佛山春季两次典型臭氧污染过程分析

近地层臭氧污染与气象条件密切相关,为了解珠三角地区春季臭氧（O₃）污染的气象成因,选取了2020年4月9日和28日佛山地区春季两次典型O₃污染过程进行对比分析.结果表明：（1）小风、低湿和高温是造成佛山春季O₃污染发生的气象成因.（2）两次过程各站点O₃峰值浓度大致出现在16:00—18:00,较年均统计偏晚1 h左右,最高气温明显低于夏、秋季;大多数站点日变化以单峰型为主,部分站点受局地风场和城市下风向传输影响呈现“倒U型”和“双峰型”.（3）垂直探测分析表明,4月9日O₃污染过程主要由局地反应生成,垂直方向下沉气流主导,污染主要积聚在1000 m以下的近地面层;28日受局地生成和垂直交换作用影响,O₃污染自下而上扩展,且早间残留层下传影响显著.（4）与长距离和高层输送相比,短途和低层传输对局地O₃污染发生的作用更为明显（输送频率可达60%以上）.春季佛山地区O₃污染的主要传输源为珠三角东部和南部地区,污染防控...     

我国臭氧污染形势分析及成因初探

为揭示我国近地面臭氧的污染特征,甄别导致高浓度臭氧形成的关键影响因素,该文在探究我国重点区域近年来O₃污染特征的基础上,对O₃污染成因进行了初步分析.结果表明:①近年来我国O₃污染呈缓慢上升态势,2019年夏季异常高温、干旱的极端天气导致O₃污染偏重.京津冀及周边地区等重点区域O₃浓度明显高于欧美等发达国家和地区.②从时间上看,我国O₃污染主要出现在夏季及其前后,O₃浓度峰值一般出现在午后.从空间上看,O₃污染主要集中在京津冀及周边、汾渭平原和苏皖鲁豫交界地区,其次是长三角和珠三角区域,成渝和长江中游地区O₃污染也逐渐凸显.我国O₃污染程度主要以轻度污染为主,重点区域O₃和PM_2.5污染时空分异性特征明显.③前体物方面,我国NO_x和人为源VOCs的排放量总体处于高位,京津冀及周边地区和长三角为全国NO_x和VOCs排放强度较大的区域.近地表大气O₃形成机理复杂,O₃浓度与前体物VOCs和NO_x均呈复杂的非线性响应关系.气候变化和气象因素对O₃污染影响显著,O₃及其前体物在区域和城市之间存在相互输送影响.研究显示,我国臭氧污染形势严峻,未来针对臭氧污染防控应加强对多时空尺度下不同区域臭氧污染的形成机理与主导因素的研究.      

成都市及周边地区严重臭氧污染过程成因分析

结合天气形势,地面观测资料和WRF-CMAQ模式,分析了2017年7月8~15日成都市一次罕见持续O₃污染过程的特征及成因,量化了各个物理化学过程对此次污染过程的相对贡献,并通过敏感性实验分析了四川盆地内O₃及其前体物的区域传输和本地光化学反应对此次污染过程的影响.结果表明,此次O₃持续污染过程主要是因为四川盆地内盛行偏东风,导致盆地东部城市群的O₃及其前体物经区域输送到成都及周边地区,加之成都市出现小风、气温升高等气象条件进而形成,属于典型的传输性爆发污染.持续污染形成的主要物理化学机制体现为日间气相化学过程贡献为稳定的正值,加之输送过程贡献出现爆发式升高,进而导致近地面O₃小时净增量迅速上升且高达50μg/（m³·h）,随之O₃浓度迅速响应,产生爆发式增长.此外,敏感性实验结果显示此次成都市O₃持续污染的形成受区域输送影响较受本地光化学反应影响更为明显.O₃污染爆发前上游地区高浓度O₃及其前体物沿流场输送并在成都及周边地区不断积累,导致日间O₃浓度不断升高.     

