广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

基于多机器学习算法耦合的空气质量数值预报订正方法研究及应用

应用多种机器学习算法进行时空耦合从而建立一种新的多模式集合预报订正算法(简称“ET-BPNN算法”),对4种常规污染物(NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀)的空气质量模型预报结果进行订正. 订正方法分为两步,第一步中利用随机森林、极端随机树和梯度提升回归树3种机器学习算法,采用4个空气质量数值预报模式(CMAQ、CAMx、NAQPMS和WRFChem)的多尺度污染物浓度预报数据、中尺度天气模式(WRF)的气象因子预报数据(包括2 m温度、2 m相对湿度、10 m风速、10 m风向、气压和小时累计降水量)以及污染物浓度观测数据作为训练集,训练结果进入基于均方根误差的择优选择器,选取3种机器学习算法中优化效果最好的算法;在第二步中利用了BP神经网络算法,通过加权平均获得集合模式订正预报结果. 结果表明:①与模式集合平均算法相比,ET-BPNN算法使NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀浓度预报值与观测值之间的均方根误差分别减小了30.4%、18.9%、43.3%和38.1%. ②ET-BPNN算法的优化效果较随机森林、极端随机树和梯度提升回归树3个机器学习算法有明显提升,与极端随机树算法相比,ET-BPNN算法使NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀浓度预报值与观测值之间的均方根误差分别降低了42.7%、20.1%、19.7%和9.7%. ③在易发生污染的秋冬季,ET-BPNN算法对PM_2.5浓度的预报具有明显的优化效果,此外该算法明显缩小了不同站点预报和不同预报时效之间的偏差,具有较好的鲁棒性. ④对O₃和PM_2.5浓度预报而言,经ET-BPNN算法优化后的预报结果能够更好地把握污染过程,对污染物峰值浓度的预报也较模式集合平均算法更准确. 研究显示,ET-BPNN算法提高了空气质量模式对污染物浓度的预报效果.      

黄河三角洲地区大气复合污染特征、成因与VOCs来源解析

为了解黄河三角洲区域细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)大气复合污染特征和成因,本文利用2021年和2022年夏秋季黄河三角洲中心城市东营市、滨州市的挥发性有机物(VOCs)连续观测数据及常规污染物数据,识别对O₃和二次有机气溶胶(SOA)生成有显著贡献的VOCs物种并对VOCs进行来源解析,同时利用基于观测的化学盒子模型探讨O₃的生成敏感性.结果表明：(1)黄河三角洲地区PM_2.5和O₃浓度“双高”的大气复合污染主要出现在秋季,夏季东营市和滨州市首要污染物均为O₃,距离入海口越远的站点O₃超标天占比越高;秋季东营市和滨州市首要污染物均为PM_2.5,且超标情况相近.(2)烯烃和含氧挥发性有机物(OVOCs)对臭氧生成潜势(OFP)的贡献大,优势物种为乙醛;芳香烃对SOA生成潜势(SOAFP)的贡献大,优势物种为1,2,3-三甲苯.(3)东营市夏秋季O₃生成均处于VOCs...     

南京主要大气污染物季节变化及相关气象分析

为研究南京主要大气复合污染物PM_2.5、PM₁₀和O₃四季变化特征及其气象影响因子,利用2013年1月～2015年2月国控点环境监测数据对浓度特征进行统计分析,再利用WRF模式模拟的精细大气边界层气象场,分析气象要素与各污染物的相关性,并建立统计模型.结果表明：PM₁₀、PM_2.5冬高夏低,冬季日均值分别为160.6μg/m³和98.0μg/m³;日变化特征四季基本一致,但秋冬季最强,夏季最弱,且冬季上午峰值比其余三季延后1～2h.各季大气可吸入颗粒物中细粒子占主导,PM_2.5/PM₁₀年均值为0.59;首要污染物为PM_2.5、PM₁₀、O₃的年频率分别为51.5%、26.6%和13.5%,PM_2.5主导四季AQI的变化,尤其是在重污染的情况下,首要污染物为PM_2.5占96%.O₃浓度春末夏初高、秋末冬初低,日变化为单峰式;O₃与边界层高度呈显著正相关,四季相关系数分别为0.500、0.572、0.326、0.323.四季PM₁₀、PM_2.5、O₃_8h_max日值逐步回归方程拟合度为40%～65%.     

