子体去除甲苯

为了解负载型催化剂联合低温等离子体对甲苯去除效率的影响,考察了5A分子筛、γ-Al_2O_3和混合载体负载Mn、Mn/Cu和Mn/Cu/Ce金属氧化物对甲苯去除率及碳平衡和CO_2选择性的影响效果,并对催化剂进行了BET、SEM、XRD和FT-IR表征研究。结果表明,相同载体条件下,对甲苯的去除效率依次为MnO_x/CuO_xMnO_x/CuO_x/CeO_xMnO_x无负载,其中负载型催化剂MnO_x/CuO_x/γ-Al_2O_3稳定后对甲苯的去除效率高达80%。无负载条件下,3种载体对碳平衡和CO_2选择性大小依次为γ-Al_2O_3混合载体分子筛。催化剂表征可知,MnO_x/CuO_x活性组分在催化剂表面高度分散,保证了催化剂的高活性;FT-IR红外光谱发现,无负载的γ-Al_2O_3载体反应后其表面活性基团—OH明显减少,而负载型催化剂反应前后其表面的—OH基团变化不大。     

低温等离子体催化降解甲苯的影响因素分析

采用吸附存储/低温等离子体催化技术降解甲苯,分析了催化剂M/13X-Al(M为Ag、Fe、Cu)、放电电压、甲苯吸附量对低温等离子体氧化效果的影响。结果表明:Ag/13X-Al具有较大的穿透吸附量与较高的CO_x(CO_2、CO)产率。当放电电压由12kV升高至22kV,活性粒子大量增加,CO_x产率从32%提高至71%;而当甲苯吸附量增加,单个甲苯分子与活性粒子的碰撞几率降低,CO_x产率急剧下降。     

Mn-Ag/13X的焙烧温度对等离子体催化氧化吸附态甲苯的影响

采用等体积浸渍法制备一系列在不同温度下焙烧的Mn-Ag/13X分子筛催化剂,并用SEM、BET、XRD和XPS对催化剂进行表征。在低温等离子体反应器中,考察了不同焙烧温度制备的催化剂对甲苯的吸附和低温等离子体催化氧化甲苯的性能。研究结果表明,在对甲苯的吸附中,不同温度下焙烧的催化剂的吸附穿透时间依次为:600℃500℃400℃300℃700℃,600℃的Mn-Ag/13X催化剂比表面积最大,到达甲苯吸附穿透的时间最长;在低温等离子体催化氧化甲苯中,不同温度下焙烧的催化剂催化氧化所产生的CO_x浓度大小依次为:500℃600℃400℃300℃,CO_2选择性依次为:600℃500℃400℃300℃,焙烧温度为500℃的Mn-Ag/13X催化剂的晶格氧多,产生的CO_x多,对甲苯的催化氧化活性高。     

催化剂对低温等离子体降解吸附态甲苯的影响

采用线管式介质阻挡反应器对低温等离子体循环降解甲苯进行研究,考察了吸附存储量、循环背景气体及不同催化剂成分对吸附态甲苯降解效果及副产物的影响,并进行了催化剂XRD分析及降解产物FT-IR分析。结果表明,氧气为循环背景气体时甲苯降解效果比空气时好。FT-IR分析显示催化剂的加入可使甲苯充分降解,显著提高COx产率、CO2选择性,减少副产物O3、N2O排放量。相同条件下,单组分催化剂对应COx产率依次为:CeMnAgCo,CO2选择性依次为:AgMnCoCe。双组分催化剂Mn/Ag、Ce/Ag可同时保持较高的COx产率和CO2选择性,氧气背景时COx产率分别达到80%、82%,CO2选择性均达到99.7%以上。空气背景时,Co对N2O的抑制效果最好,3组分催化剂Mn/Ag/Co、Ce/Ag/Co在保持较高的COx产率和CO2选择性同时可有效抑制N2O。     