基于CMAQ和HYSPLIT模式的日照市夏季臭氧污染成因和来源分析

日照市作为典型沿海城市,近年来O₃污染日益严重,为探究O₃污染成因和来源,基于CMAQ模型的IPR过程分析和ISAM源追踪工具分别量化不同物理化学过程,不同源追踪区域对日照市O₃的贡献,并对比在O₃超标日和非超标日的差异,结合HYSPLIT模式探究日照市O₃的区域输送路径.结果表明,以日照市及周边为CMAQ模拟区域,O₃超标日与非超标日相比,日照市和连云港市沿海附近O₃、 NO_x和VOCs浓度明显增加,这主要是由于超标日日照市为西风、西南风和东风的辐合区,易于污染物的输送并累积;过程分析显示,输送过程(TRAN)对日照市和连云港市沿海附近的近地面O₃贡献在超标日明显增加,而对临沂以西大部分区域贡献减小.光化学反应(CHEM)在各个高度对日照市白天O₃浓度均为正贡献,TRAN在离地0～60 m为正贡献,在60 m以上主要为负贡献,超标日CHEM和TRAN在离地0～60 m...     

夜间近地表臭氧观测

2018年12月15~18日使用激光雷达在河北望都观测气溶胶与O₃,利用气溶胶消光系数廓线判断边界层的变化,进而研究大气边界层对于近地表层（300m）O₃浓度的影响.结果表明,边界层主要影响O₃的干沉降以及高空O₃的垂直输送,在受本地污染控制时,近地表O₃浓度受干沉降控制明显,随着边界层高度的下降而减少;西北地区气团占主导时,O₃浓度主要受水平传输以及高空垂直输送影响.     

基于过程分析的京津冀区域典型城市臭氧成因

随着京津冀区域臭氧（O₃）污染问题日渐突出,探究和分析京津冀区域O₃变化特征和污染过程形成原因对区域大气污染防治工作具有重要意义.观测结果显示,春夏季京津冀区域较高的O₃浓度呈现南高北低的分布,北京、天津和石家庄这3座城市O₃高浓度往往伴随着偏南风的影响.基于WRF-Chem模式模拟和过程分析技术对2019年京津冀区域O₃变化特征和成因进行了深入分析,典型城市化学过程、垂直混合和输送的日变化有着鲜明的季节变化差异.其中在夏季午后化学过程是各城市O₃浓度增加的主要来源;垂直混合导致天津和石家庄O₃浓度增加,但使得北京O₃浓度减少;天津和石家庄存在净输出,而北京则为净流入.通过对比分析O₃污染和清洁过程结果表明,化学过程主导北京和石家庄污染过程午后O₃浓度增加,天津则为垂直混合,此外,北京和石家庄存在O₃净输入,天津则为净输出;而清洁过程中,垂直混合主...     

区域输送对天津臭氧污染的影响

采用大气化学模式定量估算2019年4月~9月区域输送对京津冀区域,特别是天津市O₃浓度的影响,分析天气形势和气象条件与区域输送的关系。结果显示,京津冀区域13个城市O₃以区域输送贡献为主,不同城市O₃差异较大,天津本地贡献占比24%,区域输送以京津冀区域其他城市和山东为主,共贡献48.3%。低压、低压前和低压后形势下,O₃区域输送占比最高。途径天津偏南区域的气流是造成天津高浓度O₃污染的重要因素,也是区域输送的主要路径。随着O₃浓度升高,输送贡献占比呈逐步上升趋势,重度污染时本地生成与区域输送贡献相当。一次典型O₃污染过程分析表明,高温强辐射天气和有利的天气形势促进O₃本地生成,西南气流和弱下沉气流下的区域输送共同维系了这场持续3d的连续污染过程。     

南京市南部地区O3污染特征、生成敏感性及传输影响分析

作为中国最重要的城市群之一,近年来长江三角洲(YRD)地区大气臭氧(O₃)污染问题突出.于2020年7～9月和2021年4～5月在南京市南部地区溧水站点开展了大气O₃、氮氧化物(NO_x)和挥发性有机物(VOCs)等污染物的在线观测.在此基础上分析了溧水站点O₃的污染特征并与城区站点进行比较,发现溧水站点O₃污染较城区站点更加严重.在观测期间选择了3次典型的O₃污染过程,分别为2020年8月16～27日、 2020年9月3～11日和2021年5月17～25日.利用基于观测的模型(OBM)分析了这3次污染过程的O₃-VOCs-NO_x敏感性.基于OBM所模拟的O₃前体物相对增量反应性(RIR)和NO_x和VOCs削减情景下O₃生成等值线(EKMA曲线)结果显示,3次污染过程中O₃-VOCs-NO_x敏感性分别处于N...     

