基于机器学习的珠三角秋季臭氧浓度预测

基于2015～2022年珠三角地区的臭氧(O₃)日最大8 h浓度平均值[MDA8-O₃,ρ(O₃-8h)]的观测数据和气象再分析数据,运用支持向量回归(SVR)、随机森林(RF)、多层感知机(MLP)和轻量级梯度提升机(LG)这4种机器学习方法,建立MDA8-O₃预测模型.结果表明,对于全年MDA8-O₃预测而言,SVR模型的效果最好,决定系数(R²)达0.86,均方根误差(RMSE)和平均绝对误差(MAE)分别为16.3μg·m^-3和12.3μg·m^-3;对于秋季MDA8-O₃预测而言,SVR模型的效果依然略优于LG和MLP,其R²、 RMSE和MAE分别为0.88、 19.8μg·m^-3和16.1μg·m^-3,RF模型在秋季的预测效果最差.采用全年数据构建的模型对秋季MDA8-O₃的预测效果比仅采用秋...     

台风“浪卡”过程对海南岛臭氧污染的影响分析

为了探讨2016号台风“浪卡”对海南岛臭氧(O₃)浓度的影响,选取了2020年10月10～14日海南岛逐时空气质量监测数据、气象要素数据、ERA5再分析资料和“葵花8号”红外亮温TBB产品,采用相关分析和后向轨迹模拟方法进行深入讨论.结果表明,10月11～13日台风过程期间均有市县O₃最大8 h滑动浓度平均值[ρ(O₃-8h)]超标,海南岛平均ρ(O₃-8h)峰值出现在10月12日,为130.15μg·m^-3,共有4个市县O₃-8h浓度超标,其中临高县达到了全岛最高值,为198.44μg·m^-3.台风过程期间海南岛小时O₃浓度与降水量、相对湿度和风速呈负相关关系,与气压和气温呈正相关关系,其中与降水量、气压和相对湿度的相关系数通过了99.9%的信度检验.我国东南部沿海省份是海南岛此次O₃污染的主要贡献源区.受西太平洋副热带高压(副高)内部的下沉气流和台风“浪卡”外围下沉气流共同影响,源区大气...     

基于卫星和地面观测的中国典型城市群对流层内臭氧时空变化特征

为了探明近年来中国典型城市群(京津冀城市群、长三角城市群和珠三角城市群)臭氧(O₃)污染的发生规律,利用2005—2020年OMI-MLS (臭氧监测仪-微波临边探测器)对流层O₃柱总量探测数据以及2015—2020年地面O₃浓度监测数据分析我国三大城市群O₃的时空分布特征及其演变趋势,结果表明:①对流层O₃柱总量月峰值和年均值均呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,京津冀和长三角城市群对流层O₃柱总量均在夏季〔分别为50.0和44.4 DU (dobson unit)〕最高,而珠三角城市群在春季(42.2 DU)最高. ②三大城市群对流层O₃柱总量在空间分布上具有不同的特征,京津冀城市群对流层O₃柱总量呈东南高于西北的特征,长三角城市群对流层O₃柱总量随纬度升高而增大,珠三角城市群对流层O₃柱总量南北局地差异较小;海拔对对流层O₃柱总量的空间分布有一定影响,海拔越高,对流层O₃柱总量越低. ③京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O₃柱总量均呈逐年显著升高的趋势,年均增长量分别为0.25、0.28和0.27 DU,其中,京津冀城市群在对流层O₃柱总量较低的秋冬季年均增长(0.29 DU)最快,而长三角和珠三角城市群分别在对流层O₃柱总量最高的夏季和春季增长最快,均为0.39 DU. ④卫星探测的对流层O₃柱总量与地面监测的O₃日最大8 h滑动平均浓度(简称“O₃-8 h浓度”)在京津冀和长三角城市群相关性明显,而在珠三角城市群相关性较差. ⑤O₃-8 h浓度呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,其中,京津冀城市群O₃-8 h浓度在2018年(110.9 μg/m3)最高,空间上由2016年之前的北高南低转变为南高北低,多数城市O₃污染较重且达标率较低;长三角城市群2017年O₃-8 h浓度(106.7 μg/m3)最高,2016年起O₃-8 h高浓度中心由东北逐渐向西部内陆迁移,沿海城市达标率增加;珠三角城市群O₃污染程度最轻,达标城市较多,但O₃-8 h浓度呈逐年上升趋势,并在2019年达最高值(100.4 μg/m3),且中心城市上升速率远大于外围城市. 研究显示,中国三大城市群对流层O₃柱总量和O₃-8 h浓度的时空分布特征存在显著差异,造成差异的因素也不同.      