ZSM-5分子筛对含铬废水中Cr(Ⅲ)的吸附行为研究

环境水体中的重金属铬污染备受关注,实现废水中铬的去除是近年来的研究热点。采用静态法,研究了对ZSM-5分子筛吸附Cr(Ⅲ)产生影响的因素,讨论了吸附动力学及共存离子效应,同时结合吸附Cr(Ⅲ)前后的ZSM-5分子筛表面性质,对ZSM-5分子筛吸附Cr(Ⅲ)的机理进行了探讨。结果表明:Cr(Ⅲ)在ZSM-5分子筛上的吸附速率较快,吸附过程符合准二级动力学模型;提高阳离子强度和溶液酸度均能增强ZSM-5分子筛对Cr(Ⅲ)的吸附效果;常见离子Cl~-、NO~-_3、Na~+、K~+对Cr(Ⅲ)在ZSM-5分子筛上的吸附影响差异不大。     

蜂窝状ZSM-5沸石协同低温等离子体净化含硫恶臭气体

采用蜂窝状ZSM-5沸石协同低温等离子体净化5种典型含硫恶臭气体,通过沸石硅铝比、锰改性、放电电压参数的优化探究最佳工艺参数与处理效果。结果表明：降低硅铝比、锰改性利于提升蜂窝状ZSM-5沸石对含硫恶臭气体的整体吸附效率,增大硅铝比、适当增加锰负载量、提高放电电压则利于提升蜂窝状ZSM-5沸石协同低温等离子体对含硫恶臭气体的去除效率,其提升机制可能与沸石比表面积、外表面积和Mn³⁺负载催化有关。在硅铝比为70(摩尔比)、锰负载量为10%(质量分数)、7.5 kV的条件下,锰改性蜂窝状ZSM-5沸石协同低温等离子体对含硫恶臭气体的去除效率均大于95%,比输入能量仅为2.3 J/L。     

介质阻挡放电联合催化臭氧化降解甲苯

采用介质阻挡放电区后结合MnOx/Al2O3/发泡镍去除甲苯,考察甲苯进气方式、臭氧产生方法及湿度对甲苯与O3同时去除的影响。结果表明,O3是等离子体区后催化降解甲苯的主要物种,介质阻挡放电联合催化臭氧化可实现甲苯及O3的同时高效去除。输入电压为9.0 kV时,甲苯的去除效率达92.8%,在80 min内O3的去除效率维持在99%以上。水蒸气对催化剂催化分解臭氧的活性没有直接的影响,O3浓度较高时湿度对甲苯降解效率的影响很小。GC-MS分析结果表明,甲苯降解的主要气相副产物有烷烃、酸、酮和含苯环有机物,提出了甲苯的降解途径。     

相对湿度对ZSM-5分子筛低温等离子体再生特性的影响

低温等离子体再生法是一种低温、快速和高效的吸附材料再生新方法。运用管式单介质阻挡放电反应器产生的低温等离子体对吸附了苯的ZSM-5分子筛进行再生处理,分析了湿度对低温等离子体放电状态的影响,研究了湿度对材料吸附性能及低温等离子体再生效果的影响,考察了特定湿度条件下低温等离子体再生吸附材料的可重复性。实验结果表明,当相对湿度小于60%时,吸附材料的脱附效率和再生效率随湿度增加而升高;当相对湿度由60%升高至80%时,吸附材料的脱附效率和再生效率开始下降;但通过对比不同湿度条件再生后吸附材料的饱和吸附容量可以发现,湿度越低,再生后吸附材料的饱和吸附容量越大;在相对湿度30%的条件下,重复再生效率稳定,且重复再生后吸附材料仍有较好的吸附效果。     