2020年珠三角O3污染特征及主要成因

采用珠三角常规空气污染物与成分监测数据,通过分析对比2020年不同阶段的污染物浓度与气象等数据,研究了2020年珠三角臭氧污染特征与其主要成因。结果表明,2020年各月珠三角超标天首要污染物是O₃,珠三角2020年O₃评价浓度为148μg/m³,同比下降16%,AQI达标率同比上升9.5%。2020年O₃污染相对严重的月份是4、8~11月,对应的月度O₃评价浓度分别达到175,164,166,171,162μg/m³,均超过国家二级标准;其它月份均达标,6~12月O₃污染情况同比改善明显,O₃污染减轻使AQI达标率同比上升明显。2020年一季度受春节假期和疫情因素等共同影响,大气污染物排放量明显减少,但O₃浓度下降不明显,主要由于日照时数同比上升约19%;4月全面复工复产,以及辐射相对较强的气象条件,使O₃评价浓度同比上升约58%;5~8月“百日服务”与9~12月“百日行动”采取的污染防治措施有效降低O₃前体物排放量,NO₂浓度同比下降了22%~23%,VOCs浓度下降了18%~26%,使2个阶段的O₃评价浓度均同比下降了20%左右。     

广东省臭氧污染天气型及其变化特征

结合地面观测资料、再分析数据和客观天气分型方法SOM,分季节、分区域诊断和分析2015~2020年广东省O₃污染天气型及其变化特征.结果表明,2015~2019年广东省O₃污染逐年上升,其中2017~2019年上升较为明显,2020年则明显下降,气象条件和污染物排放的变化均对O₃污染的变化起到重要作用.2017~2020年广东省干季O₃浓度接近或超过湿季O₃浓度,干季污染城数亦接近湿季.弱冷高压脊天气型是影响广东省O₃污染的主导天气型,6a期间共造成526个污染城数.干季和湿季O₃污染的主导天气型分别为弱冷高压脊和台风外围,干季弱冷高压脊天气型污染天数占比呈明显上升趋势,2019~2020年超过湿季台风外围天气型成为影响O₃污染最主要的天气型.在弱冷高压脊天气型下,影响四大区域O₃污染的外来源输送路径主要有东北路和沿海路,湿季珠三角台风外围和粤北变性高压脊天气型下,区域O₃污染则受本地排放影响较大.     

深圳市秋季大气臭氧立体分布特征

利用大气O₃探测激光雷达在深圳市东部生态区和西部城区同步开展垂直观测,探究了2018年深圳市O₃立体分布在秋季光化学污染活跃期至冬季非活跃期的演变过程.结果表明：光化学反应活跃的10月,东部地面O₃浓度相对于西部地面高出约128%;地面向上至450m,O₃浓度在东部生态区发生快速降低,而在西部城区由于存在“滴定效应”,O₃浓度随高度升高而升高;450m~2km,东、西部O₃浓度均随高度升高而降低,西部城区O₃浓度水平超过东部生态区约30%;2km以上高空,东、西部O₃浓度趋同（70μg/m³）,并保持稳定,为具深圳市秋季O₃污染过程提供了较高的大气背景浓度.高污染期间,深圳市大气边界层内O₃浓度变化较为一致,西部高空的O₃区域传输作用更加显著.秋季至冬季光化学反应逐渐减弱,深圳市O₃浓度的水平和垂直空间差异逐渐减小,冬季的深圳市O₃污染基本受大气背景控制.     