2015~2020年海南省臭氧时空变化及其成因分析

基于2015～2020年海南省32个大气环境监测站监测数据,以及同期的常规气象观测资料,采用经验正交函数分解方法（EOF）、气候倾向率和趋势系数分析等方法,探讨了海南省O₃-8h（最大8 h平均）时空分布特征,及其与前体物和气象因子的关系.结果表明,海南省ρ（O₃-8h）呈北部和西部偏高,中部、东部和南部偏低的分布特征,最高值出现在东方市(91.5μg·m^-3). 2015～2020年共有12个市县ρ（O₃-8h）呈下降趋势,其中有6个市县达到了95%的信度检验.ρ（O₃-8h）季节变化特征明显,秋季最高,春季和冬季次之,夏季最低.秋季ρ（O₃-8h）表现为上升趋势,而其余三季为下降趋势. EOF分解的前两个特征向量场的累积方差为72.58%,能够较好地描述ρ（O₃-8h）的主要分布特征.第一模态体现了ρ（O₃-8h）变化的一致性,第二模态体现了地区性差异.ρ（O₃-8h）的变化与前体物和气...     

基于随机森林的南京市PM2.5和O3对减排的响应

自2013年《大气污染防治行动计划》实施后,南京市大气污染有所改善,但仍面临着细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)污染问题.为探究污染物浓度对其前体物减排的响应,获得有效的减排策略,常利用大气化学模式进行多组基于排放扰动的敏感性试验,而这需要消耗大量计算时间和计算资源.应用随机森林算法对2015年大气化学传输模式(GEOS-Chem)模拟结果进行机器学习,高效地预测了南京2019年PM_2.5浓度日均值和日最大8 h臭氧(MDA8 O₃)浓度对不同人为源排放控制情景的响应.随机森林结果表明2019年中国人为排放每减少10%,南京ρ(PM_2.5)季节平均值下降2～4μg·m^-3.当2019年中国人为源减排比例高于20%时,南京ρ(PM_2.5)年均值将低于国家二级限值(35μg·m^-3).若仅对中国地区O₃前体物氮氧化物(NO_x)和挥发性有机污染物(VOCs)同比例减排,反而...     

济南市和青岛市2014—2021年臭氧浓度变化特征及其气象影响因素

为研究济南市和青岛市臭氧(O₃)浓度长期变化特征及其气象影响因素,基于2014—2021年近地面O₃连续8年观测资料和同期气象资料,揭示O₃浓度长期变化特征,分析O₃浓度与气象因子关系,阐明O₃主要输送路径和潜在源区.结果表明：(1)整体上,济南市O₃污染程度高于青岛市,2个城市O₃污染均集中在4—10月.长期趋势上,2014—2021年济南市O₃日最大8 h平均浓度第90百分位数(简称“O₃-8 h 90^th浓度”)总体呈先升后降的趋势,峰值出现在2019年;青岛市2019年和2017年O₃-8 h 90^th浓度相对较高,其他年份O₃-8 h 90^th浓度差异不大.月变化上,济南市O₃-8 h 90^th浓度季节性变化较明显,呈单峰状;而青...     

2016～2020年成都市控制PM2.5和O3-8h污染的健康效益评价

细颗物(PM_2.5)和臭氧是我国主要的大气污染物,严重危害人群健康.为评估成都市大气污染防治行动实施期间PM_2.5和臭氧对人群健康的影响,首先,利用流行病学中的广义相加模型和非线性分布滞后模型估算了2014～2016年成都市PM_2.5和臭氧最大8 h滑动平均(O_3-8h)浓度变化对居民疾病死亡影响的暴露-反应关系系数(β),在此基础上,采用环境风险和环境价值评估法估算2016～2020年成都市PM_2.5和O_3-8h浓度暴露水平变化的健康收益.结果表明：(1)2016～2020年成都市的ρ(PM_2.5)年均值呈逐年下降趋势,从63μg·m^-3降至40.92μg·m^-3,年均下降率约为10.14%;与之相反,ρ(O_3-8h)年均值从155μg·m^-3升至169μg·m^-3,年均增长率约为2.23%.(2)成都市PM_2.5...     