介质阻挡放电联合锰基催化剂对乙酸乙酯的降解效果

采用等体积浸渍法制备锰基催化剂MnO_x/13X和MnO_x/γ-Al_2O_3,并在吸附-间歇放电模式下研究了其联合介质阻挡放电(DBD)等离子体对乙酸乙酯的氧化性能;对催化剂进行BET、SEM和XPS表征,以分析不同载体的Mn基催化剂氧化效果存在差异的原因。DBD氧化实验结果表明:与13X和γ-Al_2O_3相比,负载活性组分MnO_x后,CO_x产率分别提高了36.3%(MnO_x/13X)和29%(MnO_x/γ-Al_2O_3),CO_2选择性均提高至98%以上,副产物臭氧明显减少。表征结果显示,MnO_x/13X上的Mn~(4+)和晶格氧含量更高,更有利于乙酸乙酯的降解。结合吸附态乙酸乙酯的等离子体降解机理和不同填充材料的实验数据,建立了相应的动力学模型,为DBD降解挥发性有机物系统中催化剂的优化及其应用提供参考。     

气体循环条件下等离子体催化氧化吸附态苯

采用气体循环方式,对低温等离子体联合Mn Ox-Ag Ox、Co Ox-Ce Ox复合金属氧化物催化剂催化氧化吸附态的苯进行研究,主要考察了苯吸附存储量、氧化背景气体、催化剂对苯氧化性能的影响,并分析了催化剂对O3及N2O副产物产生的影响规律。研究结果表明,采用气体循环方式,有助于实现苯充分氧化为CO2。相同条件下,COx产率、CO2选择性及对O3的分解能力大小依次为:Mn Ox-Ag Ox/γ-Al2O3Co Ox-Ce Ox/γ-Al2O3γ-Al2O3。氧气背景下,气体循环75 min后,Mn Ox-Ag Ox/γ-Al2O3及Co Ox-Ce Ox/γ-Al2O3催化剂存在时,CO2选择性大于95%;气体循环90 min后,与γ-Al2O3所对应的COx产率相比,Mn Ox-Ag Ox/γ-Al2O3、Co Ox-Ce Ox/γ-Al2O3分别提高了38%、17%。FT-IR分析结果表明,等离子体催化氧化苯的主要产物为CO2、CO和H2O,副产物为少量的O3及N2O。     

甲苯吸附-DBD等离子体再生循环体系

采用Mn-Ag/HY和γ-Al_2O_3小球的混合物(质量比为1∶2)为催化剂,吸附气态甲苯,利用介质阻挡放电(DBD)等离子体对催化剂进行再生,并用SEM、BET和FT-IR仪器对再生后的催化剂进行表征,考察等离子体再生循环次数对催化剂结构及吸附性能的影响。结果表明:DBD等离子体可以有效地恢复催化剂的吸附能力,经过10次连续吸附-再生,催化剂仍保持较高的吸附水平,再生率可达71.47%;随再生次数增加,再生率下降,其中第1次的再生率最大,为100%;此外,将DBD再生10次的催化剂进行程序升温氧化(TPO),其吸附性能可得到恢复,再生20次后催化剂的再生率达62%以上。再生前后催化剂表征结果表明,Mn-Ag/HY与γ-Al_2O_3孔隙结构、表面化学官能团的变化以及其他残留有机物是导致再生率随着再生次数的增加而下降的原因。     

低温等离子体联合光催化技术降解甲苯的实验研究

采用低温等离子体联合光催化技术降解甲苯,从电压、电源频率、甲苯气体流量、初始浓度和Mn2+掺杂量等方面考察其对甲苯降解率的影响,并对比γ-Al2O3、TiO2/γ-Al2O3和Mn1.0/TiO2/γ-Al2O3(Mn2+摩尔分数为1.0%)3种填料的甲苯降解能量利用效果.结果表明,在相同电压和频率条件下,3种填料的甲...     