上海西南区域春季一次典型光化学污染过程分析

为研究上海西南区域O₃的污染形成机制,对该区域2020年4月10—20日近地面O₃、NO₂、VOCs和气象数据进行分析.结果表明:①研究期间,日最高温度仅18.3℃,但O₃日最大8 h滑动平均体积分数达91.6×10-9,φ（O₃）小时增长率最大为1 950%;东风风速较大时O₃污染频发,说明该区域φ（O₃）的高值主要受到来自东部输送的污染源驱动.②O_x主要组分为O₃,平均占比为74.6%;当φ（O₃）/φ（O_x）在0.65~0.85之间时,φ（O₃）增长速率较快.③烯烃类VOCs排放增多是导致φ（O₃）增大的主要原因.④PMF源解析得到5个排放源,分别为石化源与机动车尾气、LPG（液化石油气）和NG（天然气）燃烧源、制药排放源、精细化工排放源以及石化烯烃源,其中对OFP贡献较大的为烯烃和芳香烃类,二者占比分别为21.3%和34.6%,主要物种分别为乙烯和间/对-二甲苯.研究显示,春季低温下上海西南区域O₃污染频发,主因是污染源驱动,φ（O₃）高值受远距离前体物输送的影响较大.      

2020年“三连击”台风对我国东部地区O3污染的影响分析

基于空气质量监测、地面气象资料、风廓线雷达观测等数据和HYSPLIT模型,对2020年8月26日至9月8日2008号台风“巴威”、 2009号台风“美莎克”和2010号台风“海神”影响期间我国中东部地区的O₃污染特征及成因进行了分析.结果表明“,三连击”台风期间京津冀及周边地区和长三角地区出现O₃污染的站点数均超过50%“,海神”影响期间两个区域O₃污染日数分别达到2.22 d和2.97 d,持续性特征显著.台风位置对O₃浓度影响明显,当台风位于24 h和48 h警戒线之间时,京津冀及周边地区O₃浓度最高;当台风移动至34°N以北时,长三角地区最易于出现区域性O₃污染.上海O₃污染主要出现在台风西侧偏北气流控制下,来自上游的区域传输对O₃及前体物浓度升高影响明显;1 000 m以下的下沉气流使O₃在夜间维持较高浓度.济南O₃污染期间大气中低层盛行下沉气流.8月28～30...     

云浮市2018—2020年颗粒物和臭氧污染特征及污染案例研究

为探究云浮市颗粒物和臭氧(O₃)污染特征,利用多元统计分析方法分析了云浮市2018—2020年6项环境空气污染物浓度、气象因子等监测数据,并对2020年12月25—29日冬季PM_2.5和O₃污染过程进行了研究. 结果表明:①PM_2.5、PM₁₀、NO₂、CO月均浓度呈夏季低、冬季高的变化特征;O₃-8 h第90百分位数呈夏秋季高、冬春季低的变化特征. ②PM₁₀、PM_2.5和CO小时浓度日变化呈波浪型变化特征,PM_2.5、CO小时浓度最大值均出现在09:00,PM₁₀小时浓度最大值出现在02:00. O₃、SO₂小时浓度日变化呈单峰型变化特征,O₃、SO₂小时浓度最大值分别出现在16:00、10:00. NO₂小时浓度日变化呈单谷型变化特征,最小值出现在14:00. ③PM_2.5-10、SO₂、NO₂、O₃小时浓度与PM_2.5小时浓度均呈正相关,说明PM_2.5-10、SO₂、NO₂、O₃与PM_2.5具有一定程度的同源性. O₃小时浓度与NO₂、CO小时浓度呈负相关,且O₃小时浓度与NO₂小时浓度相关性更强. 夏秋季NO₂、CO、O₃、PM_2.5小时浓度与气温的相关性比冬春季的更强. SO₂、PM₁₀、PM_2.5、O₃小时浓度均与湿度呈负相关,其中O₃小时浓度与湿度的相关性最强,相关系数为?0.586. ④2020年12月25—29日云浮市城区PM_2.5污染受到静稳天气影响,O₃污染与28日午后太阳高温辐射以及来自珠三角地区O₃污染气团的输入影响有关. 利用ART-2a对该时段采集的颗粒物进行成分分析,得到K、EC、OC、ECOC、HM、LEV、Na、SiO₃这8种单颗粒物. 整个时段EC、OC、ECOC谱图中都存在明显的硫酸盐峰和硝酸盐峰. PM_2.5小时浓度与硫酸盐离子、硝酸盐离子、硅酸盐离子、铵离子、氯离子的数量均呈显著正相关,二次反应和老化过程对PM_2.5污染有显著影响. 研究显示,云浮市PM_2.5和O₃复合污染防控需要关注本地污染物变化特征和排放源影响,也需关注外来污染气团特别是来自珠三角地区污染气团输入的影响.      