排放和气象对疫情前后武汉不同类型点位大气污染物的影响

采用随机森林算法剥离了排放和气象对6种大气污染物(SO₂、 NO₂、 CO、 PM₁₀、 PM_2.5和O₃)浓度的贡献,识别了疫情前后武汉市中心城区、郊区、工业区、三环线交通点和城市背景点这5种类型点位的大气污染物浓度变化.结果表明,与管控前相比,管控期间PM_2.5/CO、 PM₁₀/CO和NO₂/CO分别减小了10.8～21.7、 9.34～24.7和14.4～22.1倍,表明排放对PM_2.5、 PM₁₀和NO₂贡献减小;O₃/CO增加了50.1～61.5倍,表明二次生成增加明显.解除管控后排放对各类污染物的贡献均增加.管控期间,受一些不可间断工序的运行影响,工业区PM_2.5降幅最小(20.5%).与管控期间相比,解除管控后居民生活、交通出行和工业生产等基本恢复,使5种类型站点PM_2.5     

多机器学习模型下逐小时PM2.5预测及对比分析

为了能及时、准确的估算出PM_2.5浓度及污染等级,分别构建了K最邻近模型（KNN）、BP神经网络模型（BPNN）、支持向量机回归模型（SVR）、高斯过程回归模型（GPR）、XGBoost模型和随机森林模型（RF）6个PM_2.5浓度预测模型,选取江西省赣州市为实验区域,采用2017~2018年逐小时气象站数据、PM_2.5浓度数据和Merra-2再分析数据开展PM_2.5预测实验.结果表明,缺少污染物观测数据时,利用能见度和气象因子等数据也能较好的预测PM_2.5浓度.在PM_2.5浓度预测精度方面,XGBoost模型最高,随机森林模型次之,高斯过程回归模型最差.6个模型的预测精度总体呈现冬季最高,秋季和春季次之,夏季最低.XGBoost模型的PM_2.5污染等级预测准确率高于其他模型,综合准确率达87.6%,并且XGBoost模型具有训练时间短,占用内存小等优点.XGBoost模型的变量重要性结果表明,能见度变量的重要性最高,相对湿度和时间变量次之.本研究可为环境部门准确预测、预报PM_2.5浓度提供参考.     

2018年吉林市大气污染物浓度变化及其与气象因素的相关性分析

采用统计学方法、Pearson相关系数法和线性回归法研究分析了2018年吉林市大气污染物SO₂、NO₂、PM₁₀、PM_2.5、CO和O₃浓度的变化特征、污染物浓度之间的相关性以及污染物与气象因素的相关性。结果表明:1）吉林市大气环境中O₃、PM₁₀和PM_2.5日均值超标率分别为1.06%、3.27%和7.14%,颗粒物、O₃及其前体物质为治理重点;CO、SO₂、NO₂、PM₁₀和PM_2.5春、冬季污染较重,夏季污染最轻;大气环境中的污染物浓度随季节、时刻及人类活动发生周期性变化;2）PM₁₀和PM_2.5、PM_2.5和CO、NO₂和CO浓度之间高度相关（相关系数r均>0.8）,并建立了其预测线性模型;3）污染物（O₃除外）浓度与温度、风速和混合层高度呈负相关,与气压呈正相关;降水对SO₂、PM₁₀和PM_2.5浓度具有一定的削减作用,降水后其浓度减少的次数占总降水次数的68.75%、84.38%和78.13%;吉林市污染最严重的颗粒物受气象因素中混合层高度、风速和降水影响较大。该研究成果可为日后吉林市开展大气污染治理、区域大气环境容量测算、空气污染潜势预报等研究提供参考。     

空气质量数值预报优化方法研究

基于源清单“Nudging”修正方法和XGBoost算法对徐州市2016年12月13个监测站点的PM_2．5、PM₁₀、O₃、SO₂、NO₂、CO等6种污染物浓度预报值进行修正,并分析了修正前后模式预报改善效果.在源清单“Nudging”修正部分,本文结合IDW空间插值算法对SO₂、NO₂、CO等3种污染物浓度预报值进行修正,与修正前后模拟结果相比,采用同化源模拟的预报浓度值与观测值的相关系数提高了0.06~0.27不等,平均绝对误差和均方根误差减少的幅度较为明显,平均相对偏差（MFB）和平均相对误差（MFE）均在理想水平范围内,NO₂修正效果最好,其次是SO₂和CO.基于XGBoost算法的统计修正部分,本文结合WRF气象预报要素建立统计回归模型,对6种污染物进行统计修正,经滚动修正之后,预报偏低或偏高现象得到很大的改善,除了SO₂之外,相关系数均提高到0.6~0.7左右,各项误差统计指标改进幅度非常明显.总体而言,本文采用的两种修正方法对中小尺度空气质量数值预报改进效果非常明显,反映了此优化方案的可行性和科学性.     