中国臭氧时空分异及热点城市群气象关联特征

基于2018～2020年臭氧的日最大8h滑动平均值(O₃-8h),采用空间自相关分析、暴露风险评估和多元线性回归等方法,研究了全国337个城市O₃的时空分异及其人口加权的暴露风险特征,识别了热点城市群并解析了热点城市群O₃的气象关联特征.结果表明:O₃具有显著的空间聚集特征,其中浓度高于160μg/m³(国家二级浓度限值,GB3095-2012)、超标率高于20%和人口加权暴露风险等级为高的区域主要集中在京津冀城市群(BTH-UA)、中原城市群(CP-UA)和长江三角州城市群(YRD-UA).其次,2018～2020年月均O₃-8h变化呈“M型”分布,各年最高值分别出现在6月、9月和5月,月均ρ(PM_2.5),ρ(NO₂),ρ(SO₂)和ρ(CO-95)均呈现“W型”分布,并且在12月和1月达到最高值,与O₃均呈现明显的负相关关系;月均ρ(PM_2.5     

气候变化对中国夏季臭氧影响

气象条件对近地层臭氧(O₃)的生成有重要影响.为了探讨未来气候变化如何影响中国不同地区的O₃浓度,本研究将全球耦合模式比较计划CMIP5提供的CESM地球系统模式的气候预测数据作为WRF区域气象模式的初始边界条件,降尺度模拟了3种代表情景(RCP4.5、 RCP6.0和RCP8.5)下的未来2046～2055年夏季气候变化情况,并驱动CMAQ区域空气质量模式模拟气候变化对O₃的影响.结果表明,气候变化使中国夏季边界层高度、温度均值和高温天数增加,相对湿度有所降低,近地面风速无明显变化.在气象要素的共同影响下,O₃浓度在京津冀、四川和华南等地区呈现增加趋势,O₃每日最大8 h滑动平均(MDA8)极值在不同情景下增幅为：RCP8.5(0.7μg·m^-3)>RCP6.0(0.3μg·m^-3)>RCP4.5(0.2μg·m^-3).夏季MDA8超标日变化与高温天数变化有较为相似的分布,MDA8超标的发生与高温天...     

2015～2020年中国城市PM2.5-O3复合污染时空演变特征

基于2015～2020年中国333个城市PM_2.5和O₃浓度监测数据,利用空间聚类、趋势分析和地理重力模型等方法,定量分析我国主要城市的PM_2.5-O₃复合污染特征和时空演变格局.结果表明：(1) PM_2.5和O₃浓度存在协同变化规律,当ρ(PM_2.5＿mean)≤85μg·m^-3时,ρ(PM_2.5＿mean)和ρ(O₃＿perc90)存在同步增长的现象;当ρ(PM_2.5＿mean)处于国家Ⅱ级限值(35±10)μg·m^-3时,ρ(O₃＿perc90)平均值的峰值增速最快;当ρ(PM_2.5＿mean)>85μg·m^-3时,ρ(O₃＿perc90)平均值出现显著下降趋势.(2)我国城市PM_2.5和O₃     

夏季持续高温天气对北京市大气细粒子(PM2.5)的影响

在1999-06-23北京市出现长达13d的持续高温期间对细粒子(PM_2.5)质量浓度进行了观测.数据表明,持续高温期间细粒子质量浓度比非高温期间要高出2～3倍.但是通过对持续高温期间的气象数据进行分析,发现还是很利于污染物扩散.进一步分析同步监测的O₃浓度、颗粒物中SO₄^2-的粒径范围及其含量等数据,发现夏季持续高温期间活跃的光化学反应应该是北京市细粒子的主要来源.     

河北省边界层气象要素与PM2.5关系的统计特征

为了研究河北省边界层气象要素与PM_2.5的关系,综合利用常规气象探测资料、逐小时地面自动站气象观测资料、环境监测站逐小时AQI及ρ(PM_2.5)资料等进行了统计分析.结果表明:①冬季海平面气压低于1 030 hPa、24 h变压为-3.0~-2.0 hPa、地面相对湿度高于60%、露点温度高于-10 ℃时发生全省性重污染天气的可能性较大;而海平面气压高于1 040 hPa、24 h变压在4.0 hPa以上、地面相对湿度低于40%、露点温度低于-10 ℃时,有利于清洁天气的出现.清洁天气下边界层的盛行风向多与冷空气活动有关;污染天气下盛行风向有区域性差别,边界层小风(<3.0 m/s)的风速频率高于90%. ②过程雨量达到中雨及以上量级的降水对PM_2.5具有较明显的清除作用,中雨量级降水对PM_2.5清除速率约为2 h,但优良空气质量持续时间短,平均为15 h;大雨及以上量级的降水对PM_2.5清除率达67.8%,并且优良空气质量可以持续27 h. ③与降水相比,风对PM_2.5的清除作用更为显著.较强偏南风对空气质量有一定改善,但优良空气质量仅持续16 h;大于3.0 m/s的系统性偏北风对PM_2.5清除率高达85.1%,优良空气质量持续长达32 h,空气质量的改善最为彻底.研究显示,PM_2.5与边界层气象要素关系紧密,不同级别的风和降水对PM_2.5的清除程度存在显著差异.      