ZSM-5分子筛的低温等离子体再生特性

低温等离子体再生法是一种新型的吸附材料再生方法,具有快速、高效等优势。运用管式单介质阻挡放电反应器产生的低温等离子体对吸附了苯的ZSM-5分子筛进行再生处理,考察了输入功率、放电时间、密闭放电时间对吸附材料再生效果的影响,同时记录并分析了放电过程中放电状态的变化。实验结果表明:随着输入功率提高,再生效果不断提高,当输入功率达到50 W、放电时间30 min时,吸附材料基本可以达到完全再生;考察了放电时间对再生效果的影响,研究发现将放电时间压缩到15 min,再生效率仍可达70.7%;一定程度的密闭放电操作有利于脱附效率的提高。     

饮用水源中有机磷农药的应急预处理技术研究

有机磷农药的大量生产和使用对饮用水安全造成了潜在的巨大威胁。为了在饮用水源突发有机磷农药污染时保证饮用水安全，在水源水中进行了高锰酸钾氧化、粉末活性炭（PAC）吸附、臭氧氧化、O3／PAC和O3／H2O2 5种预处理技术对4种有机磷农药（乐果、敌敌畏、马拉硫磷和甲基对硫磷）的去除效果对比研究。实验结果表明，当水中乐果、敌敌畏浓度为266肛g／L、3．6μg／L时，0．5mg／L的高锰酸钾不能将其去除达标（国家生活饮用水卫生标准，GB5749—2006）；PAC对乐果和敌敌畏的吸附效果良好，20mg／L的PAC能将低浓度的乐果（241μg／L）和中低浓度的敌敌畏（3．0～9．3μg／L）去除达标；臭氧对4种农药均有较好的去除效果，当CT（浓度×时间）值为17mg·min／L时，除高浓度的乐果（729μg／L）和甲基对硫磷（276μg／L）外，其余农药均可以去除达标；采用O3／PAC和O3／H2O2高级氧化预处理，高浓度的乐果（629～710μg／L）和甲基对硫磷（364～428μg／L）均可迅速去除达标。     

纳米零价铁脱硫剂的制备及其脱硫性能评价

以溶胶-凝胶法制备的炭气凝胶为载体,硝酸铁为主要原料,并通过浸渍法煅烧得到纳米铁高温脱硫剂50%Fe/C500。同时,以沸石分子筛(ZSM-5)为载体,采用溶胶-凝胶法制备50%Fe_2O_3/ZSM-5高温脱硫剂作为对比。以炭气凝胶为载体的脱硫剂较ZSM-5为载体的脱硫剂得到的活性组分不同,其中炭气凝胶为载体得到的活性组分纳米铁,ZSM-5为载体活性组分为Fe_2O_3。利用N_2吸附/脱附、场发射扫描电镜、X射线衍射、分析手段对脱硫剂脱硫前后的表面结构、物相和化学结构进行表征,并在固定床反应器中研究了脱硫剂的硫化温度、气氛组分(H_2、CO)、载体对其脱硫性能的影响。研究结果表明,在500~650℃温度范围内,高温脱硫剂的最佳硫化反应温度为600℃;50%Fe/C500脱硫剂的穿透硫容比50%Fe_2O_3/ZSM-5脱硫剂大,还原性气体对纳米铁脱硫剂的影响较小。     

非平衡等离子体诱导催化剂吸附单质汞

采用非平衡等离子体诱导γ-Al_2O_3催化剂吸附单质汞,分析了等离子体与催化剂之间的相互作用。结果表明,在放电区域填充催化剂和在气流中加入单质汞均可降低放电的起始放电电压,这是因为放电区域填充催化剂使气体空间放电转变成表面的微放电。催化剂表面可以被等离子放电直接活化,使本身不能吸附单质汞的催化剂产生很强的吸附单质汞的能力。在放电能量密度约为19 J·L-1时,等离子体诱导催化剂吸附单质汞的效率可达94.1%。O2对等离子体诱导催化剂吸附Hg0有促进作用,随着O2浓度的提高,吸附效率随之提高。当气流中含有5%O2时,单质汞的吸附效率可达到98.5%,这是因为气流中存在O2时,经放电生成的等离子体中含有活性氧物种O3和O等,这些活性物质因具有氧化单质汞的能力而增强了单质汞的吸附。此外,催化剂表面O3的分解过程也是强化单质汞的吸附的原因。