武夷山一次持续性臭氧污染过程天气成因分析

2019年9月25-29日武夷山市出现了一次持续5 d的O₃污染过程,污染持续时间长、强度全省最强,较为罕见。文章利用气象常规与非常规观测资料,结合污染物浓度资料,采用天气聚类分型、后向轨迹(HYSPLIT)、潜在源贡献因子法(PSCF)等方法,阐明了此次污染过程生成、维持和消散的天气学成因。结果表明：该过程武夷山市ρ(O₃)小时均值峰值在173～199μg/m³之间,谷值在60～74μg/m³之间,说明此次污染过程区域输送是主要的影响因素之一,且出现轻度污染的天数多于福建省9个设区城市。在23-24日,副热带高压加强,近地层风速减弱,O₃污染潜势明显增加;25-27日武夷山市在副热带高压控制下,气温继续升高,加之平均风速从1.6 m/s降到1.3 m/s,大气层结结构稳定,大气水平扩散能力下降,区域输送的贡献增强,导致连续3 d出现O₃污染;28-29日在台风“米娜”外围强烈的下沉气流影响下,武夷山市日最高气温继续升高2℃,达到34.1～34.9℃,区域...     

我国中东部地区2015—2020年夏半年PM2.5和臭氧复合污染气象特征分析

为了解我国夏半年大气复合污染特征及其与气象条件的关系,基于2015—2020年夏半年(4—10月)空气质量监测、常规气象观测等资料,结合统计学方法与主观经验开展对比分析. 结果表明:分析时段内我国大气污染呈单污染比例升高、臭氧(O₃)与PM_2.5污染“双高”污染事件减少的特征,中东部大部分地区O₃超标日数增加、PM_2.5超标日数减少的“跷跷板”效应十分明显. 通过对污染过程的分析发现,区域O₃污染持续性特征明显,其中京津冀及周边地区持续时间超过10 d的O₃污染过程共有6次,最长持续时间为15 d. 与之相比,复合污染过程表现出离散性(区域污染过程少)、间歇性(持续性过程少)的特征. 区域O₃污染过程发生时的气象条件一般为最高温度较高、风速较小、混合层高度较低,但东北地区在大气扩散条件较好的情况下仍会出现区域O₃污染. 通过对地面天气分型的分析发现,均压场型和低压控制型为O₃污染出现时最主要的两种地面天气形势,高压控制型下出现O₃污染的概率相对较低,京津冀及周边地区在倒槽控制下也有一定概率的O₃污染出现. 研究显示,我国中东部地区夏半年O₃污染影响显著,关注不同地区O₃污染与气象条件之间的相关性对于大气复合污染防控有一定积极意义.      

北京夏季典型臭氧污染分布特征及影响因子

为研究北京地区O₃分布特征及其影响因子,利用AML-3车载式大气环境污染激光雷达系统(下称AML-3)对北京地区2011年5月7日—6月9日的φ(O₃)进行观测. 通过AML-3自带的污染物地面观测系统和差分吸收激光雷达,分析近地面、高空φ(O₃)时空分布特征,并将φ(O₃)与温度、风速及风向3个气象要素进行相关分析. 结果表明:近地面φ(O₃)日变化明显,06:00左右为低谷,下午14:00左右达到峰值. 高空φ(O₃)的空间分布很不均匀,上层气流易使O₃富集层向下输送造成污染,同时稳定边界层对大气扩散的不利影响也是形成O₃污染的重要原因. φ(O₃)的日变化趋势与温度的日变化趋势呈显著正相关,R(相关系数)为0.74;上下层湍流交换使风速与近地面φ(O₃)呈正相关,而水平扩散使二者呈负相关;通过分析风向的分布规律发现,东北风易造成北京地区O₃污染.      