XGBoost-LSTM变权组合模型支持下短期PM2.5浓度预测——以上海为例

为进一步提高PM_2.5浓度预测的精度,基于XGBoost和LSTM进行改进得到变权组合模型XGBoost-LSTM（Variable）.过对预测因子进行相关性分析,得到其它大气污染物和气象因素对PM_2.5浓度的影响,确定最优PM_2.5浓度预测因子,再将预处理后数据集输入LSTM模型和XGBoost模型分别进行预测,采用基于残差改进的自适应变权组合方法得到最终预测结果.结果表明,污染物变量的相对重要性高于气象因子变量,其中当前PM_2.5和CO浓度的相对重要性较高,而平均风速和相对湿度重要性较低.XGBoost-LSTM（Variable）模型的RMSE、MAE和MAPE值为1.75、1.12和6.06,优于LSTM、XGBoost、SVR、XGBoost-LSTM（Equal）和XGBoost-LSTM（Residual）模型.分季节预测结果表明,XGBoost-LSTM（Variable）模型在春季预测精度最好,而夏季预测精度较差.模型预测精度高的原因在于其不仅考虑了数据的时间序列特征,又兼顾了数据的非线性特征.     

邯郸市PM2.5和O3污染特征及潜在源分析

通过对2013—2020年邯郸市的大气污染物浓度及气象参数进行统计分析,探究了大气污染物的浓度变化特征,运用轨迹聚类分析和潜在源贡献因子法(PSCF)研究了邯郸市复合污染日PM_2.5和O₃的传输路径及潜在源区.结果表明：邯郸市PM_2.5-O₃复合污染出现在3—10月,与单O₃污染相比,PM_2.5-O₃复合污染时的O₃峰值浓度和平均浓度较高,当温度为19.1～25.7℃,湿度为32%～63%,风速较低时,最有利于PM_2.5-O₃复合污染发生;单O₃污染和复合污染期间的O₃主要来自邯郸周围的短距离传输,单PM_2.5污染主要来自西北气流的长距离运输和邯郸周围的短距离传输,而复合污染日期间的PM_2.5主要来自西北气流的长距离运输;相较于单O₃污染,2013、2014、2...     

基于机器学习方法的西安市数值模拟优化研究

为提高西安市ρ(PM_2.5)及ρ(O₃)预报准确率,更好地服务西安市预报预警工作,以CAMx模式预报结果为基础,结合中尺度WRF气象预报数据、ρ(PM_2.5)及ρ(O₃)观测数据,基于多元线性回归、岭回归、lasso回归、决策树、随机森林以及支持向量机6种机器学习优化模型,对西安市2019年PM_2.5及O₃模拟结果进行优化.结果表明:①CAMx模式对污染物的预报存在偏差,优化模型明显修正了CAMx模式的系统性偏差,提高了预报精度.②ρ(PM_2.5)及ρ(O₃)的均方根误差(RMSE)由174.00、37.11 μg/m3分别降至34.36~39.37、24.77~28.82 μg/m3,相关性系数(R)由0.63、0.78分别提至0.70~0.78、0.83~0.88.③不同模型对模拟值的订正优势不同,随机森林对PM_2.5优化效果显著,优化提高率为80%;支持向量机对O₃的优化效果最理想,优化提高率为36%;线性回归方法对O₃的优化效果较好,但对PM_2.5的优化效果相对较差.研究显示,机器学习模型显著优化了CAMx模拟结果,反映了利用机器学习修正空气质量数值模式预报结果的研究意义和可行性.      

北京市PM2.5中类腐殖质的生物氧化应激效应初探

为研究细颗粒物(PM_2.5)中类腐殖质(humic-like substances, HULIS)的生物氧化应激效应,对北京市区和郊区不同季节大气PM_2.5及其中碳质组分和金属元素浓度进行测定,并以大鼠肺泡巨噬细胞(NR8383)作为细胞模型,分析PM_2.5及其重要组分诱导产生内源性ROS的能力,研究了PM_2.5中HULIS对诱导产生内源性ROS的贡献. 结果表明:①冬季PM_2.5中碳质组分浓度及内源性ROS浓度(单位为μg zymosan/m3,以酵母聚糖(zymosan)表征的单位体积空气中内源性ROS的浓度)明显高于夏季,但夏季PM_2.5具有更高的生物氧化潜力(单位为μg zymosan/mg PM,以酵母聚糖(zymosan)表征的单位质量颗粒物的生物氧化潜力). ②PM_2.5中碳质组分和一些金属元素浓度均与PM_2.5生成的内源性ROS浓度之间具有较高的相关性. ③HULIS单独诱导生成的内源性ROS浓度也呈冬季〔市区和郊区分别为(55.46±22.69) (43.27±23.89) μg zymosan/m3〕高于夏季〔市区和郊区分别为(18.73±11.94) (7.88±3.63) μg zymosan/m3〕的特征. 在北京市区和郊区两个采样点,由HULIS单独诱导生成的内源性ROS浓度与PM_2.5诱导生成的总内源性ROS浓度之间具有较好的相关性. 研究显示,HULIS是PM_2.5中诱导ROS生成的关键组分,在北京市区和郊区两个采样点HULIS对PM_2.5诱导的内源性ROS的贡献率分别为42%和37%.      