上海秋冬季PM2.5污染天气形势的客观分型研究

通过分析2013—2015年上海地面PM_(2.5)质量浓度观测资料,发现11、12、1月3个月对PM_(2.5)年总浓度的贡献达到36.4%,对总污染日数的贡献达到50.4%,对PM_(2.5)环境质量的影响最显著.采用T-mode斜交旋转分解方法(PCT),对2012—2015每年11月、12月和次年1月的海平面气压场和10 m风场进行大样本客观分型研究,揭示了4种秋冬季上海PM_(2.5)易污染的天气环流类型,分别为冷锋(Cw)、高压后部弱气压场(WGh)、高压前部弱气压场(WGl和WGf).对上海而言,冷锋、高后弱气压、高前弱气压分别表现为有利于上游污染输送、本地静稳累积、以及本地积累和上游输送相叠加的天气学特征.对比2个典型污染月(2013年1月和12月)和清洁月(2014年11月和2015年11月)的逐日分型结果发现,Cw环流控制下污染输送对秋冬季上海PM_(2.5)环境质量影响显著,高前弱气压的维持是导致上海3次连续重度污染的重要原因.     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

上海市臭氧污染的大气环流客观分型研究

利用T-mode主成分分析法(PCT)对上海2013—2017年3—10月925 hPa低层位势高度和全风速场进行大样本客观分型,总结了有利于和不利于促发上海地面臭氧污染的大气环流类型.发现有利于促发臭氧污染的环流形势都和副高有关,分别为副高控制(HC)和副高西北侧(HW),对应的臭氧超标率分别为68%和24.2%.前者的气象特点表现为辐射最强、温度最高有利于臭氧的光化学生成,臭氧浓度较弱副高形势平均偏高约50%;而后者以西向风为主,呈现明显的输送效应.相反不利于促发臭氧污染的环流类型都和低值系统相关,分别为低压北侧(LN)、低压东侧(LE)和低压西侧(LW),臭氧超标率均低于7%.其中LN影响下上海水平风速最大、扩散条件最好,不利于臭氧积聚;LE和LW影响下上海多云雨天气导致辐射降低,抑制了臭氧的光化学生成.     

长三角地区重点源减排对PM2.5浓度的影响

应用中尺度天气-化学预报模式(WRF-Chem),基于重点源(八大重点行业与交通)一般与强化两组减排情景,针对2013年开展长三角地区重点源减排对PM_(2.5)浓度影响的模拟研究.长三角地区SO2、NOx、PM_(2.5)和NMVOC排放在一般减排情景下分别减少36.3%、26.3%、32.0%、14.6%,强化减排情景下分别减少51.4%、39.6%、37.6%、28.4%.模拟结果表明,两组减排情景下长三角地区国控点PM_(2.5)年均浓度分别下降1.4~26.7μg·m~(-3)和2.1~32.3μg·m~(-3),降幅分别为2.7%~23.1%和3.9%~27.5%,二次无机盐中硝酸盐对年均PM_(2.5)浓度的降低贡献最大.PM_(2.5)及二次无机盐浓度变化的季节特征均体现为冬季降幅最小,夏季降幅最大,并且随着减排力度的增强,夏季降幅的进一步降低程度最显著,导致削减效果的季节差异增大.重点源强化减排即可使得上海、江苏夏季PM_(2.5)浓度降低约20%.对大气氧化性的进一步分析表明,减排对四季大气氧化性均有不同程度的增强,加大减排力度后,大气氧化性进一步增强,有利于二次PM_(2.5)的生成,从而阻碍了PM_(2.5)浓度的降低.其中,冬季的阻碍作用最强,导致PM_(2.5)污染改善效果最差.夏季大气氧化性受减排影响较小,从而使得PM_(2.5)污染改善在四季中最有效.此外,春、秋季的阻碍作用也不容忽视.     