北京市郊区夏季臭氧重污染特征及生成效率

为研究北京郊区夏季O₃(臭氧)重污染过程特征及O₃生成的光化学敏感性,基于2016年夏季在北京郊区开展的针对O₃及其相关污染物的强化观测试验(7月23日—8月31日,共计40 d),分析了观测期间O₃浓度[以φ(O₃)计]变化特征、O₃重污染过程主控因素与O₃敏感性化学特征.结果表明:观测期间φ(O₃)超标时有发生,最大小时φ(O₃)为151.1×10-9,其中有15 d的φ(O₃)最大8 h滑动平均值(O₃-max-8h)超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值,占观测天数的37.5%;不同O₃重污染过程成因有所不同,城市烟羽传输的污染物对郊区O₃重污染过程影响显著(观测期间臭氧重污染过程:过程1,7月27—29日;过程3,8月9—11日;过程4,8月16日;过程5,8月21—24日),区域光化学污染对郊区O₃重污染过程也有贡献(观测期间O₃重污染过程2:8月4—6日);结合后向气流轨迹进一步辅助说明了不同重污染过程中O₃的来源不同.研究还发现,观测区域存在反“周末效应”现象,说明观测区域周末受人为影响较为明显;基于观测数据计算的OPE(O₃生成效率)分析了O₃光化学敏感性表明,在有OPE值的22 d内NO_x控制区和VOCs控制区出现的概率(41%)相等,即观测区域O₃对NO_x和VOCs均敏感;此外还发现,在O₃重污染过程中光化学敏感性会随其反应进程发生改变,由NO_x控制区逐渐转变为VOCs控制区.      

台风持续影响下中山市大气O3污染过程分析

应用三维空气质量模型（Model-3/CMAQ）和积分过程速率（IPR）分析工具对2017年7月22~31日夏季4次台风持续影响下中山市7月首次出现的持续6d的O₃污染事件进行了详细分析,识别了O₃ 8h浓度最大值时段主导的大气物理过程和大气化学过程,并计算了不同源、汇过程对本地O₃浓度的贡献.研究结果表明,污染时段化学过程对O₃的源贡献高于非污染时段,化学过程贡献增加,说明光化学反应过程更加活跃;台风带来的外来气团经过上风向高污染物排放区域时,化学过程贡献显著上升,与非经过高污染物排放区域相比,污染时段的化学过程对中山市O₃源过程的浓度贡献高2.4%~6.5%;污染时段,水平输送对中山市大气O₃源过程的浓度贡献在56.6%~92.6%之间.因此,污染期间强化本地排放源的管控,减少O₃生成贡献的同时,结合区域气团路径分析,精准识别污染协同管控区域,上风向污染物高排放区域实施协同减排措施,实现区域联防联控.     

不同季节肇庆市PM2.5和O3污染特征及潜在源区分析

为定量化评估不同地区对肇庆市污染物输送影响,分析了2014—2018年肇庆市ρ（PM_2.5）和ρ（O_{3-8 h}）（O_{3-8 h}为O₃日最大8 h滑动平均值）的变化特征,并基于HYSPLIT模式计算不同季节后向气流轨迹,通过聚类分析、潜在源贡献因子和浓度权重轨迹方法对肇庆市外来污染物的输送路径和潜在源区进行分析.结果表明:①2014—2018年肇庆市ρ（PM_2.5）年均下降3.3 μg/m3,2016年开始ρ（PM_2.5）最大值逐年增大.ρ（PM_2.5）日变化呈双峰型,峰值分别出现在上、下班高峰期后.2016年起ρ（O_{3-8 h}）年均增加4.4 μg/m3,成为肇庆市首要空气污染物.ρ（O₃）日变化呈单峰型,于15:00—16:00达到峰值.②PM_2.5和O₃污染分别在冬季和秋季较严重,超标日分别达20.6和15.0 d.ρ（PM_2.5）与风速相关性最高,ρ（O_{3-8 h}）与日照时数和相对湿度相关系数均较高.③春、夏两季影响肇庆市的气流近80%来自南部海面和东北方向,秋、冬两季85%以上气流源自偏东和偏北方向,肇庆市PM_2.5和O₃污染除受本地排放影响外,还有来自珠三角、广东省北部及其东部沿海、江西省等地区的输送贡献.研究表明,肇庆市PM_2.5和O₃污染均较严重,区域联防联控需重点关注广东省中东部城市的外来输送影响.