基于CMAQ/ISAM空气质量模型的北京市夏季臭氧来源解析研究

为了解北京市夏季臭氧(O₃)污染的特征与来源,采用区域空气质量模型(CMAQ)的综合源解析功能(ISAM)对北京市2019年6月不同区域的近地面O₃浓度及其来源贡献进行了数值模拟计算,量化了北京市、天津市、河北省、京津冀以外省份以及全球背景共14类NO_x和VOCs排放源对北京市不同区域O₃污染的贡献. 结果表明:①北京市不同地区O₃及其前体物来源存在显著差异,城区及近郊区NO_x和VOCs均主要来自于北京市本地排放,本地源排放对城区及近郊区的NO_x贡献(39.7%~46.4%)显著大于对远郊区的贡献(19.9%~38.8%),本地源排放对城区及近郊区的VOCs贡献(51.1%~75.8%)大于对远郊区的贡献(19.5%~39.6%). ②远郊区NO_x和VOCs浓度更易受非本地排放的输送影响. ③O₃主要来源于包括模拟区域外以及全球背景的边界传输贡献,边界传输对北京市不同受体区域的贡献均大于52.6%. ④北京市本地源排放对城区及近郊区O₃的贡献(6.8%~18.3%)大于对远郊区的贡献(2.4%~7.6%),京津冀以外源区的排放对北京市远郊区的贡献(5.2%~6.4%)大于对城区及近郊区的贡献(2.7%~4.4%),说明本地排放对远郊区影响相对较小,远郊区O₃浓度易受北部燕山山脉和太行山的阻隔影响. 因地理位置及地形原因,河北省不同源区对北京市不同区域O₃浓度的贡献存在一定差异. 研究显示,控制北京市夏季O₃污染应综合考虑城区与郊区O₃来源的差异性,做好周边区域的联防联控.      

基于树模型的北京市PM2.5预测效果对比分析

在城市空气质量预测中,ρ（PM_2.5）会受到气象条件和时间周期的影响。选取北京市全市为实验区域,对多种污染物浓度特征、时间特征及天气特征等进行分析,采用2019年33个空气质量监测站逐小时数据开展PM_2.5预测实验,建立了基于特征的LightGBM （light gradient boosting machine） PM_2.5质量浓度预测模型,分别与随机森林模型（RF）、梯度提升树模型（GBDT）、 XGBoost模型3个PM_2.5浓度预测模型进行对比。结果表明:在PM_2.5浓度预测精度方面,LightGBM模型最高,XGBoost模型次之,RF模型最差。LightGBM模型的PM_2.5污染浓度预测准确率高于其他模型,R2为0.9614,且具有训练快、内存少等优点。LightGBM模型的5个评估指标均优于其他模型,说明其在PM_2.5逐时预测上具有很好的稳定性和应用前景。     