2001~2019年气象条件对江苏省PM2.5分布的影响

利用区域在线空气质量模式WRF-Chem模拟研究了2001～2019年气象条件对江苏省PM_2.5浓度分布的影响.在排放源不变的情况下,气象条件引起的江苏省PM_2.5年均浓度的最强正、负异常分别出现在2008和2001年,它们的异常值相对于多年平均值分别占比10.5%和-14.3%,表明气象条件对PM_2.5浓度年际变化有明显影响.经验正交函数分解的结果表明,气象条件对江苏省PM_2.5浓度的空间分布的影响具有一致性.边界层高度、温度、相对湿度、风速和降水整体上都与江苏省PM_2.5浓度呈现显著负相关关系.以上气象因子所构建的线性回归方程能较好地描述PM_2.5浓度和气象条件之间的关系,其拟合值与模拟值相关性为0.73,通过了99%的信度水平检验.     

2014年北京市城区臭氧超标日浓度特征及与气象条件的关系

根据2014年1~12月北京市环境保护监测中心监测的O₃浓度数据,综合探讨了北京市O₃的时空分布及与其气象条件的关系.结果表明:2014年北京市全年O₃小时平均浓度约为56.18 μg·m^-3,O₃超标日小时平均浓度约为148.05 μg·m^-3且超标日主要集中在5~9月;超标日O₃日变化呈现单峰型分布,06:00或07:00为低谷,15:00、16:00左右达到峰值;超标日O₃浓度在09:00~23:00明显高于夏季同时间段浓度平均;空间分布上中心城区站点O₃浓度相对较低,而城区西部植物园站点浓度最高;统计的2014年北京市O₃超标日地面形势场3种类型高压类、低压类、均压类各占16%、36%、48%;超标日O₃浓度与气压、湿度、能见度呈负相关关系,与风速、温度呈正相关关系; 2014年5月29日~6月1日北京市发生的一次O₃重污染过程是由本地光化学污染及区域输送造成的,区域输送对北京市O₃浓度有着十分重要的影响.     

2015—2021年广州市臭氧和PM2.5复合污染特征及天气分型研究

利用广州市2015—2021年的地面观测资料和ERA5再分析数据集,统计了臭氧和PM_2.5的时间分布特征及两者同时出现高值(“双高”过程)的气象成因,并进一步用自组织神经网络(SOM)研究了高浓度臭氧和PM_2.5(浓度大于年第85分位数)对应的客观天气型.结果表明,2015—2021年,广州市臭氧浓度呈逐年上升趋势,而PM_2.5浓度则呈逐年下降趋势,臭氧逐渐取代PM_2.5成为首要污染物.“双高”日主要集中在春季和秋季,且秋季占比超过50%.当温度为20～30℃,湿度为30%～50%时,“双高”日出现的概率达到30%以上.基于天气分型方法,本研究发现在所有“双高”污染过程中,主要天气分型依次为：高压底后部型、变性高压脊型、副高+台风外围型、冷锋前部型;秋季发生“双高”污染时,天气分型依次为：副高+台风外围型和副高+弱冷高压脊型.     

硫酸盐非均相机制对颗粒物污染的影响:上海典型污染事件的WRF-Chem模拟

硫酸盐气溶胶是大气中细颗粒物(PM_2.5)的重要组成部分,对霾的形成起着重要作用.传统的模式中硫酸盐生成机制主要包括SO₂与·OH的气相反应和SO₂·H₂O水合物产生的亚硫酸与O₃/H₂O₂的液相反应.SO₂非均相生成硫酸盐的机制（在高NH₃情景下,以NO₂为氧化剂,非均相摄取SO₂）非常重要,尤其成为重污染期间颗粒物浓度暴发性增长的原因之一.将硫酸盐非均相机制的参数化方案纳入WRF-Chem模式,模拟了2017年1月的长三角区域污染物浓度,评估了硫酸盐非均相反应对颗粒物浓度模拟的提高及其对长三角重污染的贡献.结果表明,传统WRF-Chem模式模拟的上海地区硫酸盐月均浓度为6.5μg·m^-3,较观测值低估33%;尤其是在重颗粒物污染期间,低估高达127%.加入硫酸盐非均相机制后,WRF-Chem对硫酸盐的模拟效果得到显著提升,...