山东省环境空气中PM2.5与O3的复合污染特征与时空变化趋势

山东省PM_2.5-O₃复合污染特征突出,空间差异性明显,本文基于2016—2020年国控和省控环境空气自动监测站监测数据以及同期各气象代表站气象监测数据,分析PM_2.5和O₃时空分布的变化特征,初步探究其与气象因子及前体物的关系. 结果表明:①2016—2020年山东省空气质量逐步改善,优良天数比例上升了7.1%,重污染天数比例下降了3.5%. 除O₃年评价值上升9.6%以外,SO₂、PM₁₀、PM_2.5、CO和NO₂的浓度均下降,降幅依次为61.3%、29.8%、28.6%、26.3%和11.4%. 各市PM_2.5年评价值均下降(范围为18.4%~34.9%);除德州市外,其他15市O₃年评价值均上升,滨州市的升幅(30.8%)最大. 1月PM_2.5平均浓度最高,呈现先下降后上升的年变化趋势,6月O₃平均浓度最高,且逐年上升. ②山东省PM_2.5和O₃均呈现内陆地区高于沿海地区的分布特征,PM_2.5浓度在西部内陆地区较高,O₃浓度在中北部内陆地区较高,PM_2.5-O₃复合污染特征在中西部地区较明显. 统计期间共计出现PM_2.5-O₃复合污染日224 d,分布在2—11月,出现天数逐年减少. ③为探究PM_2.5-O₃复合污染的影响因素及气象特征,进行相关性分析及气象因子阈值筛查,结果表明,PM_2.5日均浓度和O₃_8 h (臭氧日最大8小时滑动平均值)与其主要前体物和气象因子均呈现相反的相关关系,且对不同因子的响应有一定区域性差异. 当气温为14.9~24.1 ℃、相对湿度为55.5%~75.1%、风速为0.6~2.9 m/s、气压为992.8~1 018.8 hPa时PM_2.5-O₃复合污染易于发生,该条件下大部分城市的气温、相对湿度和气压平均值介于PM_2.5和O₃污染单独发生时的对应因子平均值,但平均风速小于PM_2.5和O₃污染单独发生的平均风速. 研究显示,“十三五”期间山东省PM_2.5浓度波动下降,O₃浓度波动上升,二者的协同关系日趋明显,气象因素对PM_2.5和O₃的生成和累积有一定影响.      

天津大气扩散条件对污染物垂直分布的影响研究

利用2017~2019年夏、冬季天津市大气污染物监测和气象观测数据,基于天津气象铁塔垂直观测,针对大气垂直扩散条件对PM_2.5和O₃的影响进行研究.结果显示:近地面PM_2.5浓度随高度的升高而下降,O₃浓度则随高度的升高而上升,受大气垂直扩散条件的季节和日变化影响,冬季,地面与120m PM_2.5质量浓度相关明显,与200m PM_2.5质量浓度无明显相关.夏季,120m和200m PM_2.5质量浓度相关系数为0.72,午后通常出现120m和200m PM_2.5质量浓度高于地面的情况.夏季,不同高度O₃浓度差异小于冬季,地面与120m高度O₃浓度接近.以大气稳定度、逆温强度和气温递减率作为大气垂直扩散指标,对地面PM_2.5和O₃垂直分布具有指示作用.冬季,TKE与PM_2.5质量浓度相关系数为到-0.65,夏季,TKE与ΔPM_2.5相关系数为-0.39.夏、冬季TKE与地面O₃浓度的相关系数分别为0.46和0.53,与ΔO₃的相关系数分别为0.73和0.70.弱下沉运动对地面O₃浓度影响较强,40m高度垂直运动速度与地面O₃浓度的相关系数在冬、夏季分别为-0.54和-0.61.对冬季典型PM_2.5重污染过程的分析发现,雾霾的生消维持和PM_2.5浓度的变化与大气稳定度、气温垂直递减率和TKE的变化有直接关系.对夏季典型O3污染过程的分析发现,近地面的O₃污染的形成与有利光化学反应的气象条件密切相关,同时,垂直向下输送和有利垂直扩散条件对O₃污染的形成和爆发影响明显.     

PM2.5与臭氧污染形成机制及协同防控思路

近年来,我国总体上呈现出PM_2.5浓度显著降低,臭氧(O₃)浓度波动上升的趋势,对我国大气复合污染协同治理提出了严峻的挑战. 厘清PM_2.5与O₃污染形成机制,对于制定PM_2.5与O₃协同治理策略具有重要意义. 本文在较为全面地梳理现有研究基础上,分析了PM_2.5与O₃污染的形成机制及影响二者关联性的因素,介绍了PM_2.5与O₃协同防控治理的内涵与思路. 结果表明:PM_2.5与O₃浓度呈高度非线性关系,二者相关性受光照辐射强度、光照时长、风速、相对湿度、地表边界层高度以及经度差异等外界环境因素影响. PM_2.5与O₃的协同控制应主要从控制反应前体物排放着手,主要包括管控NO_x、VOCs、HONO、NH₃以及人为氯等排放. 研究显示:目前我国在PM_2.5与O₃协同防控中存在基础科学研究不足和污染控制管理不完善的问题,在未来还需要重视多个尺度和空间维度的PM_2.5与O₃复合污染机理研究、模拟试验研究和预测演变研究,为制定更加准确、量化、高效的控制对策提供支撑;同时,需要加强前体物排放管理力度,完善国家级、省级层面的联防联控机制以及加快科研成果转化,为未来治理PM_2.5与O₃复合污染提供经验支持.